Ce/USY改性分子筛催化苯酚甲醇烷基化的实验研究

发布时间：2024-07-06 04:21

　　以USY分子筛为载体,通过浸渍法制备了不同Ce负载量的Ce/USY分子筛,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射能谱(EDS)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对样品进行表征,并考察了不同Ce负载量催化剂对苯酚甲醇烷基化性能的影响。结果表明,Ce的引入并未破坏载体的结构,却提高了催化剂表面酸中心的强度和数量,从而显著提高苯酚的转化率和邻甲酚选择性。当Ce负载量(质量分数)为10%时,在苯酚/甲醇摩尔比1/4、反应温度460℃、质量空速3.0h-1、常压的条件下,Ce/USY分子筛催化苯酚甲醇烷基化性能最好,苯酚转化率为58.4%,邻甲酚选择性为49.2%。

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【部分图文】：

图１Ｃｅ改性ＵＳＹ催化剂的ＸＲＤ谱图Ｆｉｇ．１ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＵＳＹｍｏｄｉｆｉｅｄｂｙＣｅ

图１Ｃｅ改性ＵＳＹ催化剂的ＸＲＤ谱图Ｆｉｇ．１ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＵＳＹｍｏｄｉｆｉｅｄｂｙＣｅ（１）ＵＳＹ；（２）５％Ｃｅ／ＵＳＹ；（３）１０％Ｃｅ／ＵＳＹ；（４）１５％Ｃｅ／ＵＳＹ氧化物的含量高于某一特定阈值时，在谱图中会出现该氧化物的特定晶相，而低于该阈值时，则不会出....

图２无Ｃｅ和Ｃｅ负载量为１０％的ＵＳＹ催化剂样品的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．２ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＵＳＹｃａｔａｌｙｓｔｓａｍｐｌｅｓ

图１Ｃｅ改性ＵＳＹ催化剂的ＸＲＤ谱图Ｆｉｇ．１ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＵＳＹｍｏｄｉｆｉｅｄｂｙＣｅ（１）ＵＳＹ；（２）５％Ｃｅ／ＵＳＹ；（３）１０％Ｃｅ／ＵＳＹ；（４）１５％Ｃｅ／ＵＳＹ氧化物的含量高于某一特定阈值时，在谱图中会出现该氧化物的特定晶相，而低于该阈值时，则不会出....

图３１０％Ｃｅ／ＵＳＹ样品的ＥＤＳ照片Ｆｉｇ．３ＥＤＳｉｍａｇｅｓｏｆ１０％Ｃｅ／ＵＳＹｓａｍｐｌｅ

化不大（见图２（ａ））。图３为１０％Ｃｅ／ＵＳＹ样品的Ｘ射线衍射能谱照片。图３显示，该样品中含有Ｃｅ元素，表明ＣｅＯ２均匀负载在载体ＵＳＹ表面。图２无Ｃｅ和Ｃｅ负载量为１０％的ＵＳＹ催化剂样品的ＳＥＭ照片Ｆｉｇ．２ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＵＳＹｃａｔａｌｙｓｔｓａ....

图４Ｃｅ改性前后ＵＳＹ分子筛Ｎ２吸附－脱附曲线Ｆｉｇ．４Ｎ２ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎｉｓｏｔｈｅｒｍｓｏｆ

后ＵＳＹ分子筛样品的等温线在原点开始骤增，说明样品与Ｎ２具有较强作用力，这是由于微孔内强吸附势所致，在ｐ／ｐ０较低（０．１＜ｐ／ｐ０＜０．４）时，随着ｐ／ｐ０的升高，样品Ｎ２吸附量上升较缓慢，此时吸附凝聚主要发生在微孔孔壁表面。与ＵＳＹ相比，改性后的Ｃｅ／ＵＳＹ分子筛吸附量都呈现....

本文编号：4002055