掺钕氟化锶激光晶体的光谱性能和局域结构研究

发布时间：2020-05-04 05:47

【摘要】：超快激光为人类提供了全新的实验手段和极端的物理条件,在热核聚变、粒子加速、阿秒化学等领域显示出巨大的应用前景。作为产生超快激光的关键因素之一,激光材料要具备宽带发射特性。Nd离子掺杂碱土氟化物晶体中存在多种格位结构,可以产生宽带发射,且该晶体具有热导率高、非线性折射率小、容易大尺寸生长等优点。此外,Nd离子是一个四能级激光系统,受外界干扰小,激光阈值小。Nd离子掺杂碱土氟化物晶体非常有潜力实现超快激光输出。但Nd离子间强烈的交叉弛豫使1μm波段荧光严重猝灭,共掺Y、La、Gd等离子可以消除猝灭,提高晶体发光强度。但共掺Y、La和Gd离子后,Nd离子的局域环境发生了怎样的变化,目前,还未见报道。本文研究了Nd,Y:SrF_2、Nd,Gd:SrF_2和Nd,La:SrF_2晶体光谱性能及其光谱参数随共掺离子浓度的变化规律。采用第一性原理计算了晶体中可能存在的团簇结构,研究团簇结构的变化规律与光谱性能之间的内在联系。在0.5%Nd:SrF_2晶体中共掺Y、La、Gd离子,晶体的光谱性能得到极大提高,晶体峰值发射截面、荧光寿命、量子效率均随共掺离子浓度增加而显著提高,发射截面最大为5.22×10~-2020 cm~2,荧光寿命最长为484.5μs,荧光量子效率最高为92.3%。同时晶体1μm波段线宽呈指数衰减,低温时间分辨光谱结果表明,共掺Y离子后,晶体由一个多格位体系逐渐转变为准单一格位系统。Nd,Gd:SrF_2与Nd,Y:SrF_2晶体光谱参数变化规律相似,而Nd,La:SrF_2不同,其变化较为缓慢。第一性原理计算结果表明,在晶体中共掺Y离子,Y离子倾向于与Nd离子结合形成[Nd-Y]团簇,且随着[Nd-Y]团簇中Y离子个数增加,团簇团聚能线性降低。在Y离子的调控作用下,Nd离子第一配位壳层由立方亚晶格转变为四角反棱柱亚晶格结构,同时局域畸变增强,对称性降低,晶体发光性能大幅提升。此外,我们还计算了Gd:SrF_2和La:SrF_2晶体中可能存在的团簇构型,Gd离子与Y离子团聚化特征相近,在Gd和Y离子作用下,F_i~--F~-_(lattice)排斥作用较强,推动Nd离子第一配位壳层由立方亚晶格向四角反棱柱亚晶格结构转变。而La离子团聚能力较弱,共掺La离子后,晶体中存在大量立方亚晶格中心,同时存在相当数量的四角反棱柱结构中心,这使得Nd,La:SrF_2晶体呈现出更宽的发射光谱,但发光较弱。需要指出的是,光谱参数的增长规律是与团簇团聚能线性降低的斜率密切相关的。因此,Y、La和Gd离子为局域结构调剂离子,通过激活离子局域结构设计和调控,实现了稀土离子掺杂碱土氟化物晶体光谱和激光性能的调控。本文在Nd,R:SrF_2晶体中实现了高效激光输出,激光斜效率最高为50.6%,最大输出功率1.234 W。同时,实现了97 fs的锁模脉冲激光输出,表明Nd离子掺杂碱土氟化物晶体是一种很有前景的激光晶体材料,有望在超快激光中获得应用。
【图文】：

科学领域,专栏,杂志,发展方向

《Nature》杂志2010 年第1期“Opinion”专栏以“2020 Visions”为题，，分析未来十年重要科学领域的发展方向并提出2020年展望，如图1.1所示。其中，斯坦福大学光子学研究中心的Thomas Baer教授和罗彻斯特大学Nicholas Bigelow教授共同撰写的《Lasers》章节提出激光领域未来有望取得突破的五大方向，其中四项与高功率超快激光直接相关，分别是：（1）基于激光的超精密钟用于测量宇宙基本常数；（2）激光聚变能源；（3）获得阿秒脉冲跟踪化学反应中的极端超快电子运动；（4）实现低成本、台式化的激光高能粒子加速器。作者在文章的最后指出：实现这些卓越目标的首要挑战是“开发新的激光材料”[5]。图1.1 《Nature》杂志Opinion专栏展望2020年科学领域重要发展方向[5]Figure 1.1 2020 visions published in the journal of Nature[5]“一代材料，一代器件”，作为超强超短激光技术的关键核心之一，激光增益介质需要有合适的受激发射截面（3~10 × 10-20cm2），长的激光上能级寿命（＞300 μs）和较宽的增益带宽（＞20 nm），这些光谱特征非常有利于实现高功率超快激光输出，其中宽光谱材料是实现超强超?

钕玻璃激光,钛宝石晶体,图片,材料

a b图1.2 （a）钛宝石晶体图片，（b）上海光机所开发的米级钕玻璃激光材料Figure 1.2 Graph of the Ti-sapphire laser crystals (a), and (b) the meter sized Nd-glass lasermaterial by Shanghai Institute of Optics and Fine mechanics为了解决上述问题，国际上多个国家开始发展全二极管（LD）泵浦的全固态重频高功率超快激光系统。所采用的新型激光增益介质材料主要有：Yb:S-FAP（氟磷酸盐锶钙）晶体、Yb:CaF2晶体、Yb:YAG晶体或陶瓷等[7-9]。其中，Yb:CaF2晶体由于在晶体尺寸（用于紫外光刻系统的CaF2单晶最大尺寸已超过φ 440 mm，如图1.3所示）、热导率（9.7 W/mK）、非线性折射率n2（0.43 × 10-13esu，小于磷酸盐玻璃的1/2）等多方面的优异综合性能而脱颖而出。此外，作为激活离子，Yb离子还具有量子亏损小、不存在激发态吸收和长寿命（激光上能级寿命ms量级）等优点，非常有潜力实现重频超快激光运转[8, 10-18]。但是
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O734

【参考文献】