二苯基膦功能化氧化石墨烯配位固载钯催化Heck偶联反应

发布时间：2019-12-01 04:48

【摘要】：将二苯基膦通过共价键引入到氧化石墨烯(GO)中,利用二苯基膦对Pd的鳌合配位作用,合成了GO固载Pd催化剂(GO-P-Pd);通过红外光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并考察了其对Heck偶联反应的催化性能.结果表明,该催化剂表现出优异的催化性能,重复使用7次后催化活性无显著降低,并且对不同的反应底物有较好的普适性.
【图文】：

谱图,布拉格,狭缝,层间

-P配位Pd后，其谱峰基本无变化，只有C—P键由于配位作用向低波数移动至1453cm－1处．红外光谱结果表明成功制备了GO-P-Pd催化剂．Fig．1FTIＲspectraofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．2XＲDpatternsofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．3XPSspectraofGO-PandGO-P-PdSurveycurves:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(B)thehighresolutioncurvesoftheP2parea:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(C)thehighresolutioncurvesofPd3darea:a．GO-P-Pd．2．1．2催化剂的XＲD表征图2中2θ=10.3°处的峰为GO层间狭缝(001)面的衍射峰，根据布拉格方程2dsinθ=nλ，计算得到对应的层间距d=0.86nm，而嫁接APTS后衍射峰的强度降低并向高角度(2θ=12.7°)方向移动，这可能是由于嫁接后GO层间的含氧基团减少，使材料亲水性降低，，层间游离的水减少导致层间距变窄．GO-APTS在2θ≈22.7°处出现了1个宽峰，这与还原的石墨烯(2θ=24°)的衍射峰位置接近，说明在APTS修饰后部分氧化石墨烯被还原成多层的微小碎片［17］．GO-P和GO-P-Pd也具有同样现象．特别指出的是，采用ICP测得GO-P-Pd中Pd的负载量为1.19%，但是在XＲD谱图中未发现Pd金属颗粒的衍射峰，表明Pd可能以配合物的形式存在．2．1．3催化剂的XPS表征为了进一步证明Pd以配合物形式存在，对合成的GO-P及GO-P-Pd进行了XPS表征．在图3(A)中GO-P和GO-P-Pd的XPS总谱上均能看到C1s，N1s，Si2p和P2p的峰，其中N1sNo．9胡景威等:二苯基膦功能化氧化石墨烯配位固载钯催化Heck偶联反应1629

谱图,布拉格,狭缝,层间

-P配位Pd后，其谱峰基本无变化，只有C—P键由于配位作用向低波数移动至1453cm－1处．红外光谱结果表明成功制备了GO-P-Pd催化剂．Fig．1FTIＲspectraofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．2XＲDpatternsofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．3XPSspectraofGO-PandGO-P-PdSurveycurves:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(B)thehighresolutioncurvesoftheP2parea:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(C)thehighresolutioncurvesofPd3darea:a．GO-P-Pd．2．1．2催化剂的XＲD表征图2中2θ=10.3°处的峰为GO层间狭缝(001)面的衍射峰，根据布拉格方程2dsinθ=nλ，计算得到对应的层间距d=0.86nm，而嫁接APTS后衍射峰的强度降低并向高角度(2θ=12.7°)方向移动，这可能是由于嫁接后GO层间的含氧基团减少，使材料亲水性降低，层间游离的水减少导致层间距变窄．GO-APTS在2θ≈22.7°处出现了1个宽峰，这与还原的石墨烯(2θ=24°)的衍射峰位置接近，说明在APTS修饰后部分氧化石墨烯被还原成多层的微小碎片［17］．GO-P和GO-P-Pd也具有同样现象．特别指出的是，采用ICP测得GO-P-Pd中Pd的负载量为1.19%，但是在XＲD谱图中未发现Pd金属颗粒的衍射峰，表明Pd可能以配合物的形式存在．2．1．3催化剂的XPS表征为了进一步证明Pd以配合物形式存在，对合成的GO-P及GO-P-Pd进行了XPS表征．在图3(A)中GO-P和GO-P-Pd的XPS总谱上均能看到C1s，N1s，Si2p和P2p的峰，其中N1sNo．9胡景威等:二苯基膦功能化氧化石墨烯配位固载钯催化Heck偶联反应1629

【相似文献】