新型树状接触器中高通量单分散性乳液的制备及研究

发布时间：2020-11-13 02:30

　　 单分散性乳液的制备受到国内外学者的追捧并广泛地应用在药物、化学工程、食品科学等许多工程研究中。乳液液滴/液柱的单分散性对乳液性能如外观、稳定性、流变性、反应动力学有很大影响,主要由由微流体装置和流体的物理性质决定。通过平行微通道装置主动控制微滴/液柱的尺寸,这对单分散油包水乳液在工业领域的应用具有重要意义。目前,树状Y型并行微通道接触器中液滴/液柱形成的机理和多相流体间流体效应的内在规律尚未被研究讨论。特别是,基于二分叉的树状平行微通道接触器的流体分布情况、液滴/液柱的形成和流体动力学行为、单分散乳液制备的影响因素及规律仍需要揭示。在本论文中,我们着重研究新型树状平行微通道接触器的开发,并应用于单分散性乳液的大量制备。为了研究流动模式和液滴/液柱形成过程中流体力学行为,对于单个Y型微通道首先结合了数字模拟和实验方法,研究并讨论了液滴破裂过程时的受力情况分析,分析了流体物性、流量比对液滴/液柱长度和体积影响规律。然后,基于CFD模拟方法,对分叉树状结构的实际水/油分布情况进行了深入地数值研究,讨论了流体分布不均匀性的影响因素及其对乳状液多分散性的影响。同时,搭建树状接触器制备乳液的实验平台,大量、稳定、持续地制备单分散性乳液并由高速CCD进行观测,研究了平行化、流体分布不均匀性和流体物理性质对乳液多分散性和浓度的影响。概况起来,本论文的研究内容及主要结论如下:通过实验和VOF方法,研究了液滴/液柱生成过程的流体力学行为,分析了两相流型、流体物性对油包水乳化过程的影响机理,以及讨论了液滴/液柱长度和体积与流量比、表面张力和黏度比之间的定量关系。实验和仿真结果表明:液滴在表面张力和黏性力的相互作用下,制备了两种典型的乳化模式:液滴流动和液柱流动,连续相毛细管数Ca_c=0.01是液滴流动向液柱流动转变的临界值;液滴/液柱的长度和体积随着表面张力的增大而增加,随着黏度的增加反而会相应的减少,并且黏度对尺寸的影响较小;当毛细管数小于临界值时,微通道流体的表面张力比黏性剪切力更强,占主导地位,形成液柱流动,其长度和体积随着水-纯油流量比的增加而线性地增大;为了使得液滴/液柱的长度和体积预测公式更加适用于各种流体物性的流体在Y型微通道内乳化后的液滴/液柱的尺寸,在以流量比为基础的水-纯油液柱长度和体积公式中加入校正因子μ_(o,modify)/μ_(o,pure)和γ_(w/o,modify)/γ_(w/o,pure),加入校正因子之后的预测公式所计算的长度和体积值与实际的吻合度非常好;使用三维CFD建立新型分叉树状分配-集合器的流体分布情况的理论分析模型,研究不同流量和物理性质下流体的分布不均匀性,并用相对流量偏差(σ_i)和不均匀分布因子(MF)量化流体分布不均匀性程度。数值计算结果表明,树状分配-集合器的流体分布不均匀性只受流体雷诺数决定,与流体的物理性质没有关系;一个过渡雷诺数存在,当流体的雷诺数小于过渡雷诺数时,流体分布的相对流量偏差和不均匀分布因子都很小,且保持不变,这是因为处在过渡雷诺数之下的流体,其惯性和树状结构的分叉处与肘部对流体的流速变化几乎没有影响,流体分布基本上呈均匀分布;反之,当流体的雷诺数大于过渡雷诺数时,流体本身的惯性和树状结构的肘部与分叉处会使得流经的流体产生明显的涡流,经过每一个分支代的强化,并行微通道的流体分布不再均匀,都随雷诺数的增大而线性地增大;搭建实验平台,将新型的树状接触器应用到大输出量单分散性乳液的制备,并根据液滴体积的理论计算模型和CFD仿真结果,研究并行化、单相分布不均匀性、两相分布不均匀性和入口流量比对树状接触器生成单分散性乳液的影响规律,并推出预测公式。结果表明:树状接触器能够大规模地制备单分散性乳液;树状结构经过缩放尺寸优化后,并行后的乳液液滴在收集器不会发生破裂或者聚焦等情况;乳液的多分散性值P_w随着单相流分布的不均匀因子增加而增大,水相和油相的单相不均匀性对P_w的影响规律和程度都是一样的;当两相流的不均匀性增加时,P_w值会随之线性地增大;入口水-油流量比对P_w也有着正面的影响,但是当流量比大于1.0时,影响逐渐减弱。基于两相流体的不均匀性,乳液P_w的预测关联式被建立,其计算值与CFD仿真两相流的计算结果吻合度良好;搭建实验平台,研究表面张力、黏度、毛细管数、纳米颗粒和温度对乳液液滴多分散性和浓度的影响,并通过VOF方法定性地研究乳液液滴的生成频率,然后通过奥内佐格数来定量地分析流体物性对乳液多分散性的影响,最后计算所用工况下乳化反应的能量耗散率。结果表明:乳液的P_w随着流体间的表面张力减小而变大,但乳液的浓度却会增大,这是因为当表面张力减低时,在剪切力的作用力,液滴破裂时所需时间会相应地减小,液滴生成频率增大,单位时间内制备乳液的浓度也会增大;黏度在一定程度上的降低有利于单分散性乳液的制备;接触器中的毛细管数小于0.02时,制备的乳液是单分散性乳液,并且没有明确的规律;高温下,P_w会随着温度的升高而增大;添加纳米颗粒的乳液的单分散性会变差,浓度反而会相应地稍微增大;对单微通道和树状并行微通道接触器乳化而言,奥内佐格数为0.4可以作为该接触器中乳液单分散性和多分散性之间的边界线,当奥内佐格数小于0.4时,乳液为单分散性乳液,反之,制备的乳液为多分散性乳液;基于乳化反应中的关键参数和Nelder-Mead单纯形式对等式,建立Oh_(pre)模型来预测乳液的多分散性,预测值Oh_(pre)可以很好地预测实验值Oh_(expts),平均绝对误差为8.7%;所有工况下,接触器乳化时最大能量耗散率为35J.kg~(-1)。
【学位单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O648.23
【文章目录】：
摘要
Abstract
主要符号对照表
希腊字符
下标
第一章 绪论
    1.1 研究背景及意义
    1.2 微通道乳化的基本原理
        1.2.1 微通道的制备
        1.2.2 无量纲参数
        1.2.3 相参数
    1.3 微通道乳化的研究现状
        1.3.1 单微通道乳化的实验研究现状
        1.3.2 并行微通道乳化的实验研究现状
    1.4 微通道乳液液滴的应用现状
        1.4.1 微颗粒的合成
        1.4.2 微胶囊的合成
        1.4.3 生物微流体
    1.5 论文研究内容
    1.6 本章小结
第二章 Y型单微通道乳化过程分析
    2.1 引言
    2.2 实验
        2.2.1 实验系统
        2.2.2 工作流体
        2.2.3 实验方法
        2.2.4 数据测量
    2.3 CFD仿真两相流
    2.4 实验结果与分析
        2.4.1 液滴生成过程
        2.4.2 典型流动模式分析
        2.4.3 液滴尺寸影响因素分析
        2.4.4 液滴长度预测模型
        2.4.5 液滴体积预测模型
    2.5 本章小结
第三章 分叉树状分配-集合器流体分布CFD研究
    3.1 引言
    3.2 数值模型
        3.2.1 多尺度分配/集合器
        3.2.2 网格独立性
        3.2.3 仿真流体
        3.2.4 CFD方法与实现
    3.3 结果与分析
        3.3.1 流体分布不均匀性影响因素
        3.3.2 流体分布不均匀性预测模型
    3.4 本章小结
第四章 几何构型对树状接触器单分散性乳液制备的影响
    4.1 引言
    4.2 实验
        4.2.1 实验系统
        4.2.2 工作流体
        4.2.3 实验方法
    4.3 实验结果与分析
        4.3.1 并行化对乳液多分散性的影响
        4.3.2 流体分布不均匀性对乳液多分散性的影响
        4.3.3 乳液多分散性预测模型
    4.4 本章小结
第五章 流体物性对树状接触器单分散性乳液制备的影响
    5.1 引言
    5.2 实验
        5.2.1 实验系统
        5.2.2 工作流体
    5.3 实验结果与分析
        5.3.1 流体物性对乳液多分散性的影响
        5.3.2 流体物性对乳液液滴浓度的影响
        5.3.3 纳米颗粒TiO)2对乳液多分散性的影响
        5.3.4 Oh的分析与预测
        5.3.5 能量耗散率
    5.4 本章小结
第六章 总结与展望
    6.1 总结
    6.2 论文创新点
    6.3 未来展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件

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本文编号：2881596