同晶取代法制备Sn-Beta沸石分子筛用于催化葡萄糖异构化为果糖的研究

发布时间：2017-03-31 10:07

  本文关键词：同晶取代法制备Sn-Beta沸石分子筛用于催化葡萄糖异构化为果糖的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来,经济的快速发展带来了化石资源的消耗和严重的环境污染,生物质的开发和利用受到了人们越来越多的关注。葡萄糖是自然界中储量最丰富且应用最广泛的一种单糖,在固体酸Sn-Beta的催化下可以高效的转化为果糖,果糖在酸体系下可以转化为5-羟甲基糠醛(5-HMF)。然而通过传统的水热法合成的Sn-Beta通常需要晶化约四十天才能得到较好的晶型,且氟的加入带来了严重的环境污染。因此,需要寻找一种环境友好型的方法来制备。从工业化和环保的角度来看,利用同晶取代法合成的Sn-Beta沸石分子筛,对于催化葡萄糖异构化为果糖的反应具有更大的潜力。 本论文主要研究了以下几方面的内容： (1)考察了几种含Sn材料在葡萄糖异构化反应中的性能。结果发现Sn-Beta对葡萄糖异构化反应有较高的反应活性。以水热法合成的Sn-Beta为催化剂,考察了反应温度、反应时间、催化剂用量对反应的影响。在T=120℃,t=1h时,0.4ml质量分数10%的葡萄糖溶液,40mg Sn-Beta时,葡萄糖转化率和果糖收率分别达到56%和45% (2)以Al-Beta,B-Beta为母体,利用同晶取代法成功制备了Sn-Beta沸石分子筛,合成方法简单且不会对环境带来污染,在葡萄糖异构化为果糖的反应中显示出了优异的活性。考察了反应温度、反应时间、催化剂的量、溶剂及卤化钠添加物对反应的影响。结果表明,在优化的制备条件500℃同晶取代2h,和优化的反应条件T=120℃,t=2h,0.4ml10%葡萄糖溶液加入30mg Sn-Beta,葡萄糖最高转化率为66%,果糖收率可达到43%, (3)考察了催化剂的重复使用性能。催化剂焙烧再生后,连续用于四次反应,催化活性比较稳定。这说明分子筛具有较好的再生使用性能。
【关键词】：葡萄糖 同晶取代法 Sn-Beta 异构化 果糖
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ426;O621.25
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文献综述11-28
• 1.1 生物质概述11-18
• 1.1.1 生物质定义11-12
• 1.1.2 生物质利用12-13
• 1.1.3 生物质的研究进展13-18
• 1.2 葡萄糖18-22
• 1.2.1 葡萄糖结构18-19
• 1.2.2 葡萄糖的应用19-20
• 1.2.3 葡萄糖的转化利用20-22
• 1.3 Beta分子筛22-24
• 1.3.1 Beta分子筛的简介22-23
• 1.3.2 杂原子Beta分子筛的制备方法23-24
• 1.3.3 Sn-Beta分子筛的性能研究24
• 1.4 葡萄糖异构化为果糖的研究进展24-27
• 1.5 课题选择及意义27-28
• 2 催化剂制备与表征28-35
• 2.1 实验药品及仪器28-29
• 2.1.1 实验药品28
• 2.1.2 实验仪器28-29
• 2.2 催化剂的制备29-30
• 2.2.1 水热法合成Sn-Beta沸石分子筛29
• 2.2.2 以Al-Beta为母体同晶取代合成Sn-Beta沸石分子筛29-30
• 2.2.3 以B-Beta为母体同晶取代合成Sn-Beta沸石分子筛30
• 2.3 催化剂的表征30-31
• 2.3.1 傅立叶变换-红外光谱(FT-IR)30
• 2.3.2 X射线粉末衍射分析(XRD)30
• 2.3.3 紫外可见分光光度计(UV-Vis)30
• 2.3.4 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)30
• 2.3.5 扫描电子显微镜(SEM)30-31
• 2.3.6 热重分析(TG/DTG)31
• 2.4 异构化反应实验31-35
• 2.4.1 反应步骤31
• 2.4.2 产物分析31-35
• 3 考察水热法合成Sn-Beta在异构化反应中的性能35-42
• 3.1 不同含Sn材料的表征及反应性能的比较35-37
• 3.1.1 XRD及ICP表征35-36
• 3.1.2 SEM表征36-37
• 3.1.3 不同材料的反应性能考察37
• 3.2 Sn-Beta催化葡萄糖反应的条件优化37-41
• 3.2.1 反应温度及反应时间对反应的影响37-39
• 3.2.2 反应1h时反应温度对反应的影响39-40
• 3.2.3 催化剂用量对反应的影响40-41
• 3.3 本章小结41-42
• 4 考察同晶取代法合成Sn-Beta催化葡萄糖异构化反应的性能42-56
• 4.1 催化反应42
• 4.2 催化剂表征42-46
• 4.2.1 分子筛经过酸处理前后及同晶取代后的XRD表征42-43
• 4.2.2 不同方法合成的Sn-Beta的Sn含量的ICP表征43-44
• 4.2.3 Sn-Beta的UV-Vis表征44
• 4.2.4 分子筛经过酸处理前后及同晶取代后的FT-IR表征44-46
• 4.3 结果与讨论46-55
• 4.3.1 不同酸处理次数后Al含量的测定46
• 4.3.2 酸处理5次后经过不同时间同晶取代得到的催化剂的性能变化46-47
• 4.3.3 不同酸处理次数同晶取代2h得到催化剂的反应性能47-48
• 4.3.4 反应温度、反应时间对反应的影响48-49
• 4.3.5 催化剂用量对反应的影响49-50
• 4.3.6 溶剂对反应的影响50-52
• 4.3.7 卤化钠添加物对反应的影响52-53
• 4.3.8 催化剂的重复利用53-54
• 4.3.9 Sn-Beta的TG/DTA表征54-55
• 4.4 本章小结55-56
• 结论56-57
• 参考文献57-62
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况62-63
• 致谢63-64

【参考文献】

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