功能离子液体的合成及其吸收二氧化硫气体性能的研究

发布时间：2020-11-21 13:42

　　 化石燃料的燃烧,产生大量二氧化硫、二氧化碳等酸性气体,在大气中形成酸雨或者造成温室效应,不但危害环境,而且威胁人类健康。因此,发展高效节能环保的酸性气体减排新技术,从而控制和减少酸性气体的排放,已成为全球关注的热点问题。近年来,离子液体由于其蒸汽压低、稳定性高、不挥发性、可设计性强等特点,为酸性气体的吸收提供了新的方法。与常规离子液体相比,酸性气体在功能离子液体中具有很高的溶解度。因此怎样设计功能化离子液体,使其能够对酸性气体达到有效、节能、可逆吸收,是我们目前面临重要的挑战。作为国家自然科学基金(No.21403059)资助课题研究工作中一部分,本文从离子液体的结构设计及其良好的应用性能出发,主要针对二氧化硫(SO_2)等酸性气体,应用计算机辅助方法、有限数目活性位点方法,设计及合成了几类新型的功能化离子液体,并实际应用于SO_2气体的吸收与分离工作中。主要研究内容包括:(1)应用有限数目活性位点策略,设计合成出几种含氟乙酰丙酮阴离子功能化离子液体。使用核磁共振波谱(NMR)和红外光谱(FTIR)对离子液体的结构和纯度进行了表征;测定了含氟乙酰丙酮类离子液体的密度、粘度和稳定性等物理性质,发现该系列离子液体具有较高的热稳定性,密度与温度具有较好的线性关系,粘度与温度符合Arrhenius公式。(2)通过将含氟乙酰丙酮类离子液体应用于SO_2气体吸收,研究了温度、分压对离子液体SO_2吸收性能的影响。研究表明,含氟乙酰丙酮类功能化离子液体是通过一定数目的活性位点与SO_2进行多位点作用。与传统的双三氟甲磺酰亚胺阴离子([TFSI])相比,虽然含氟乙酰丙酮类阴离子的潜在位点(氧原子、氮原子)数目有所减少,但是这些位点的活性得到了增强,从而导致该类离子液体对SO_2气体具有较高的吸附能力。(3)咪唑基阴离子对SO_2具有双位点作用,并且这种作用受到咪唑阴离子上取代基的推拉电子效应的影响。我们设计与合成了几类以取代咪唑为阴离子的功能化离子液体,通过取代基来调控离子液体的碱性和吸收焓,使离子液体对SO_2达到高效可逆吸收。同时,SO_2吸收量与离子液体的pK_a之间的关系,与通过DFT计算所得的吸收焓与离子液体的pK_a之间的关系基本一致。(4)应用计算机辅助策略,首先通过DFT计算得到不同取代咪唑基阴离子功能离子液体吸收两个SO_2或者一个CO_2的吸收焓,二者相比,得到预测分离度S_p。测定了该系列离子液体对CO_2的吸收量。通过该系列离子液体的SO_2吸收量与CO_2吸收量之比,得到实验计算分离度S。结果表明,实验计算分离度S与离子液体的碱性之间的关系,和预测分离度S_p与离子液体的碱性之间的关系、行为基本一致。
【学位单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O645.1
【部分图文】：

常见组成离子液体的阳离子与阴离子结构

图 1-2 [TMG]L 吸收 SO2反应机理等[17]合成了三种胍基功能化离子液体，分别是[TMG][PhO]（四甲（四甲基胍三氟乙醇），[TMG][Im]（四甲基胍咪唑），研究了胍基

图 1-3 [SCN]阴离子(a)及[C(CN)3]阴离子(b)与 SO2的作用机计合成了[Et2NEmim][Tf2N]（叔氨基甲基咪唑双三Tetz] （叔氨基甲基咪唑四氮唑）离子液体，并且研
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本文编号：2893086