类石墨烯二维材料与铌酸钾复合界面的光催化效应研究

发布时间：2020-09-07 17:54

　　 能源供应与环境污染的矛盾已成为当前世界人类与自然和谐相处的最大问题,而光催化被认为是解决这一问题的最有力方法之一。近年来,铌酸钾已被开发为一种高效的光催化剂,而二维材料的复合已证实为一种有效的增强光催化能力的手段。因此,本文运用第一性原理方法研究铌酸钾与类石墨烯二维材料复合界面的光催化性质,对已有的实验成果进行解释,并设计全新的高效光催化剂。更重要的是,探索增强光催化效果的影响因素和二维材料在增强光催化效应中的作用。首先,研究三个具有不同还原性的RGO单层与KNb O_3(KNO)表面的复合界面,发现更高的RGO还原程度增强KNO/RGO纳米复合材料的光催化性能的能力越强。与Ce O_2/RGO纳米复合材料相比,RGO的O原子通过抑制由C 2p态电子引起的相应光催化吸收光谱的红移的影响来抑制KNO/RGO纳米复合材料的光催化活性。与g-C_3N_4/RGO复合材料观察到的结果相反,RGO还原性的增强将使其吸收边延伸到可见光区并且还促进从KNO表面到RGO单层的电荷转移。这项工作为以前获得的有争议的实验结果提供了合理的解释。其次,研究Mo S_2单层在Sr Ti O_3(STO)/Mo S_2异质结中在作为光催化制氢中的敏化剂、助催化剂和电荷载体的作用,并通过对KNO/Mo S_2异质结构的探索进行了验证。Mo 4d态电子对导带底或价带顶的贡献使STO/MoS_2和KNO/Mo S_2纳米复合材料的光吸收分别比STO和KNO表面提高2~3倍,证明单层Mo S_2是一种有效的敏化剂。与STO/GR或KNO/GR纳米复合材料相比,STO/MoS_2或KNO/MoS_2纳米复合材料的电荷转移增加,这源于较小的平衡距离。单层Mo S_2的作用成功验证了前人的实验结果。最后,探索KNO/IV(IV=Si,Ge,St)复合材料的电子结构和光催化性质。Si、Ge和St的复合将KNO/IV(IV=Si,Ge,St)复合材料的光学吸收区域成功扩展到可见光区域,有效增强复合材料的光催化能力。此外,Si、Ge、St层的电荷载体作用,将成功降低光催化过程中的电子空穴对的复合,有效促进光催化反应的进行。可以预测KNO/IV(IV=Si,Ge,St)复合材料可能在光催化领域有广泛的应用。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.3;O644.1
【部分图文】：

哈尔滨工业大学理学硕士学位论文穴对的效率。该因素直接受到太阳能能量光谱的，太阳能能量主要分布在可见光区域(约占 44%)和紫外光区域只占约 8%。此外，观察可见光区域模能量强度远大于后者，对光转换更加有利。区域多位于紫外光区，其只能吸收利用 8%的太阳光能量强度远低于可见光区域。因此，想方域扩展到可见光区域将极大增强其光转换效率生电子空穴对极易复合，无法参与光催化反应建外场，使用铁电材料，构建异质结等方法来学反应的速率。本文中研究的 KNO 就是一种优料的异质结来增强光学吸收降低载流子复合，

(a)KNO-K (b)KNO-Nb图 2-1 优化后的 KNbO3(100)表面。图中圆球为原子，圆柱为化学键。图中紫色原子为 K原子，浅蓝色原子为 Nb 原子，红色原子为 O 原子。2.2.2 RGO 单层的构建

(a)KNO-K和(b)KNO-Nb的DOS和PDOS

【参考文献】

相关博士学位论文 前2条

1 昝文艳;二维材料及其杂化异质结的结构与电子性质的第一性原理研究[D];兰州大学;2016年

2 许梁;石墨烯及其复合材料磁性和光催化性能的第一性原理研究[D];湖南大学;2014年

本文编号：2813651