新型铁配合物的合成、表征和催化性能研究

发布时间：2016-12-05 15:59

  本文关键词：新型铁配合物的合成、表征和催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

《华南理工大学》 2014年

新型铁配合物的合成、表征和催化性能研究

王志纯  

【摘要】：金属铁元素的配合物是配合物家族中一类重要的成员，其不仅在合成步骤、生产成本和环境污染等方面具有优势，而且在日常生活和生产当中有着广泛且良好的应用。铁配合物由于其中心金属价态的丰富性，因而在催化领域往往能够显现出其优良性能。sp3杂化C-H键活化反应具有重要的研究意义，目前被广泛进行研究。因此，设计、合成性能优良的铁配合物催化剂，并探究其在C-H键活化反应方面的性能是极具必要的。本论文从铁配合物结构角度出发，设计、合成了几种配体和新型的铁配合物。对所合成的铁配合物进行了表征分析和催化性能探究。具体工作内容如下： 1.以2-叔丁基-4-甲基苯酚、2-叔丁基-4-乙基苯酚、2,4-二叔丁基苯酚、甲醛、2-氨甲基吡啶和无水三氯化铁作为原料，设计、合成配体H2L1，H2L2和H2L3及其相应铁的配合物1，2，3。利用核磁共振、x-射线单晶衍射、紫外可见分光光度法等手段对配体和配合物进行了表征。以配合物1作为催化剂，探究其在sp3杂化的C-H键活化反应方面的相关性能。通过分析对比实验、ESI-MS和紫外可见分光光度法等实验结果，提出了该反应的反应机理。 2.以水杨醛、二氨基顺丁烯二腈和无水三氯化铁作为原料，设计合成配体H2L4和配合物4，并对所合成的配合物4进行x-射线单晶衍射和紫外可见分光光度法分析。在催化性能研究方面，探讨了其在sp3杂化的C-H键活化反应方面的性能。利用实验和测试手段，分析和提出了该反应可能适合的反应机理。 3.利用化合物1,4,7,10-四氮环十二烷烃和无水三氯化铁反应，设计合成配合物5。利用x-射线单晶衍射和紫外可见分光光度法手段表征分析了配合物5结构。以其作为催化剂，探究配合物在水的氧化反应、sp3杂化C-H键活化反应和末端炔烃水化反应等方面的催化性能。重点研究了配合物5在电催化水的氧化反应方面的性能，研究内容包括了配合物的催化性能探究和相关因素对其催化性能的影响。 4.通过配体H2L1和无水三氯化铁的反应，合成得到一种新型铁的配合物6。对其采用了x-射线单晶衍射技术进行了表征。

【关键词】：
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O627.81
【目录】：

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本文编号：205543