敞开式质谱法快速检测食品包装材料中双酚系列物的研究

发布时间：2020-03-26 03:22

【摘要】：双酚A是当今世界上相关产品中最常用的材料之一,同时它也是极具代表性的内分泌干扰物。双酚A作为大量食品包装材料的重要工业原料,其从包装材料向食品中转移的可能性已得到证实。而作为双酚A的替代物,双酚F、双酚S和双酚AF等类似物近年来也被证实为抗雄性激素化合物。以往用来检测双酚A及其类似物的方法如高效液相色谱法和色谱-质谱联用法灵敏度高,测定准确,但是耗时较长,前处理过程复杂,并且流动相需要大量有机试剂,无论从经济还是环保的角度,这两种方法都不适用于市面上大批量样品的快速筛查和实际鉴定。作为一种新型的离子化技术,敞开式离子化质谱技术不仅分析速度快,避免了繁杂而耗时的前处理过程,而且测定结果准确可靠,对于复杂样品的成分,仍然可以将其准确定性分析检测,目前敞开式的离子化质谱已经逐渐代替传统的质谱法而成为质谱分析中不可缺少的一种新的离子化方法。近几年,国内外敞开式质谱技术已被广泛应用于环境、食品、药品及公共安全等多个领域的研究。考虑到双酚A及其类似物对环境和人类所具有的毒性,且其工业生产产品极大的生产量,所以开发出高灵敏性且高速便捷的检测方法是十分必要的。本论文利用敞开式质谱的高通量检测特性,以食品包装材料中的双酚类可持续污染物(双酚A、双酚S、双酚F、双酚AF)作为研究对象,建立了一种快速检测方法,并对敞开式质谱法的定量能力进行了探讨。与传统的检测方法相比,本文所建立的敞开式质谱分析方法具有高效、操作方法简单、灵敏度高等优点。具体内容概括如下:在第2章中,我们建立了一种快速识别食品包装材料中双酚系列污染物的敞开式质谱方法。在负离子模式下,离子源温度为100℃,喷雾电压-2.5 kV,喷雾体积10μL且提取溶剂为甲醇时双酚A及其类似物具有最好的质谱响应信号强度。检出限LOD为0.10μg/mL。该方法可以在极短的时间内(1min)对食品包装材料中的双酚系列污染物进行同时实时检测,避免了复杂的样品前处理过程。方法使用电喷雾离子化方法,直接在经过简单处理的样品表面施加高电压,经由提取溶液形成的喷雾,使离子化的物质进入质谱检测。我们所提出的检测方法简单高效,且可被用于各类不同的污染物检测。在第3章中,我们探讨了敞开式质谱在物质定量上的能力。在以往的研究中,敞开式质谱技术通常被用于检出某种物质,而其定量能力一直不为研究者们关注,这是由于其难以控制的离子抑制作用和检测信号重现性较差所造成的。由此,我们尝试在样品检测过程中加入了氘代物作为内标,以待测物质与内标物氘代双酚A的信号强度比为参数进行定量分析,以考察敞开式质谱技术的定量能力。双酚A及其类似物在1.00~100.00 mg/L范围内线性相关,R~2均大于0.99,检测限为5.00μg/mL。结果表明敞开式质谱方法在定量能力上,由于分析结果的数据偏差较大,仅可用作于半定量分析。
【图文】：

原理图,电离技术,敞开式,原理

ropletILiquid Polar 300 Da n.a. DI Liquid Polar 2 kDa n.a. SI Liquid Polar 3.5 kDa 10 pmI主要被分为三类：分析物分子在高电场环境下直接电离而不粒子（如原子、带电液滴等）组成的样品过程，，被分析物通过激光电离、热能、震。中我们总结了各种敞开式质谱的操作原理

谱图,直接电离,探针

细管不会被堵塞。种方法可以有效的避免毛细管堵塞的情况发生（图 1-2），一种方产生电子喷雾的原料直接作用于未经处理的样品溶液中，这样就可细管。这些技术包括一次性电喷射探针（DEP）[18]、电喷射电离探针质喷雾探针（PSI）[20]。一般的想法是在未经处理的样品溶液中通 ESI 过程而不使用毛细管。探针有如下几个作用：（i）稳定样品溶喷射而产生高电压。探针类型可以是铜丝、铂环、包裹或不包裹光取纤维的铜线圈、包裹金丝的光钎以及包裹全氟磺酸膜的光钎、表的钨丝等。DEP-MS 分析法的分析过程如下：样品溶液通过装有微取用，此探针在高电压的条件下在样品溶液中产生了电喷雾，通过检测分析物原子，并给出 DEP 谱图，使用 DEP-MS 去分析未经处理可以得到几张特征谱图：（i）样品溶液的消耗很低（ii）样品的反iii）不需要使用毛细管或者注射器（iv）使用的探针结构简单，价此探针非常容易清洗并且不需要经常维护清洗。此技术已经成功应质、蛋白质类物质和一些水溶液中[21-25]。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.63;TS206.4

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