羟基酸离子液体的制备及在合成环状碳酸酯中的应用

发布时间：2020-09-08 21:13

　　随着大量化石燃料的燃烧,二氧化碳排放造成温室效应等环境问题。在全球范围内,各国政府试图减少二氧化碳排放,而碳捕获和储存(CCS)技术提供了一种解决问题的方法。例如,在封闭废弃油井中储存二氧化碳的地质储存等问题。通过可循环和高效的催化系统可将二氧化碳转化为有用的燃料和化学品,这是一种有效减少温室气体的方法。离子液体作为催化剂具有良好的热稳定性和化学稳定性。合成了1-丁基-3-甲基咪唑乳酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑乳酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑苹果酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑酒石酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑柠檬酸离子液体、1-氨基丙基-3-甲基咪唑乳酸离子液体,以环氧氯丙烷为底物对体系进行了单因素试验并确定了体系的最佳反应条件:催化剂用量为0.5 mol%、反应温度为70℃、二氧化碳初始压力为0.5 MPa、反应时间为12小时,在此条件下环状碳酸酯的产率最高为95%,并且催化剂循环7次后,仍具有良好的催化效果。进而合成了1-丁基-3-乙羟基咪唑乙醇酸离子液体、1-丁基-3-乙羟基咪唑水杨酸离子液体、1-甲基-3-乙羟基咪唑苹果酸离子液体、1-甲基-3-乙酸基咪唑苹果酸离子液体,以环氧氯丙烷为底物对体系进行了单因素试验并确定了体系的最佳反应条件:催化剂用量为0.8 mol%、反应温度为95℃、二氧化碳初始压力为0.1 MPa、反应时间为13小时,在此条件下环状碳酸酯的产率最高为98%,并且催化剂循环6次后,仍具有良好的催化效果。在无溶剂和无助剂条件下,以羟基酸功能化离子液体为催化剂,以二氧化碳和环氧化合物为原料,研制了一种新颖、高效、清洁、实验简便、环保的环状碳酸酯合成方法。这些羟基酸功能化离子液体对二氧化碳和各种环氧化合物转化为环状碳酯具有优异的催化活性。优化了催化剂用量、二氧化碳压力、反应时间和温度等因素对环氧氯丙烷和二氧化碳合成环状碳酸酯的催化活性的影响。
【学位单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O624.5;O643.36
【部分图文】：

环状碳酸酯,二氧化碳,产率,压力

第 2 章羟基酸离子液体的合成及催化应用有下降。这是因为压力对传质影响，随着压力的增加，两氧化碳的浓度发生了变化，在 0.1~0.4 MPa 的低压下，随着在环氧氯丙烷相中的溶解度增加，所以二氧化碳的反应速产率增加。但当压力从 0.8 MPa 增加到 1.0 MPa 时，二氧催化活性降低，故而环状碳酸酯产率有所降低。因此，0.的二氧化碳压力。

环状碳酸酯,反应时间,产率

图 2-12 反应温度对环状碳酸酯的影响 The effect of reaction temperature on the yield of cyclic car对反应的影响示，研究了环状碳酸酯的产率与反应时间的关系丙烷 5 mL (0.0638 mol)，催化剂（[NH2pbim][LA二氧化碳的压力为 0.5 MPa）随着反应时间从 2 h率从26 %急剧提高到97 %。但如果进一步延长反率增加缓慢。因此，从实际的角度出发，反应时的条件。

环状碳酸酯,反应温度,反应时间

图 2-12 反应温度对环状碳酸酯的影响The effect of reaction temperature on the yield of cyclic carbonate反应的影响示，研究了环状碳酸酯的产率与反应时间的关系。在丙烷 5 mL (0.0638 mol)，催化剂（[NH2pbim][LA]相对氧化碳的压力为 0.5 MPa）随着反应时间从 2 h 延长从26 %急剧提高到97 %。但如果进一步延长反应时间增加缓慢。因此，从实际的角度出发，反应时间 12条件。

【参考文献】