基于过渡金属氧化物电催化剂的理性设计
【图文】:
第一章 绪论Pt3Ni (111)[8, 9]。二元合金的发展由来已久,近几年,人们开始研究三元、四元甚至于五元合金[8, 10-13]。但是合金在燃料电池反应条件下不稳定,由于去合金化过程溶解在电解液中,引起催化剂降解,污染电解液。核壳结构通过在 Pd、Ru 或者 Re 的核状结构上沉积几个原子层厚度的Pt 基催化剂来提高铂金的利用率。Pt 的壳状结构可以有不同的形式,比如通过电化学去合金化方法[14]、退火[15]或者酸刻蚀[8]方法形成的富 Pt 的表面;通过欠电位沉积形成的单层 Pt[16, 17];Chung 等人发现纳米颗粒 ORR催化剂受其衬底的影响大于本身块体组分的影响[18]。厚度合适的 Pt 层与衬底结构的协同作用对提升 ORR 活性有重要作用[19]。但是,材料在实际应用环境中稳定性较差,存在降解,烧结和团聚现象,,使得催化剂性能下降[15, 19]。同时,铂基催化剂的抗甲醇性能较差,甲醇燃料电池中产生的 CO将会堵塞催化活性位点。
图 1.2 通过理论预测结合实验验证的理性设计思路,将大气中大量存在的 H2O2和 N2通过电化学过程转化成对人类生活有应用价值的 H2,CxHyOz和 NH3过程[33]1.2 OR(E)R 催化剂的研究进展2.1 OR(E)R 反应机理和理论研究方法ORR 反应可能是二电子过程(公式 1.1),产物为 H2O2,反应中间包括 OOH*;也可能是四电子过程(公式 1.4),酸性条件下,氧气被成 H2O,碱性条件下产物为 OH-。四电子路径根据氧气有没有发生解离以分为“联合机制”和“解离机制”。联合机制的中间产物有三种,OO*和 OH*。解离机制有两种中间产物 O*和 OH*。二电子路径还是四电径取决于使用的催化剂,以酸性溶液为例[34]。二电子过程的总反应式为:
【学位授予单位】:南开大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36
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本文编号:2621512
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