三甲基膦支持的铁和钴类配合物对硅氮烷配体中Si-H键的活化

发布时间：2017-12-06 09:19

  本文关键词：三甲基膦支持的铁和钴类配合物对硅氮烷配体中Si-H键的活化

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【摘要】：铁、钴配合物由于来源广泛,价格低廉,对环境的毒副作用小,而受到人们的关注,被普遍应用于医药、染料、工业催化,有机合成等领域。膦配体对于过渡金属配合物有着较强的稳定作用,在金属有机化学中,人们常常通过改变膦配体选择性地调节金属配合物的电性,使其具有催化活性。其中,三甲基膦作为一种强配位能力的膦配体,具有体积小、光谱信号易识别等显著优点,常被应用于催化剂的构建以及反应机理的研究。近几年来,硅基过渡金属配合物受到人们越来越多的关注,通过硅-氢键的活化氧化加成至中心金属原子上是合成这一类配合物的最重要方法之一。凭借对这一类配合物的研究,人们对许多过渡金属催化的化学反应有了更加深入的理解。其中,利用硅氮烷作为配体来合成这类配合物则是一种新型的合成途径,而硅氮烷本身更是在材料化学、有机合成等工业领域展示出了丰富多彩的应用空间。本课题通过设计以吡啶为锚定基团的不同硅氮烷配体,与Fe(PMe_3)_4、Co(PMe_3)_4-、 CoMe(PMe_3)_4、CoCl(PMe_3)_3等低价态富电金属配合物反应实现了硅-氢键的活化,并且得到了钴氢,铁氢配合物1,2,3。配合物3可以与苯基异氰酸酯,二氧化碳发生插入反应得到配合物4,5。配合物3还可以与碘甲烷、溴乙烷、乙酰丙酮发生取代反应分别得到6,7,8三种新型硅基金属配合物合物。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4

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本文编号：1258090