基于多酸或配位聚合物的功能材料的合成与性能研究
发布时间：2020-05-06 09:16
【摘要】：本文致力于设计,合成基于多酸或配位聚合物的功能材料。利用元素分析、X-射线单晶衍射和红外光谱分析方法对合成的化合物进行表征,并对部分化合物的催化性和荧光性进行了研究。主要实验成果如下：1.合成基于钴夹心型多金属氧酸盐K_(10)[CO_4(H_2O)_2(PW_9O_(34))_2](简称CO_4(PW_9)_2),由于近几年该多酸被广泛应用于催化领域,特别是在分解水产氧方面表现出优异的催化特性,但在脱硫催化方面研究较少。本文对该多酸CO_4(PW_9)_2表面进行修饰,加入表面活性剂十八烷基三甲基氯化铵(STA·Cl)。通过离子交换制得表面活性剂包裹的多金属氧酸盐(STA)_(10)[Co_4(H_2O)_2(PW_9O_(34))_2](SEP)作为催化剂,30% H_2O_2作为氧化剂,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Bmim]PF6)作为萃取剂,对模拟油进行脱硫实验,其中含硫化合物包括：DBT,BT,4,6-DMDBT。在60℃条件下,催化体系H_2O_2/DBT/SEP摩尔比为80:20:1时,40分钟DBT转化率为100%,达到深度脱硫的目的。该催化剂回收方便,循环使用六次催化效率无明显降低。并且发现对于不同底物,得出氧化脱硫效率顺序DBT4,6-DMDBTBT。此催化体系制备容易,操作简单,转化率高,反应时间短且具有循环使用性,对于工业化应用存在潜在的价值。2.以5-硝基间苯二甲酸和柔性含氮配体与金属Cu~Ⅱ/Zn~Ⅱ在溶剂热条件下共同构筑了三种配位聚合物：[Zn(o-bbtz)(nip)]_n (1) [Zn(m-bbtz)(nip)]_n (2) {[Cu(o-bbtz)(nip)]H_20}_n (3)化合物1和2均为4~4-sql网络结构。基于π…π堆积作用,化合物1呈现出2D→3D的超分子结构,化合物2呈现出2D→2D的平行互穿网络。同样基于π…π堆积作用,化合物3呈现出1D→2D的结构,又基于氢键的作用呈现出2D→3D多聚线穿网络。通过化合物1,2和3结构之间的对比发现,在化合物1-3中同分异构体三唑配体采用完全不同的顺式和反式构型。化合物1和2中采用反式构型,化合物3中采用顺式构型。是因为前者形成了一个波浪状结构,后者形成了环状结构。这说明异构体三唑配体可以根据金属中心和低能量协调自组装。同时对化合物1和2的荧光性质进行了研究。
【图文】：
Ｋｒｅｂｓ－型结构中中也、原子包含一对孤对电子，由两个Ｈ缺位的巧－ｐ－ＸＷ９0３３ｆ连接四逡逑个中也金属离子形成夹也型结构。１９９７年，Ｋｒ洗Ｓ率先报道了第一例Ｋｒ沈Ｓ－型多酸阴离逡逑巧Ｓｂ２Ｗ２２0７４（0Ｈ）２］ｉ２－Ｍ（图１．２）。接着，１９９９年该课题组又报道了一例Ｋｒｅｂｓ－型多酸阴逡逑离子［Ｂｉ２Ｗ２２0７４（0Ｈ）２］ｉ２－【气２００２年，，Ｎａｄｊｏ等\”ǖ懒怂母觯耍蛏颍常停蝗蔽患型汀⑿徒徨义瞎够衔铮郏疲澹矗ǎ龋
本文编号：2651035
【图文】：
Ｋｒｅｂｓ－型结构中中也、原子包含一对孤对电子，由两个Ｈ缺位的巧－ｐ－ＸＷ９0３３ｆ连接四逡逑个中也金属离子形成夹也型结构。１９９７年，Ｋｒ洗Ｓ率先报道了第一例Ｋｒ沈Ｓ－型多酸阴离逡逑巧Ｓｂ２Ｗ２２0７４（0Ｈ）２］ｉ２－Ｍ（图１．２）。接着，１９９９年该课题组又报道了一例Ｋｒｅｂｓ－型多酸阴逡逑离子［Ｂｉ２Ｗ２２0７４（0Ｈ）２］ｉ２－【气２００２年，，Ｎａｄｊｏ等\”ǖ懒怂母觯耍蛏颍常停蝗蔽患型汀⑿徒徨义瞎够衔铮郏疲澹矗ǎ龋
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