钙钛矿为前驱体的Co-Ga基催化剂用于合成气制低碳醇研究

发布时间：2020-06-11 09:54

【摘要】：依据我国当前国情-富煤、贫油、少气的特点,以及低碳醇在化工、药品及能源方面的广泛应用,由煤制合成气,合成气制低碳醇成为当前具有重要意义的合成路线。本文采用柠檬酸络合法制备了一系列以La_(1-x)Sr_xCo_(0.65)Ga_(0.35)O_3和La_(1-x)K_xCo_(0.65)Ga_(0.35)O_3为前躯体的催化剂用于合成气制低碳醇反应。借助钙钛矿型复合氧化物(PTO)的组成多样性特点,设计了一种新型催化剂用于低碳醇合成反应。将La,Sr,Co和Ga均匀混合到La_(1-x)Sr_xCo_(0.65)Ga_(0.35)O_3前驱体中。经La_(0.7)Sr_(0.3)Co_(0.65)Ga_(0.35)O_3还原后的Co/SrO-La_4Ga_2O_9-La_2O_3-SrLaGaO_4催化剂表现出非常好的低碳醇选择性、优异的稳定性以及抗烧结抗积碳性能。其中,Co是活性组分;La和Ga作为消积碳助剂,且修饰钴的化学状态;Sr的加入增大了催化剂的比表面积且抑制催化剂的烧结。探究碱金属K对Co-Ga基催化剂的性能影响,将La,K,Co和Ga均匀的分散在PTO前驱体中。经La_(0.9)K_(0.1)Co_(0.65)Ga_(0.35)O_3还原后的催化剂Co/K_2O-La_2O_3-LaGaO_3-La_4Ga_2O_9具有非常好的低碳醇选择性和较少的积碳量。K的加入增大了催化剂比表面积,抑制大分子烃的生成,增加了低碳醇生成的活性位点;其中,积碳量少归因于La、K和Ga的共同作用。
【图文】：

使得活性组分均匀分散，孔 Cu-Fe 双金属催化剂，结论显示催化剂具有规整的孔结构、活性组。报道了一种新型 Co-Ga 基催化剂，性能。文献[68-69]主要采用水滑石作石结构中，，有利于提高合成气制低发现，为研究者们提供了一条新的化物（PTO）物因其具有组成多样性的特点，多钛矿型复合氧化物（PTO，Perovs用 ABO3来表示。理想的 PTO 结构图 1-1 所示。

30图 3-5 LSCG-0.3 催化剂在 820 oC 还原后的 TEM 图（a, b, c），线扫描图（c 中的插图），面扫描图（d）,以及 La, Sr, Co 和 Ga 元素对应的分布图（e, f, g, h）ig. 3-5 TEM images (a, b, c) with different scale bars, representative line scanning profiinsert in c), EDS mapping image(d) and the corresponding La, Sr, Co and Ga elementsdistribution ( e, f, g, h ) for LSCG-0.3 after reduction at 820 oC.
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;O623.4

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本文编号：2707733