过渡金属掺杂氧化锌的制备及光催化降解性能

发布时间：2022-02-23 21:27

  染料废水是一种工业废水,光催化降解染料废水是当前的研究热点之一,而主要的困难集中在制备新型高效、价格低廉的催化剂上。本课题通过水热合成法制备出ZnO前驱体,并在此基础上分别通过水热合成法、化学沉积法和光还原法制备出过渡金属掺杂ZnO光催化剂。采用甲基橙溶液的紫外光降解作为探针反应测试了ZnO和M/ZnO(M=Cu、Fe、Ag)的光催化性能,系统地研究了不同影响因素下光降解的效率,提炼出最佳光催化条件。(1)使用3组不同的反应物①以Zn(Ac)2·2H2O,NaBH4,NH3·H2O为反应物、②以Zn(Ac)2·2H2O,NaOH为反应物和③以Zn(NO3)2·6H2O,(CH2)6N4为反应物,通过水热合成法制备出3种ZnO纳米粒子,用SEM和TEM表征可知,所制备的ZnO均具有较好的结晶性。XRD结果表明ZnO均为六方晶系纤锌矿结构。其紫外可见光谱在400 nm附近出现了ZnO的特征吸收峰。通过改变ZnO投加量、光照时间、甲基橙初始浓度、溶液初始PH值,得出②号ZnO光催化剂的光催化性能、制备方法优于①号和③号ZnO。当②号ZnO光催化剂投加量为1.2 g·L-1,甲基橙溶液浓度0.01 g·L-1,光照时间60 min,溶液pH=9,此时降解率为81.35%。选取②号ZnO光催化剂作为前驱体,为下一步实验做准备。(2)通过水热合成法成功的制备出M/ZnO(M=Cu、Fe、Ag)光催化剂,制备的光催化剂结晶度高,粒径约500 nm,其紫外可见光谱相对于纯ZnO出现了不同程度的红移。比较出过渡金属Cu和Fe掺杂ZnO在一定程度上抑制了其光催化活性,而Ag/ZnO光催化剂投加量为1.2 g·L-1,甲基橙溶液浓度0.01 g·L-1,光照时间60 min,溶液pH=11,此时Ag/ZnO的光催化效率达到了99.86%,相比于纯ZnO的最高降解效率81.35%有了明显的提高。(3)通过化学沉积法制备了纳米M/ZnO(M=Cu、Fe、Ag)光催化剂,对照纯ZnO和M/ZnO样品的XRD衍射图可见,掺杂后的衍射峰数目减少,衍射峰的宽度发生了变化,再仔细对比它们同一晶面指数的衍射峰的角度位置,发现也发生了轻微变化,由此可知Cu、Fe、Ag掺杂改变ZnO的结晶生长和晶体结构。光催化剂投加量为1.2 g·L-1,甲基橙溶液浓度0.01 g·L-1,光照时间60 min,溶液pH=5.4时,Cu/ZnO和Ag/ZnO光催化降解效果能够达到86.42%和95.38%。(4)通过光还原法制备M/ZnO(M=Cu、Fe、Ag)光催化剂,Cu/ZnO和Fe/ZnO的禁带宽度减小到3.13 eV,Ag/ZnO的禁带宽度减小到3.10 eV。当固定光源为汞灯500 W,光降解时间为30 min,溶液pH=5.4,甲基橙溶液浓度为0.01 g·L-1,Ag/ZnO催化剂的降解效率达到了92.259%,而Fe/ZnO催化剂的降解效率仅为34.714%。(5)选取②号ZnO光催化剂作为前驱体,通过3种方法分别制备出M/ZnO(M=Cu、Fe、Ag)光催化剂,对比其光催化效果,Ag/ZnO光催化性能总是最优。水热合成法、化学沉积法和光还原法分别制备出的Ag/ZnO光催化剂,在相同的光催化条件下,光还原法制备出的Ag/ZnO,光催化剂性能最优。

【关键词】：
【学位授予单位】：南京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;X788
【目录】：

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本文编号：232253