贵金属负载｛001｝晶面暴露二氧化钛薄膜的制备及光催化活性

发布时间：2017-04-09 19:05

  本文关键词：贵金属负载｛001｝晶面暴露二氧化钛薄膜的制备及光催化活性，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：药品及个人护理产品(PPCPs)在水环境中的出现和积累对生态系统和人体造成的潜在威胁,已经成为人们关注的全球性环境问题。以二氧化钛半为基础的光催化技术具有反应条件温和、能耗低、能矿化污水中绝大多数有机物等突出优点,在难降解有机物的处理中具有其他传统水处理工艺所无法比拟的优势。本文采用水热法优化制备了{001}晶面暴露二氧化钛薄膜,在课题组前期研究的基础上,重点考察了添加醇的种类和氢氟酸浓度两个因素对{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜形貌的影响。发现添加异丙醇且氢氟酸浓度为0.03mol/L时制备的二氧化钛薄膜更加稳定且{001}晶面更加完整。采用低温静电自组装法负载超细贵金属颗粒于优化条件下制备的{001}晶面暴露二氧化钛薄膜表面,考察了贵金属种类、溶胶p H值、溶胶温度、浸渍时间等因素对负载贵金属的形貌、分散性及光催化降解水溶液中典型的PPCPs类污染物苯扎贝特活性的影响。结果表明:载铂{001}晶面暴露二氧化钛薄膜具有更优异的光催化活性,铂溶胶的p H值为4,温度为0℃时,铂颗粒与二氧化钛薄膜间的静电吸附力及贵金属颗粒间的静电排斥力达到最优。分散均匀的超细铂纳米颗粒的数量及粒径均随沉积时间的延长而增长。浸渍时间为5min时,制备的载铂{001}晶面暴露二氧化钛薄膜光催化活性最高,VUV下12min可将10mg/L苯扎贝特降解至检出限以下,一级反应速率常数是未载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜的2.03倍。以优化条件下制备的载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜为进一步研究对象,考察了其对不同初始浓度苯扎贝特的光催化活性,制备可重复性和催化稳定性。结果表明,对初始浓度为5mg/L和1mg/L的苯扎贝特溶液,载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜也表现出优于未载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜的VUV光催化活性,24min总有机碳的去除率均达到了70%,且表现出良好的制备可重复性和催化稳定性。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS等手段对载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜进行了表征。XPS分析表明,在载铂后的煅烧过程中,0价的铂颗粒被部分氧化成二价的氧化性物种,VUV光催化反应后,二价铂氧化性物种的比例略有升高。部分二价铂氧化性物种的存在,可使铂颗粒成为电子的捕获中心,强化光生电子和空穴的分离,从而有利于载铂{001}晶面暴露二氧化钛薄膜光催化活性的提高。
【关键词】：贵金属负载 {001}晶面 二氧化钛薄膜 光催化 PPCPs
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O614.411;TB383.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 引言10-19
• 1.1 半导体光催化技术10-12
• 1.1.1 半导体光催化降解反应机理10-12
• 1.1.2 真空紫外光催化技术12
• 1.2 具有{001}晶面暴露的二氧化钛光催化剂的结构与合成12-14
• 1.2.1{001}晶面主导且具有较高暴露率的二氧化钛的制备12-13
• 1.2.2 具有{001}晶面暴露的二氧化钛水热合成的形貌控制13
• 1.2.3 具有{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜的合成13-14
• 1.3 二氧化钛光催化剂的表面修饰14-16
• 1.3.1 强化半导体光催化剂光生电子-空穴分离的方法14
• 1.3.2 贵金属纳米颗粒修饰二氧化钛的研究现状14-16
• 1.4 环境中存在苯扎贝特的危害及降解研究现状16-17
• 1.4.1 苯扎贝特对环境的影响及危害16
• 1.4.2 苯扎贝特的降解方法16-17
• 1.5 研究目的、意义及内容17-19
• 1.5.1 研究目的17
• 1.5.2 研究意义17
• 1.5.3 研究的主要内容及实验工作量17-19
• 第二章 实验方法19-24
• 2.1 主要原料和试剂19
• 2.2 催化剂制备19-20
• 2.2.1 水热法合成具有{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜19-20
• 2.2.2 静电自组装法制备贵金属沉积的{001}晶面暴露二氧化钛薄膜20
• 2.3 催化剂表征20-21
• 2.3.1 X射线衍射分析（XRD）20
• 2.3.2 拉曼光谱(Raman)20
• 2.3.3 X射线光电子能谱（XPS）20-21
• 2.3.4 扫描电子显微镜（SEM）21
• 2.3.5 透射电子显微镜（TEM）21
• 2.4 光催化降解反应21-24
• 2.4.1 反应装置21-22
• 2.4.2 光催化实验步骤22-23
• 2.4.3 光催化降解苯扎贝特效果分析23-24
• 第三章 {001}晶面暴露二氧化钛薄膜的制备及形貌控制24-28
• 3.1 添加不同醇对水热反应合成{001}晶面暴露的二氧化钛的影响24-25
• 3.2 氢氟酸浓度对水热反应合成{001}晶面暴露的二氧化钛的影响25-26
• 3.3 本章小结26-28
• 第四章 贵金属负载{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜的制备与表征28-39
• 4.1 静电自组装法制备载钯{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜28-30
• 4.1.1 载钯{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜的形貌28-29
• 4.1.2 载钯{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜VUV下降解苯扎贝特光催化活性29-30
• 4.2 静电自组装法沉积铂于{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜表面的条件控制30-34
• 4.2.1 溶胶pH值对铂负载的影响30-31
• 4.2.2 溶胶温度对铂负载的影响31-32
• 4.2.3 催化剂浸渍时间对铂沉积的影响32-34
• 4.3 催化剂的表征结果34-37
• 4.3.1 载铂二氧化钛催化剂的晶相34-35
• 4.3.2 载铂二氧化钛催化剂的形貌35-36
• 4.3.3 载铂二氧化钛催化剂表面各元素的化学态36-37
• 4.4 本章小结37-39
• 第五章 载铂{001}晶面暴露二氧化钛薄膜对苯扎贝特的光催化降解39-47
• 5.1 载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜VUV下降解苯扎贝特效果及动力学分析39-40
• 5.2 影响光催化降解苯扎贝特因素研究40-44
• 5.2.1 碱洗载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜对其光催化活性的影响40-41
• 5.2.2 不同光源对光催化降解纯水中苯扎贝特的影响41-42
• 5.2.3 不同初始浓度苯扎贝特的光催化降解42-44
• 5.3 催化剂降解苯扎贝特过程中总有机碳分析44
• 5.4 载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜制备的可重复性及催化剂的稳定性研究44-46
• 5.4.1 载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜制备的可重复性研究44-45
• 5.4.2 载铂{001}晶面暴露的二氧化钛薄膜的稳定性研究45-46
• 5.5 本章小结46-47
• 第六章 结论与建议47-49
• 6.1 结论47-48
• 6.2 建议48-49
• 致谢49-50
• 参考文献50-55
• 附录55

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