改性纳米二氧化钛光催化处理造纸废水的研究
本文关键词:改性纳米二氧化钛光催化处理造纸废水的研究
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【摘要】:造纸废水排放量大,成分复杂,处理过程难度较大。其中含有较多威胁人类健康的化学成分,如带苯环的酚类、烷类和酯类物质。近年来,环境污染形势日益严峻,国家对制浆造纸企业提出了更高的要求,废水排放指标更加严格,使得污水处理系统必须在现有基础上继续强化。光催化降解造纸废水是一条可行之路,光催化剂材料种类繁多,其中二氧化钛因廉价易得、污染性小、化学稳定性高等优点,成为半导体光催化剂的最佳选择。但是二氧化钛的带隙较宽(3.2eV),对可见光的响应较低,仅利用太阳光中含量很少的紫外光,使其光降解效率较低。近年来对二氧化钛的掺杂改性成为了研究热点,二氧化钛改性后对可见光有一定程度的响应,并且可以提高光生电子和空穴的分离和捕获能力,弥补光生电子和空穴极易复合的缺陷,提高二氧化钛光催化效率。本文制备了铈(Ce)、氟(F)掺杂纳米二氧化钛光催化剂,并通过降解各种有机物考察其光催化性能,最后用于造纸废水深度处理实验,具体内容如下:采用溶胶凝胶法制备铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂,其光降解性能由造纸废水的化学需氧量(CODCr)和色度降解率体现。正交实验产生的光催化剂最佳配比为:铈掺杂量1%,氟掺杂量6%,煅烧温度550℃。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)、透射电镜(TEM)、紫外可见分光光度计(UV-Vis)等,对催化剂进行掺杂种类、掺杂量、表面形态等特性的表征。结果表明:铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂的主晶相为锐钛矿型;该催化剂较市售纳米二氧化钛颗粒较小,分布更加均匀;从紫外可见分光光度计表征的结果来看,铈氟掺杂纳米二氧化钛的吸收带边发生了明显红移,在部分可见光范围内(400-500nm之间)有很强的吸收。对铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂降解几种有机物(酚类、氨基类、芳香类、酮类、酯类)的性能进行测试。结果表明:铈氟掺杂纳米二氧化钛对这几种有机物均有降解作用,但降解所需时间不同,降解程度不同。探索了铈氟掺杂纳米二氧化钛颗粒光降解造纸废水的影响因素,深入研究作用机理,确定处理造纸废水过程中的最佳工艺条件:废水初始pH值为4,催化剂添加量为1.0g/L,光照时间为50min,色度去除率达到95.5%,CODCr去除率达到90.3%。采用浸渍提拉法制备铈氟掺杂纳米二氧化钛薄膜,将其应用于造纸废水深度处理,结果表明:废水pH值为4,光照时间为70mmin时,色度和CODCr去除率达到最大值。并对其进行重复利用测试实验,结果显示,光催化剂薄膜重复利用6次后去除率仍在50%以上。研究结果表明,铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂对造纸废水的处理效果较明显,对光催化处理造纸废水具有一定的指导意义。
【关键词】:二氧化钛光催化剂 改性 溶胶凝胶法 光催化 造纸废水
【学位授予单位】:陕西科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X793;O643.36;O644.1
【目录】:
- 摘要4-6
- ABSTRACT6-11
- 1 前言11-21
- 1.1 纳米二氧化钛光催化研究进展11-15
- 1.1.1 纳米二氧化钛的特点11
- 1.1.2 纳米二氧化钛光催化原理11-12
- 1.1.3 纳米二氧化钛光催化剂的应用12-13
- 1.1.4 纳米二氧化钛的制备方法13
- 1.1.5 影响二氧化钛光催化降解效率的因素13-14
- 1.1.6 纳米二氧化钛的改性14-15
- 1.2 造纸废水处理研究进展15-17
- 1.2.1 造纸废水的来源和特点16-17
- 1.2.2 造纸废水处理技术现状17
- 1.3 二氧化钛光催化技术在造纸废水处理中的应用17-19
- 1.4 本论文研究内容和意义19-21
- 1.4.1 研究内容19-20
- 1.4.2 研究意义20-21
- 2 铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂的制备及其表征21-35
- 2.1 实验试剂和仪器21
- 2.2 溶胶-凝胶法制备铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂21-23
- 2.2.1 催化剂制备工艺的优化21-22
- 2.2.2 催化剂的制备方法22-23
- 2.3 催化剂光降解造纸废水性能检测23-24
- 2.3.1 光降解造纸废水装置23
- 2.3.2 光降解造纸废水步骤23-24
- 2.3.3 造纸废水水质检测24
- 2.4 正交实验结果24-29
- 2.4.1 COD_(Cr)去除率的影响因素分析24-27
- 2.4.2 色度去除率的影响因素分析27-29
- 2.4.3 正交结果分析29
- 2.5 最优配方催化剂的制备29
- 2.6 催化剂的表征29-30
- 2.6.1 X射线衍射仪(XRD)29
- 2.6.2 透射电镜(TEM)29-30
- 2.6.3 扫描电镜与能谱仪(SEM/EDS)30
- 2.6.4 紫外可见分光光度计(UV-Vis)30
- 2.7 表征结果分析与讨论30-33
- 2.7.1 XRD分析30-31
- 2.7.2 TEM分析31
- 2.7.3 SEM分析31-32
- 2.7.4 EDS分析32-33
- 2.7.5 UV-Vis分析33
- 2.8 本章小结33-35
- 3 铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化剂降解有机物性能测试35-42
- 3.1 降解对象的选择35
- 3.2 紫外可见光谱分析35-36
- 3.3 铈氟掺杂纳米二氧化钛光催化降解有机物分析36-41
- 3.3.1 光催化降解甲基橙36-37
- 3.3.2 光催化降解苯酚37-38
- 3.3.3 光催化降解二氨基二苯甲烷38
- 3.3.4 光催化降解四氢呋喃38-39
- 3.3.5 光催化降解甲苯39-40
- 3.3.6 光催化降解邻苯二甲酸二丁酯40-41
- 3.4 本章小结41-42
- 4 铈氟掺杂纳米二氧化钛颗粒处理造纸废水的应用42-48
- 4.1 造纸废水水质43
- 4.2 分析方法43
- 4.3 废水处理实验步骤43
- 4.4 结果与讨论43-46
- 4.4.1 造纸废水光降解的对比实验43-44
- 4.4.2 催化剂加入量对废水处理效果的影响44-45
- 4.4.3 废水初始pH值对处理效果的影响45-46
- 4.4.4 光照时间的影响46
- 4.5 本章小结46-48
- 5 铈氟掺杂纳米二氧化钛薄膜处理造纸废水的研究48-52
- 5.1 铈氟掺杂纳米二氧化钛薄膜的制备48-49
- 5.2 铈氟掺杂纳米二氧化钛薄膜处理造纸废水的应用49-51
- 5.2.1 废水初始pH值对薄膜处理废水效果的影响49-50
- 5.2.2 光照时间对薄膜处理废水效果的影响50
- 5.2.3 铈氟掺杂纳米二氧化钛薄膜重复利用次数测试50-51
- 5.3 本章小结51-52
- 6 结论与展望52-54
- 6.1 结论52-53
- 6.2 前景展望53-54
- 致谢54-55
- 参考文献55-62
- 攻读学位期间发表的学术论文目录62-63
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