氮掺杂碳量子点的荧光分析检测及光催化性能研究

发布时间：2017-03-19 04:07

  本文关键词：氮掺杂碳量子点的荧光分析检测及光催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本文采用简单经济、生态友好的一步水热法合成了量子产率(QY)分别为26.9%、44.7%、66.8%的氮掺杂碳量子点(N-CQDs),并将QY为66.8%的N-CQDs应用于汞离子和碘离子的选择性检测。此外,将不同QY的N-CQDs 与 TiO2(P25)复合,应用于光催化分解水制氢,研究了N-CQDs的QY对复合物产氢性能的影响并分析了复合物的光催化机制。利用含氮丰富的原料,通过调节原料的添加比例,采用简单经济、生态友好的一步水热法制备了QY值分别为26.9%、44.7%、66.8%的N-CQDs,三种N-CQDs均表现出很好的水溶性,稳定性,且尺寸接近,形貌相似。然而在组成和结构上有所差别,随着原料乙二胺用量的增大,得到的N-CQDs的N/C原子比依次增加,C-N结构增加,C=O-NH等官能团增加,QY也随之增强。将QY为66.8%的N-CQDs应用于检测领域,通过荧光淬灭现象N-CQDs对汞离子表现出良好的选择性,并且荧光淬灭程度与Hg2+的浓度在10nM-20nM范围内呈线性关系,检测限计算为8.6nM(1.72ppb),低于世界卫生组织(WHO)和美国环保局(EPA)的标准。随后N-CQDs-Hg2+的荧光淬灭体系,通过荧光恢复过程,对碘离子表现出良好的选择性,且荧光恢复程度与I-浓度之间在0.5μM-40μM内表现出良好线性,检测限为0.354 μM,在检测正常人体尿碘浓度中具备潜能。经紫外-可见吸收光谱和荧光寿命分析,荧光淬灭应由Hg2+与N-CQDs作用发生电子传递过程所致,而添加I-,通过形成HgI2可有效抑制其电子传递,使荧光恢复。将不同QY的N-CQDs与P25物理复合(N-CQDs/P25)用于光催化分解水制氢,三种复合物在紫外-可见光领域产氢较P25都有明显提高,且可拓展光响应范围,实现可见光催化产氢。随QY的增加,产氢效果依次增大。从不同N-CQDs的结构和组成机制进行分析,N-CQDs的QY的增大应该是由表面钝化、缺陷减少所致,低缺陷的N-CQDs能更有效的传递电子,因此在紫外-可见光下它们能及时接受并转移Ti02的光生电子,促进光生电子和空穴的有效分离；在可见光下,它们可以更加有效的吸收可见光产生更多的激发电子来敏化TiO2,进而产生更多的氢气。
【关键词】：水热合成 氮掺杂碳量子点 荧光检测 量子产率 光催化产氢
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O613.71
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第一章 绪论15-29
• 1.1 碳量子点(CQDs)概述15
• 1.2 CQDs的研究进展15-23
• 1.2.1 CQDs的制备方法15-19
• 1.2.2 CQDs的吸收和荧光性质19-22
• 1.2.3 结构表征22
• 1.2.4 生物相容性和低毒性22-23
• 1.2.5 光诱导电子转移性能23
• 1.3 CQDs的应用23-26
• 1.3.1 CQDs在检测方面的应用23-24
• 1.3.2 CQDs在光催化方面的应用24-26
• 1.3.3 CQDs在生物成像领域的应用26
• 1.3.4 CQDs在光电领域的应用26
• 1.3.5 其他应用26
• 1.4 选题思路与主要研究内容26-29
• 第二章 不同QY的N-CQDs的制备及表征29-43
• 2.1 引言29
• 2.2 实验部分29-31
• 2.2.1 试剂29-30
• 2.2.2 仪器30
• 2.2.3 不同QY的N-CQDs的制备和纯化30-31
• 2.2.4 表征手段31
• 2.3 实验结果与讨论31-40
• 2.3.1 N-CQDs的形貌表征31-32
• 2.3.2 吸收和荧光特性32-34
• 2.3.3 不同N-CQDs的组成和结构表征34-40
• 2.4 小结40-43
• 第三章 N-CQDs的检测性能应用探究43-61
• 3.1 引言43-44
• 3.2 实验部分44-48
• 3.2.1 试剂44-45
• 3.2.2 实验仪器及表征方法45
• 3.2.3 检测的吸收和荧光光谱的确定45-46
• 3.2.4 N-CQDs对汞离子的检测46-47
• 3.2.5 N-CQDs-Hg~(2+)体系对碘离子的检测47
• 3.2.6 N-CQDs的淬灭恢复检测机制研究47-48
• 3.3 实验结果与讨论48-58
• 3.3.1 检测吸收和荧光光谱的确定48-49
• 3.3.2 pH对荧光的影响49
• 3.3.3 N-CQDs对金属阳离子的选择性49-50
• 3.3.4 荧光淬灭响应时间的确定50-51
• 3.3.5 不同汞离子浓度对荧光的影响51-52
• 3.3.6 N-CQDs-Hg~(2+)体系对阴离子的选择性52-53
• 3.3.7 不同碘离子浓度对荧光恢复的影响53-54
• 3.3.8 N-CQDs的荧光选择性淬灭恢复检测机制研究54-58
• 3.4 小结58-61
• 第四章 不同QY的N-CQDs与P25复合光催化产氢性能研究61-79
• 4.1 引言61
• 4.2 实验部分61-65
• 4.2.1 试剂62
• 4.2.2 实验仪器及表征手段62-63
• 4.2.3 N-CQDs与P25复合物的制备63-64
• 4.2.4 N-CQDs与P25复合物紫外-可见光催化产氢测定64
• 4.2.5 N-CQDs与P25复合物可见光催化产氢测定64-65
• 4.3 实验结果与讨论65-76
• 4.3.1 不同QY的N-CQDs的制备65
• 4.3.2 不同含量的QY 66.8%的N-CQDs/P25复合物漫反射光谱测定65-66
• 4.3.3 QY 66.8%的N-CQDs的含量对复合物紫外-可见光催化产氢的影响66-67
• 4.3.4 QY 66.8%的N-CQDs/P25复合物产氢连续性测定67-68
• 4.3.5 QY 66.8%的N-CQDs的含量对复合物可见光催化产氢的影响68-69
• 4.3.6 不同QY的N-CQDs/P25复合物的漫反射光谱和FT-IR结果69-70
• 4.3.7 不同QY的N-CQDs/P25复合物的紫外-可见光产氢测试70-71
• 4.3.8 不同QY的N-CQDs/P25复合物的可见光产氢测试71-72
• 4.3.9 不同QY的N-CQDs/P25复合物的光电流测试72-73
• 4.3.10 产氢结果分析73-76
• 4.4 小结76-79
• 第五章 总结79-81
• 参考文献81-87
• 致谢87-89
• 研究成果及发表的学术论文89-91
• 作者及导师简介91-93
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书93-94

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 赵清;胡胜亮;杨金龙;刘俊;;碳纳米结构/TiO_2复合光催化剂的进展与挑战[J];化工新型材料;2014年02期

2 齐德强;王学杰;张一平;游金宗;;汞离子荧光分子探针的研究进展[J];浙江外国语学院学报;2012年05期

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本文编号：255508