氟碳酸盐非线性光学晶体材料的探索与研究

发布时间：2017-11-10 14:15

  本文关键词：氟碳酸盐非线性光学晶体材料的探索与研究

  更多相关文章： 非线性光学晶体 氟碳酸盐 晶体结构 CO_3~(2-)基团 阳离子调控

【摘要】：本文以具有平面三角构型的CO_3~(2-)基团为功能基元,采用阳离子调控CO_3~(2-)排列以构造非心化合物的结构设计思路,成功利用水热法合成并生长了一系列新型的氟碳盐晶体：KCdCO_3F、RbCdCO_3F、KZnCO_3F、RbZnCO_3F。通过单晶X射线衍射确定了结构,并结合粉末X射线、元素分析进一步确定其结构正确性。四种化合物都为同构晶体,其结构由二维无限平面[AF]∞(A=K, Rb)和[TCO_3]∞(T=Zn, Cd)层沿c轴通过F-T-F链连接交替堆积而成。在任一的[TC03]∞层所有CO_3~(2-)完全平行,但从第一层过渡到第二层时发生相对旋转,且其旋转角可由不同大小的阳离子调控,这使得四种化合物的层间CO_3~(2-)的相对旋转角不同。我们分析了阳离子对CO_3~(2-)的旋转调控机理和CO_3~(2-)基团的旋转与非线性光学性能的关系。实验测得KCdCO_3F、 RbCdCO_3F、KZnCO_3F、RbZnCO_3F的粉末倍频效应分别为KDP的4.58、2.84、1.76和0.83倍,并且满足相位匹配。紫外-可见光谱表明它们的透过范围覆盖紫外到红外区域。这些性质表明该类晶体可用于紫外非线性光学晶体。我们综述了非线性光学晶体AMCO_3F (A=K, Rb, Cs; M=Zn, Cd, Ca, Sr)类的结构特征,并总结了CO_3~(2-)的取向规律及阳离子的调控作用,揭示了阴离子基团的排布与光学性能的关系。我们研究表明：CO_3~(2-)的排列主要受中心离子的配位环境的影响,并与碱金属(A+)与中心离子(M2+)的半径比有关。随着离子半径比从1.2变化到2.2,中心离子的配位数也发生变化,导致CO_3~(2-)的排列从共面完全平行到共面部分平行的变化。我们发现只有合适的阳离子的配位数才能使CO_3~(2-)位于阳离子中心的赤道平面,并且只有当阳离子与CO_3~(2-)的配位全为双齿或单齿时才能使CO_32取向一致,而只有含有双齿CO_3~(2-)时,才能在层堆积中不会有旋转。因此,可通过控制不同半径的阳离子组合,控制阳离子配位数以影响阳离子周围的CO_3~(2-)与阳离子的相对位置,让CO_3~(2-)共面平行排列,从而获得大的倍频系数和大的双折率。这种通过阳离子调控阴离子基团的排列以优化倍频效应的方法为以后其它非线性光学晶体的设计提供了理论和实验指导。
【学位授予单位】：福建师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O734

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本文编号：1167000