钒钨钛催化剂碱金属中毒规律及抗中毒实验研究

发布时间：2017-11-10 14:25

  本文关键词：钒钨钛催化剂碱金属中毒规律及抗中毒实验研究

  更多相关文章： 选择性催化还原 碱金属中毒 Ce(SO_4)_2

【摘要】：SCR脱硝技术以其高活性、高脱硝效率、没有副产物等优点得到广泛应用,其中催化剂是整个SCR脱硝技术的核心。目前常用的商业催化剂为V_2O_5-WO_3/TiO_2,催化剂通常布置于高温、高尘烟气道中,其脱硝性能易受飞灰中各种碱金属组分的影响而降低,而在不同的应用场合中碱金属的存在形式有较大差异,研究脱硝催化剂在不同烟气组分条件下的性能并研究催化剂的中毒规律对催化剂的稳定运行十分重要,同时如何在现有的催化剂配方基础上进行配方调控达到更好的抗中毒能力对延长催化剂寿命也有重要意义。本文首先以商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂为研究对象,对掺杂不同形态的碱金属钠盐(NaOH、NaCl、NaNO3、Na2SO4和NaHSO4)催化剂进行研究,在活性测试的基础上,通过NH_3-TPD、N_2-TPR、BET、SEM、XRD对催化剂进行表征,得到了不同碱金属对催化剂的中毒机理。结果表明,不同形态的碱金属在不同煅烧温度下对催化剂中毒影响不同,在低温200℃时,NaOH就会与催化剂发生作用,造成催化剂失活;在温度为300℃~400℃,NaCl和NaNO3会使催化剂活性明显下降;不同的温度下,Na2SO4和NaHSO4两种碱金属对催化剂的脱硝效率有一定的促进作用。通过TPD和TPR表征得出,碱金属的掺杂会减少酸性位的数量,使NH_3的吸附能力下降,同时降低了吸附位和还原位的反应位活性,因此使催化剂的脱硝活性降低。其次制备了一种新型V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2高效抗碱金属中毒催化剂,在商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的基础上,用Ce(SO_4)_2代替WO3进行改进,通过研究新型催化剂中毒前后的脱硝活性,结晶形态,微观形貌,表面酸性及氧化还原能力,找到最佳的Ce(SO_4)_2掺杂比例及新型催化剂的抗中毒机理。结果表明,当Ce(SO_4)_2的掺杂比例为10%和13%时,新鲜V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2催化剂在高温段330℃~450℃表现出高于商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的脱硝效率;中毒后,此温度段下V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2催化剂的脱硝效率高于商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂25%左右,新型催化剂Ce(SO_4)_2的掺杂比例为10%和13%时为最佳,此比例下催化剂具有高效抗碱金属中毒的性能。从TPD和TPR看出,对催化剂进行改进后,催化剂表面形成丰富的酸性位,同时催化剂的氧化还原能力明显提高。碱金属NaNO3中毒后,在酸性位数量降低幅度上,传统商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂要明显高于V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2催化剂;在酸性位数量上,新型V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2催化剂要明显高于V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂。从氧化还原性能上,V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2催化剂在中毒前后的氧化还原能力上都要高于V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂。因此,从以上分析可以看出,催化剂在中毒前后,新型催化剂表面酸性和氧化还原能力都要优于传统商用催化剂,V2O5-Ce(SO_4)_2/TiO2催化剂具有高效的抗碱金属中毒的性能。
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1167065