碳纳米材料及金属纳米材料的制备及其在鲁米诺电致化学发光免疫传感器构建中

发布时间：2017-03-07 06:24

  本文关键词：碳纳米材料及金属纳米材料的制备及其在鲁米诺电致化学发光免疫传感器构建中的应用研究，由笔耕文化传播整理发布。

《西南大学》 2015年

碳纳米材料及金属纳米材料的制备及其在鲁米诺电致化学发光免疫传感器构建中的应用研究

蒋欣亚  

【摘要】：近年来,纳米材料被广泛的应用到传感器的研究中,这主要是由于其具有许多优异的特点,如：大的比表面体、良好的稳定性、小尺寸效应、好的生物相容性、强的吸附能力及电催化活性等。尤其是碳纳米管、石墨烯、纳米金属、纳米金属氧化物和量子点在生物检测方面的应用,更是引起了人们的注意。电致化学发光(ECL)免疫传感器就是将电致化学发光与免疫传感器相结合而发展起来的具有选择性高、灵敏度好、检测快速等优点的生物传感器。本论文正是基于这些纳米材料的这些优点,采用碳纳米管/石墨烯纳米复合物、金铂合金纳米颗粒、纳米银／石墨烯复合材料、卟啉铁/石墨烯纳米材料、聚乙二胺/氧化锌纳米棒复合纳米材料等纳米材料,构建了一系列性能优良的夹心免疫传感器。并应用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、电化学分析技术等对纳米复合材料、电极的制备过程、优化过程和性能等进行了表征。本论文主要从以下几个方面开展研究工作：1.基于石墨烯-碳纳米管、金铂合金纳米复合物和葡萄糖氧化酶构建超灵敏的鲁米诺阴极电致化学发光免疫传感器的研究本研究工作中,首先将石墨烯、碳纳米管分散在壳聚糖溶液中合成了壳聚糖-石墨烯-碳纳米管(Chi-GR-CNTs)纳米复合材料。由于石墨烯和碳纳米管具有较好的导电性,因此用其来作为修饰电极的基底材料。然后在Chi-GR-CNTs修饰的电极上电沉积上一层金铂合金纳米颗粒(DpAu-Pt)。由于金铂合金纳米颗粒不仅具有优异的导电性,而且生物相容性也好,因此不仅可以促进电子的传递也能用来固载抗体。紧接着,使用葡萄糖氧化酶(GOD)来封闭电极表面的非特异性吸附位点。当底液中存在葡萄糖时,GOD直接催化葡萄糖的氧化来原位产生过氧化氢(H2O2), H2O2又接着促进鲁米诺的氧化使其具有一个放大的阴极发光信号。该传感器对检测CEA的线性范围为0.1 pg/mL-40 ng/mL,检出限为0.03pg/mL(S/N=3)。用Chi-GR-CNTs和DpAu-Pt构建的鲁米诺发光的免疫传感器具有优异的灵敏度,好的选择性和稳定性而且制备方法简单。2.基于卟啉铁和银纳米颗粒协同催化增强型的鲁米诺电致化学发光免疫传感器的研究采用肼还原法并通过π-π之间的相互作用合成卟啉铁-石墨烯(hemin-rGO)纳米复合物,由于hemin中的FeⅢ/FeⅡ可逆氧化还原作用使其具有较好的电催化性能,能催化一些像过氧化物酶等的氧化反应。利用硼氢化钠法还原硝酸银和氧化石墨烯合成纳米银-还原石墨烯(Ag-rGO)纳米复合材料,利用石墨烯大的比表面积固载大量的纳米银,利用纳米银强的吸附性和好的生物相容性用以固载二抗和葡萄糖氧化酶(GOD)。在众多的金属纳米颗粒中,AgNPs表现出优异的催化和电催化性能使得电致化学信号明显增强。利用hemin和AgNPs对H202的协同催化效应又极大地提高了催化电致化学发光信号。实验表明,该免疫传感器的灵敏度也因此得到了提高。用该传感器对癌胚蛋白(CEA)进行检测,其线性范围为检测范围为0.1pg/mL-160 ng/mL,检出限为0.03 pg/mL。此外,该免疫传感器具有良好的选择性、重现性和稳定性。3.基于聚乙二胺功能化的氧化锌纳米棒固载鲁米诺构建的高灵敏电致化学发光免疫传感器的研究在高压釜中,利用Zn(Ac)2·2H2O与NaOH在甲醇中的反应合成氧化锌纳米棒(ZNs)。该方法制备得到的ZNs具有大的比表面积。在用3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTMS)在ZNs表面进行氨基化后,通过EDN和NHS的作用与聚乙二胺(PAMAM)反应制得PAMAM功能化的ZNs(ZNs-PAMAM)。PAMAM具有树枝状的三维结构且带有大量的羧基,可以用来连接发光试剂鲁米诺和标记二抗,从而制备得到二抗信号探针。本实验成功的将鲁米诺固载到了电极表面,与将鲁米诺加入底液中相比,将鲁米诺固载到电极上能提高鲁米诺的发光效率,因为这缩短了发光试剂与电极表面的距离。在最优的实验条件下,该传感器对CA15-3的检测范围为0.1-120 U/mL,检出限为0.033 U/mL。

【关键词】：
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.3;TB383.1
【目录】：

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本文编号：248643