基于共轭聚合物的核酸检测以及AIE光敏剂设计和光动力学性能研究

发布时间：2020-06-12 05:20

【摘要】：水溶性共轭聚合物由于其特殊的光学性能,已经引起了科研工作者的广泛兴趣。与小分子对应物相比,聚合物链上大量的光活性单元增加了光吸收的可能性。沿着共轭聚合物的整个骨架的激发能量转移到能量/电子受体,导致荧光信号的放大。因此,共轭聚合物能够用作高灵敏度化学和生物传感中的光学平台。不仅水溶性共轭聚合物可以用于荧光传感,具有聚集诱导发光效应(AIE)的共轭化合物也可以用于传感平台。在许多常见的体系中,发光体会经历部分或完全发射猝灭的一些影响。然而,AIE材料恰恰克服了聚集引起发射淬灭(ACQ)的缺点。在AIE过程中,非发射性发光体通过聚集体形成诱导发射。自2001年首次提出AIE概念以来,该领域吸引了学术和技术领域的巨大研究兴趣,并带来了多种多样的AIE探针。AIE材料被广泛地应用于生物探针、化学传感、细胞成像和肿瘤治疗。主要开展了以下几方面的工作:(1)基于共轭聚合物和酶切循环反应用于DNA检测的方法共轭聚合物作为荧光共振能量转移的供体,用于标记DNA的荧光素作为荧光共振能量转移的受体,共轭聚合物的发射光谱和荧光素的吸收光谱有很好的重合。带正电荷的共轭聚合物和带负电荷的DNA链之间的静电相互作用拉近了共轭聚合物和荧光素之间的距离,从而发生有效的荧光共振能量转移。目标DNA可以引发核酸外切酶Exonuclease Ⅲ对探针链的降解,并释放与探针链链接的荧光素,游离的荧光素和共轭聚合物之间无法发生有效的荧光共振能量转移,目标DNA的循环杂交诱发大量荧光素的释放,实现荧光信号的放大。本实验方案操作简单,选择性好,灵敏度高。(2)AIE材料设计及光动力学性能研究AIE材料在聚集状态下发射强烈的荧光,克服了常见材料聚集引起荧光淬灭的缺点。首先设计AIE材料的合成路线,然后根据合成路线制备了近红外的AIE材料,对合成的材料进行了表征。将合成的AIE材料通过聚合制成溶于水溶液的纳米球,使其在水溶液中处于分散状态而发射较弱的荧光。在加入谷胱甘肽(GSH)之后,GSH可以破坏纳米球上的二硫键,打开纳米球,并释放出AIE材料,AIE材料在水溶液中聚集并发射强荧光,同时伴随着大量单线态氧的产生,具有很好的光动力性能。
【图文】：

共轭聚合物的结构、种类和合成方法1 共轭聚合物的种类和结构共轭聚合物具有大的离域电子结构，并且激子可以沿聚合物骨架迁移或在链之间跳聚合物中的激子扩散可促进有效的能量转移到染料受体如光敏剂。它还具有良好的，优越的电导率或能量迁移速率可以达到信号放大的效果。共轭聚合物对光收集能传感体系可以通过 FRET 实现光信号增强。至今为止，比较常见的共轭聚合物包括：聚噻吩（polythiophene）、聚苯胺（polyanili苯撑乙烯 [poly(p-phenylene vinylene)] 、聚乙炔（ polyacetylene ）、聚对苯撑y(p-phenylene ethynylene)]、聚芴（polyfluorene）、聚对苯[poly(phenylene phenylene 1.1 所示。

图 1.2 常见的带有同官能团的水溶性共轭聚合物.2.2 常见的共轭聚合物合成方法现在，为了新型功能化聚合物材料的制备，人们已经形成多种类型的共轭聚合物合成。常见的共轭聚合物合成方法主要包括等离子聚合法、化学合成法和共轭转换法等。利同的反应条件来合成各种类型碳碳键的共轭聚合物，这种过渡金属偶联反应应用比较广致有如下几种合成方法。构建含碳-碳单键的聚合物大多采用 Suzuki 反应[33]、Stille 反应 Yamamoto 反应[35,36]等聚合方法；构建碳-碳双键的聚合物大多采用 Gilch 反应[37]、Heck[38]、McMurry 反应[39]及 Witting-Homer 反应[40,41]等聚合方法；构建碳-碳叁键的聚合物大用Sohogashira反应、Glaser反应等聚合方法。表1.1主要展示了Heck反应、Heck-Sohogas应、Stille 反应、Suzuki 反应和 Gilch 反应，这是几种常见的共轭聚合物合成的反应。
【学位授予单位】：南京邮电大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.3

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本文编号：2709058