卟啉敏化石墨相氮化碳光催化体系的构建及性能研究

发布时间：2020-11-13 05:17

　　 近年来,能源危机和环境污染引发了人类的广泛关注,进而促使人们寻求新的清洁可持续能源。光催化产氢和光催化降解是解决上述问题的潜在可行方法。因此寻找高活性的光催化剂成为当下的研究热点之一。(1)本论文利用吸附的方式将5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)负载在Pt/g-C_3N_4的表面上。通过高分辨透射电子显微镜(TEM),X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),傅里叶变换红外光谱(FTIR),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和稳态荧光光谱(PL)等手段对复合材料的微观结构和化学结构进行了表征。研究发现将TCPP负载到Pt/g-C_3N_4上可显著增强可见光催化体系的产氢活性,且TCPP负载量为1 wt.%的TCPP/Pt/g-C_3N_4复合材料的光催化活性最高,比Pt/g-C_3N_4高2.1倍。推测这种性能改进的原因为TCPP的引入使TCPP/Pt/g-C_3N_4对可见光的利用率得到提升;同时,在TCPP和g-C_3N_4之间形成的有机异质结构很可能在一定程度上促进了电子转移并抑制了g-C_3N_4上光生电子和空穴的复合。(2)制备了TCPP/CN/CdS三元复合材料(TCPPCNCdS)。通过扫描电子显微镜(SEM),TEM,XRD,XPS,FTIR,UV-Vis DRS和PL等手段对该复合材料的微观结构和化学结构进行了表征。该三元复合材料表现出良好的光催化产氢活性。(3)制备了TCPP/CNX/Ag三元复合材料(TCPPCNXAg)。通过SEM,TEM,XRD,FTIR,UV-Vis DRS和PL等手段对复合材料进行了表征。并研究了该复合材料在光催化产氢体系中的性能。
【学位单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;O644.1
【部分图文】：

化不仅可以利用太阳能光催化分解水产氢，还能光催化降物，为解决能源危机和环境问题提供了理想途径，具有巨9]、CdS[10,11]、ZnO[12,13]等很多半导体被认为是紫外或可见在近些年得到了很广泛的研究。但是目前的半导体催化剂了其应用，寻找新的半导体催化剂成为了研究的热点问碳和类石墨相氮化碳 A.Y. Liu 和 M.L. Cohen 根据 β-Si3N4的晶体结构，从理3N4）这种新的共价化合物。1996 年 Teter 和 Hemley[14]，推测 C3N4有 α 相、β 相、类石墨相、立方相和准立方相型结构中，类石墨相（g-C3N4）密度最低, 能量也最低，稳定的结构。目前学术界提出的 g-C3N4的最稳定结构如图是 g-C3N4基本结构单元[15]。

天津大学硕士学位论文C3N4的制备于制备 g-C3N4的前驱体有氰胺、双氰胺、三聚氰胺、尿素、硫脲备方法有热聚合法、高温高压法[17]、沉积法[18]以及溶剂热法[19]备方法，热聚合法具有反应步骤简单、对反应设备和反应条件较热聚合法已经成为制备 g-C3N4主要方法。热聚合法仅需要把原弗炉中并在惰性气氛中按照一定的升温速度加热到一定温度即条件如图 1-2 所示。

天津大学硕士学位论文g-C3N4片层之间的作用力主要是弱范德华力，在超声作用下，g-C3N4与溶剂相互作用，实现层层之间的分离。Yang 等人[27]通过超声辅助液相剥离的方法制备出了仅有 2nm 的 g-C3N4纳米片，如图 1-3 所示。实验还证明溶剂在很大程度影响剥离效果，在异丙醇，甲基吡咯烷酮、水、乙醇和丙酮五种溶剂中，异丙醇剥离效果最好。
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本文编号：2881787