基于硅纳米线的表面增强拉曼散射传感器的构建及其在汞离子检测中的应用基础研究

发布时间：2017-10-26 22:21

  本文关键词：基于硅纳米线的表面增强拉曼散射传感器的构建及其在汞离子检测中的应用基础研究

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【摘要】：随着社会经济的快速发展,环境污染已经成为一个全球性的问题,其中汞离子等重金属污染物严重破坏了生态环境并威胁着人类健康。目前,广泛应用的检测汞离子的技术有原子吸收光谱、原子发射光谱和共振散射光谱等。值得关注的是,微量汞离子可以通过食物链进入人体,并在人体内富集,从而危害人的健康。因此,仍然需要发展简单、快速、高灵敏、特异性检测汞离子的传感器。表面增强拉曼散射技术(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)作为一种重要的分析检测手段,由于其独特的性能,已经在很多分析检测领域得到了广泛的应用。另一方面,金/银纳米颗粒修饰的硅基纳米材料,如银纳米粒子修饰的硅片(silver nanoparticles decorated silicon wafer,AgNPs@Si wafer)以及金纳米粒子修饰的硅纳米线阵列(gold nanoparticles decorated silicon nanowire array,AuNPs@SiNWAr),已经被证明是高效的硅基SERS基底,并用于细胞以及DNA的高灵敏检测研究。尽管如此,目前上述硅基SERS基底用于汞离子检测的工作尚鲜有报道。本文以金纳米颗粒修饰的硅纳米线阵列作为硅基SERS基底,将功能化的DNA修饰在基底表面,构建得到SERS传感器。该传感器可以在短时间(4分钟)内实现对汞离子的特异性检测,同时只需要消耗微量(30μL)的样品溶液。当加入汞离子溶液时,汞离子与胸腺嘧啶碱基(thymine,T)相互作用,形成T-Hg2+-T的结构,使得DNA由原来的直链结构变成茎环结构,导致DNA一端的荧光染料分子Cy5靠近SERS基底,从而产生很强的拉曼信号。基于此,可以实现对低浓度汞离子溶液(1 pM)的检测。本文进一步对不同浓度的汞离子溶液进行了检测,揭示了汞离子浓度与拉曼信号强度在1 pM到100 nM的范围内具有良好的线性关系,相关系数R2为0.998。值得一提的是,该SERS传感器具有很好的特异性,可以在十多种干扰离子中实现对汞离子的特异性检测。同时,该SERS传感器还可以循环使用,在循环使用5次之后,依然保持着相对稳定的检测性能。基于上述优越的性能,该SERS传感器可以实现对实际水样中汞离子的灵敏检测,相对标准偏差仅为~9.0%。综上所述,本文所构建的硅基SERS传感器,由于其具有灵敏性高、特异性强、信号重现性好等优良特性,可以实现对湖水中痕量汞离子的分析检测,为汞离子检测的应用研究提供了一种新的工具。
【关键词】：硅纳米材料 表面增强拉曼散射 DNA 汞离子检测 传感器
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.37;TP212
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-29
• 1.1 拉曼光谱以及表面增强拉曼散射10-13
• 1.1.1 拉曼光谱10
• 1.1.2 表面增强拉曼散射10-12
• 1.1.3 表面增强拉曼散射在分析检测中的应用12-13
• 1.2 硅基材料表面增强拉曼散射在分析检测中的应用13-20
• 1.2.1 基于硅线表面增强拉曼散射基底的构建及应用14-16
• 1.2.2 基于硅片表面增强拉曼散射基底的构建及应用16-20
• 1.3 汞离子的危害以及现有检测汞离子的方法20-22
• 1.4 本课题的立题依据、意义及研究内容22-24
• 1.4.1 立题依据及意义22-23
• 1.4.2 研究内容23-24
• 参考文献24-29
• 第二章 金纳米颗粒修饰的硅纳米线阵列的制备29-44
• 2.1 实验所用到的试剂以及仪器29-30
• 2.2 材料的制备与表征30-32
• 2.2.1 Au NPs@Si NWAr基底的制备30-31
• 2.2.2 Au NPs@Si NWAr基底的表征31-32
• 2.3 结果与讨论32-40
• 2.3.1 Au NPs@Si NWAr基底的形貌表征32-36
• 2.3.2 Au NPs@Si NWAr基底的SERS效应36-40
• 2.4 结论40
• 参考文献40-44
• 第三章 硅基SERS传感器用于湖水中汞离子的检测44-72
• 3.1 实验所用到的试剂、仪器以及DNA序列44-46
• 3.2 实验步骤46-49
• 3.2.1 Au NPs@Si NWAr传感器检测实验室体系下汞离子46-47
• 3.2.2 Au NPs@Si NWAr传感器检测干扰离子47-48
• 3.2.3 Au NPs@Si NWAr传感器检测湖水中汞离子48-49
• 3.3 结果与讨论49-68
• 3.3.1 Au NPs@Si NWAr与DNA结合构建SERS传感器49-50
• 3.3.2 Au NPs@Si NWAr的形貌表征及SERS效应50-55
• 3.3.3 Au NPs@Si NWAr传感器在实验室体系下检测汞离子55-59
• 3.3.4 Au NPs@Si NWAr传感器的时间动力学研究59-61
• 3.3.5 Au NPs@Si NWAr传感器的离子特异性研究61-62
• 3.3.6 Au NPs@Si NWAr传感器的循环使用性能研究62-64
• 3.3.7 Au NPs@Si NWAr传感器在湖水中检测汞离子64-68
• 3.4 结论68
• 参考文献68-72
• 第四章 总结72-74
• 4.1 论文总结72-73
• 4.2 论文创新性73
• 4.3 研究展望73-74
• 攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文74-75
• 致谢75-76

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本文编号：1100727