固相合成磷铝沸石分子筛及其应用

发布时间：2017-04-10 07:54

  本文关键词：固相合成磷铝沸石分子筛及其应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：目前,沸石分子筛(包括硅铝分子筛和磷铝分子筛)因其独特的孔道结构、大的比表面积、高的热稳定性和水热稳定性能以及出色的择形能力,已被广泛应用在工业上。通常,这些分子筛是在使用大量溶剂(包括水、有机溶剂或者离子液体等)条件下合成的。然而使用大量溶剂会导致大量的清洁水资源,或者高成本的有机溶剂的消耗,并且在工业上排废带来的环境污染和溶剂挥发带来的高压安全隐患也是不可忽视的。虽然最近提出的离子热合成分子筛可以有效地消除高压问题,但此方法仍需要溶剂的存在且应用范围比较小,只适用于磷铝分子筛的合成。因此,在能源短缺、环境问题突出的今天,开发绿色、安全、廉价的新型分子筛合成路线则具有非常重要的意义。 针对上述问题,我们课题组已成功找到了一种沸石分子筛合成的新方法—固相合成,该方法只需将原料进行简单的混合研磨和晶化。通过此方法,我们组已经成功制备了多种结构类型的硅铝分子筛,但此方法还未被应用到磷酸铝分子筛的合成。因此本文在此基础上首次将该方法推广到磷酸铝沸石分子筛领域,成功合成出了CHA(SAPO-34、AEL(SAPO-11,APO-11,CoAPO-11和MnAPO-11)、AFI(SAPO-5和APO-5). GIS (SAPO-43)和SOD (SAPO-20)等结构的分子筛。其中,SAPO-34是目前甲醇制烯烃的工业催化剂,而SAPO-11是柴油品质提升(加氢脱腊)的工业催化剂。本论文主要讨论了这两种分子筛的固相合成。新合成路线的成功可以为这两种催化剂的工业生产大大提高效率,减少污染,是典型的节能减排合成路线。
【关键词】：磷酸铝分子筛 固相合成 绿色路线 SAPO-34 SAPO-11
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 绪论9-31
• 1.1 沸石分子筛概述9-12
• 1.1.1 沸石分子筛的历史及发展9-10
• 1.1.2 沸石分子筛的结构10-11
• 1.1.3 沸石分子筛的合成机理简述11-12
• 1.2 分子筛合成新路线的探索12-16
• 1.2.1 水热合成13
• 1.2.2 溶剂热合成13
• 1.2.3 干凝胶转换合成13-14
• 1.2.4 微波水热合成14
• 1.2.5 离子热合成14-16
• 1.2.5.1 离子热合成磷铝分子筛15
• 1.2.5.2 离子热合成硅基分子筛15-16
• 1.2.6 固相法合成16
• 1.3 本论文选题的目的、意义及主要成果16-19
• 1.3.1 论文选题的目的和意义16-17
• 1.3.2 论文研究内容及成果17-19
• 参考文献19-31
• 第二章 固相合成SAPO-34分子筛31-49
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验部分32-33
• 2.2.1 原料与试剂32
• 2.2.2 测试仪器与条件32-33
• 2.2.3 实验方法33
• 2.3 结果与讨论33-42
• 2.3.1 S-SAPO-34表征及讨论33-40
• 2.3.2 S-SAPO-34催化性能研究40-42
• 2.4 本章小结42-43
• 参考文献43-49
• 第三章 固相合成AEL结构磷铝分子筛49-70
• 3.1 引言49-50
• 3.2 实验部分50-51
• 3.2.1 原料与试剂50
• 3.2.2 测试仪器与条件50-51
• 3.2.3 实验方法51
• 3.3 结果与讨论51-63
• 3.3.1 S-SAPO-11的表征及讨论51-56
• 3.3.2 S-APO-11和S-MAPO-11的表征及讨论(M=Co,Mn)56-63
• 3.3.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD)56-59
• 3.3.2.2 扫描电镜分析(SEM)59-60
• 3.3.2.3 氮气吸附脱附等温线(N_2 sorption isotherms)60-62
• 3.3.2.4 固体紫外62-63
• 3.4 本章小结63-64
• 参考文献64-70
• 第四章 固相合成AFI,GIS,SOD结构磷铝分子筛70-89
• 4.1 引言70-71
• 4.2 实验部分71-73
• 4.2.1 原料与试剂71
• 4.2.2 测试仪器与条件71-72
• 4.2.3 实验方法72-73
• 4.3 结果与讨论73-84
• 4.3.1 S-SAPO-5的表征及讨论73-80
• 4.3.2 S-APO-5的表征及讨论80-82
• 4.3.3 S-SAPO-43的表征及讨论82-83
• 4.3.4 S-SAPO-20的表征及讨论83-84
• 4.4 本章小结84-85
• 参考文献85-89
• 第五章 总结与展望89-91
• 5.1 总结89-90
• 5.2 展望90-91
• 致谢91-93
• 作者简历93-94
• 攻读硕士学位期间发表的论文94

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前7条

1 李宏愿,梁娟,刘子名,赵素琴,汪荣慧;硅磷酸铝分子筛SAPO-11,SAPO-34和SAPO-20的合成[J];催化学报;1988年01期

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4 赵东滨,寇元;室温离子液体:合成、性质及应用[J];大学化学;2002年01期

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6 孔黎明;刘晓勤;刘定华;;超声对SAPO-34分子筛合成的影响[J];南京理工大学学报(自然科学版);2007年04期

7 汪哲明,阎子峰;Si、Zr取代型APO-11分子筛的合成与表征[J];石油学报(石油加工);2001年05期

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本文编号：296207