氧化石墨烯负载席夫碱金属配合物的制备、表征及其环氧化催化性能研究

发布时间：2016-12-03 08:53

  本文关键词：氧化石墨烯负载席夫碱金属配合物的制备、表征及其环氧化催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

《吉林大学》 2015年

氧化石墨烯负载席夫碱金属配合物的制备、表征及其环氧化催化性能研究

苏海亮  

【摘要】：烯烃环氧化反应在有机化学合成工业中，提供了重要的且具有高经附加值有机中间产物烯烃环氧化物，这类有机反应在精细品、医药和农药工业中都具有非常重要的应用。席夫碱配体是由胺和醛缩合形成的一种双齿配体，具有突出的化学性质和一定的生物活性，能和过渡金属形成稳定的配合物。席夫碱金属配合物具有较好的的催化活性，可以作为一种高效的催化剂催化烯烃化环氧化。 近些年来，均相催化剂的多相化在研究领域成为十分热门的方向。多相催化剂使用成本往往比均相催化剂更低，回收利用时，更加环保。目前很多方法可以将均相催化剂多相化，例如共价键法、静电力法等。碳材料、介孔硅、粘土、有机高分子聚合物和金属有机骨架材料可以作为负载均相催化剂的材料。这些材料负载催化剂后催化活性大幅度提高，且可以重复利用，而且成本较低。 石墨烯由于独特的微观结构和突出的物理性质，如特殊的电子性质、较大的比表面积和较高的导热率，在光学、传感器、药物传递、电池等方面有着广泛的应用前景。氧化石墨烯作为合成石墨烯的前驱体，可以通过石墨的氧化成氧化石墨，继续剥离烯剥离制备出石墨烯。由于氧化石墨烯片层之间存在大量的羟基和环氧基，边缘悬挂着羟基和羰基，因此氧化石墨烯可以为不同均相催化剂的负载提供活性点位。本实验主要做了以下工作; （1）我们在预先氨基功能化的氧化石墨烯上负载了Fe2+, Co2+, VO2+和Cu2+的席夫碱配合物用来催化苯乙烯环氧化。通过对比实验发现，负载Cu（II）的催化活性要比其他金属离子的高，该催化材料在以叔丁基过氧化氢为氧化剂，催化反应7个小时后，，测得苯乙烯的转化率为93%以上，环氧化物的选择性为99%以上，连续四次重复试验测定，材料催化活性降低较小。 （2）将水杨醛亚胺过渡金属配合物负载到了预先经过氨基功能化的氧化石墨烯上。向反应体系中泵入空气作为为氧化剂，用来催化苯乙烯，反应8个小时后，得到Co-GO和Fe-GO的转化率分别为90.8%和86.7%，选择性为63.7%和51.4%，催化剂经过4次重复使用实验后，其催化活性没有明显的降低。

【关键词】：
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36
【目录】：

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本文编号：202878