基于片状SBA-15构建新型选择氧化催化材料的研究

发布时间：2017-12-07 17:12

  本文关键词：基于片状SBA-15构建新型选择氧化催化材料的研究

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【摘要】：SBA-15,因其孔径可以在一定范围内进行调节,并且具有高度有序的二维六方介孔结构,以及较高的水热稳定性,因此使得SBA-15在催化、吸附、酶固定化、色谱载体和传感器等领域具有潜在的应用价值。传统的SBA-15形貌呈纤维状或者棒状,近年来,许多研究者已经成功的将多种过渡金属(Al、Ti、Zr、Mn、Ga和V等)引入到介孔材料中,过渡金属的存在使得到的SBA-15衍生材料呈现出迷人的形貌变化。其中,在大多数关于ZrSBA-15的研究中,研究的重点主要是将Zr SBA-15直接用于催化剂的合成或者对其催化性能的评价。也就是说,很少关注利用有序ZrSBA-15作为基础去改善复合材料进行研究的报道。并且,以ZrSBA-15为基础的催化剂除了框架组成和表面化学过程会影响催化活性,催化剂的形态特征和结构属性也将是决定因素。这是由于形态特征和结构属性在很大程度上会影响活性位点的数量,催化剂表面和孔道活性位点的利用性,以及反应物或产物分子的扩散,因而催化剂的结构属性和形态特征的变化也不能忽视。本文通过改变初始Zr/Si摩尔比合成出一系列含有不同锆含量的HPW/PEHA/ZrSBA-15复合催化剂,将苯甲醇选择氧化苯甲醛的反应作为目标反应,并将催化剂应用在反应中。通过FT-IR、TG、XRD、SEM、TEM、XPS等分析技术对所合成的催化剂进行表征。通过数据结果发现通过简单的改变初始Zr/Si摩尔比,催化剂的形貌和催化性能均会做出相应调整。更有趣的是锆离子的引入,可以提高骨架的酸性,更加有效的稳定后续负载的PEHA以及促进活性组分HPW的分散和吸引。通过仔细观察反应的结果,我们发现最佳初始Zr/Si摩尔比为0.05。此时ZrSBA-15骨架为有序片状结构,具有最高的催化活性,并且在反应五次后转化率和选择性几乎无损失。本项工作目的是揭示在合成过程中锆盐的使用和形貌变化对复合材料HPW/PEHA/ZrSBA-15催化性能的影响,选用苯甲醇选择氧化苯甲醛反应作为模型反应。这是首次证实了不同锆含量的使用对预期的催化性能和材料的可回收发挥了极其重要的作用。进而验证基于片状的SBA-15通过适当的方法制备出改性的催化材料会有更高的催化性能,通过对它的利用,可以达到降低反应的生产成本、提高经济效益和保护环境的目标。也为基于片状的SBA-15合成的新型催化材料在今后的应用中奠定坚实基础。
【学位授予单位】：大连工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1263130