一维纳米结构的磷酸银复合光催化材料的制备及性能研究

发布时间：2018-06-28 13:31

  本文选题：光催化分解水 + Z-scheme　； 参考：《浙江理工大学》2017年硕士论文

【摘要】：光催化分解水作为能源环境研究领域的最前沿,其绿色无污染,循环可持续,一直被认为是解决环境污染和能源危机的有效途径之一。然而,现阶段光催化分解水依旧面临着光利用率低,回收困难,材料选择限制和成本高难以商业化应用等问题。所以,探索光利用率高,材料简单易回收且成本低的光催化剂一直是当前研究领域的重点及难点!本文从光催化分解水所面临的几个问题出发,制备了由Ag_3PO_4与TiO_2、CeO_2、SiC和Pt这几种材料复合的Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2、Ag_3PO_4/Pt/CeO_2/TiO_2和Ag_3PO_4/Pt/SiC复合光催化剂,并对其微观结构,光催化分解水及光催化降解方面的性能,光催化机理进行了实验表征和讨论。相关实验结果如下:(1)首先通过水热和退火的方法制备出分级CeO_2/TiO_2纳米线,并于其表面依次沉积Ag+和PO43-离子,制备出分级Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2纳米线光催化剂。通过XRD、SEM、TEM以及XPS等实验表征,我们确定了这种分级纳米线结构,其中CeO_2分支表面均匀负载着颗粒尺寸在2~5 nm的Ag_3PO_4纳米颗粒。在不加牺牲剂的光催化分解水性能测试中,三体系Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2复合催化剂表现出一定地析氧性能,但无法析出氢气。通过光电化学测试和荧光光谱测试,结果表明该光催化剂具备非常优异的光生载流子的分离传输性能,说明催化剂中CeO_2、TiO_2和Ag_3PO_4之间形成了非常强大的相互协同作用。通过能带分析,我们认为这是由于CeO_2和TiO_2构建的type-II型异质结构与Ag_3PO_4之间形成的新型Zscheme异质结构造成的,其中type-Ⅱ型异质结构CeO_2/TiO_2间的协同作用不仅可以快速转移光生载流子,抑制光复合,还对与Ag_3PO_4形成新型Z-scheme异质结构具有协同增强作用,进一步增强光生载流子的分离传输并抑制光解水的可逆反应,从而促使三体系催化剂在不加牺牲剂情况下,光催化分解水析氧的产生。(2)基于实验第一部分的研究内容,本文通过水热和原位沉淀方法于type-Ⅱ型分级CeO_2/Ti O_2纳米线表面依次负载Pt和Ag_3PO_4纳米颗粒,制备出Ag_3PO_4/Pt/CeO_2/TiO_2四体系纳米复合材料,并通过光催化降解实验研究纳米Pt颗粒对type-Ⅱ型三体系Z-scheme异质结构Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2的影响及其可能原因。通过XRD、SEM、TEM和EDS等实验表征手段,我们确定了这一四体系分级纳米线的微观结构,其中2~5 nm大小的Pt和Ag_3PO_4纳米颗粒均匀分布在分级CeO_2/TiO_2纳米线表面。在光催化降解实验中,四体系Ag_3PO_4/Pt/CeO_2/TiO_2光催化剂表现出对新型Z-scheme异质结构Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2更加优异的光催化降解能力,而且在光电化学测试和荧光光谱实验中,其表现出相对于Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2异常优异的电子传输转移能力并有效抑制了光生电子空穴的复合。对于这一现象,我们认为这可能是由于Pt的负载在Ag_3PO_4与CeO_2/TiO_2之间起到了电子传输媒介,加速光生载流子分离传输的作用,增强了Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2复合催化剂原本的Zscheme异质结构的相互协同作用能力,从而提高了其光催化性能。(3)依次用水热和原位沉淀的方法,在SiC纳米线表面负载Pt和Ag_3PO_4纳米颗粒,制备Ag_3PO_4/Pt/SiC纳米线复合光催化剂。通过XRD、SEM、TEM和XPS实验表征,说明该纳米线复合材料的微观结构是以SiC为主干,表面均匀负载着2~5 nm大小的Pt和Ag_3PO_4纳米颗粒。在可见光催化分解水实验中,加入牺牲剂的状况下,Ag_3PO_4/Pt/SiC表现出优异的析氧能力;而不加入牺牲剂时,该催化剂同样表现出析氧能力,却并无氢气产出。光电化学测试和荧光寿命测试表明Ag_3PO_4/Pt/SiC复合催化剂具有很强的光生载流子传输分离能力,说明该催化剂内部Ag_3PO_4,Pt和SiC NWs三者之间存在强大的相互协同作用。我们认为该复合催化剂催化机理为Pt作为光生载流子传输媒介与Ag_3PO_4和SiC结合形成Z-scheme异质结构,促使Ag_3PO_4导带电子通过Pt纳米颗粒向SiC价带快速传输转移,并与SiC价带空穴复合,从而提高Ag_3PO_4的稳定性,而Ag_3PO_4价带空穴则与水反应,分解水产生氧气。
[Abstract]:In this paper , Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 , Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 , Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 / TiO _ 2 and Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 photocatalyst have been prepared by means of XRD , SEM , TEM and XPS . The photocatalytic degradation of Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 was investigated by means of XRD , SEM , TEM and EDS .
【学位授予单位】：浙江理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;O644.1
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本文编号：2078150