超微细晶粒钯碳催化剂的制备与应用

发布时间：2017-01-20 19:07

  本文关键词：超微细晶粒钯碳催化剂的制备与应用，由笔耕文化传播整理发布。

《河南科技大学》 2014年

超微细晶粒钯碳催化剂的制备与应用

任永鹏  

【摘要】：钯（Pd）是一种贵金属，将钯化合物制备成钯碳催化剂，将延伸冶炼产业链，极大地提升钯的附加值。钯碳（Pd/C）催化剂，广泛应用于石化、制药、染料、新能源等行业，其中在精对苯二甲酸(PTA)加氢精制方面是其主要用途之一。 本论文针对PTA生产用钯碳催化剂传统的“浸渍-沉淀”制备方法中存在的钯晶粒分布不均匀、分散度低的固有缺点，以椰壳活性炭作为载体，采用“载体预处理、超微晶粒制备、活性炭吸附”三工序的“超微晶粒钯溶胶法”制备钯碳催化剂。利用SEM、TEM、XRD、EDS、HPLC、化学吸附等主要方法研究了各工序主要工艺参数对催化剂的性能和微观结构的影响，获得制备超微细晶粒钯碳催化剂的适宜工艺条件，探讨纳米Pd微晶在载体上的分散及其对催化性能的影响，对高活性超微晶粒钯碳催化剂的研究与开发具有一定作用。 研究结果表明，载体预处理工序中，硝酸、盐酸、双氧水对活性炭载体及钯碳催化剂微孔结构均具有重要影响。适量试剂对载体表面起到扩孔扩容作用，当其浓度过大时，尽管扩孔，但也会产生腐蚀产物，带来负面影响。优先推荐硝酸预处理，盐酸次之，适量的硝酸浓度为0.8-1.6mol/L。超微晶粒制备工序中，随着还原剂（硼氢化钠）用量、钯浓度增大，催化活性先增大后减小，随着还原pH值及还原温度升高，催化活性降低。活性炭吸附工序中，随着吸附pH值增大，活性先增大后减小；随着吸附温度升高，，活性逐渐降低，但降幅不明显。 超微晶粒溶胶法制备钯碳催化剂的适宜工艺为1.2mol/L硝酸预处理，还原剂（硼氢化钠）为理论用量3倍，还原温度10℃，还原pH为-0.5，钯浓度0.006mol/L,添加剂X0.67g/L，Y0.67mL/L，Z0.67g/L，吸附pH为0.5-1，吸附温度10℃。该条件下所制备的钯溶胶良好分散于水溶液体系中，钯微晶平均尺寸在5-6nm左右，为Pd立方晶体。经负载后钯碳催化剂活性可达99.9%，钯晶粒尺寸基本不变，钯分散度高达12.63%。 添加剂是超微晶粒溶胶法制备钯碳催化剂成功的关键因素。添加剂的作用在于使钯晶粒外层包裹一层胶束，覆在固-液界面（钯晶粒-水溶液界面），使钯晶粒高度分散在体系中，防止晶粒的聚集长大。

【关键词】：
【学位授予单位】：河南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O643.36
【目录】：

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