Me/SAPO-11双功能催化剂的制备及加氢异构化反应研究

发布时间：2021-02-06 05:05

　　本文分别以二正丁胺（DBA）和二正丙胺（DPA）为模板剂合成了不同硅含量的硅铝磷酸盐SAPO-11分子筛,采用XRD、SEM、XRF、N2物理吸附、Py-IR和H2化学吸附等手段对其结构、组成及酸性进行了表征,在固定床微型反应器上以正构烷烃加氢异构化为探针反应对其催化性能进行了评价,并考察了模板剂种类、初始凝胶的组成及晶化时间、对所合成分子筛的结构、酸性及催化性能的影响规律。研究结果表明,在晶化过程中,晶化时间和模板剂种类均对SAPO-11分子筛的结构、酸性和催化性能产生较大的影响。以二正丁胺为模板剂,初始凝胶中SiO2/Al2O3摩尔比为0.4,晶化24 h合成的SAPO-11分子筛负载0.5 wt.%Pd所制备的0.5Pd/S11-B（0.4）催化剂具有优异的催化性能,正癸烷的转化率为85.9%时异癸烷的收率可达到78.5%。分别用SAPO-11分子筛担载贵金属Pd和类贵金属Ni2P制备了Me/SAPO-11双功能催化剂。以贵金属Pd作为双功能催化剂的金属位时,研究了不同担载量的xPd/S11催化剂的金属位与酸性位比值（CPd/CH+）和两个金属位之间的有效酸性位数量（nas）对加... 

【文章来源】：黑龙江大学黑龙江省

【文章页数】：102 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

Si取代进入AlPO骨架的可能的路径图

图 1-2 正构烷烃在双功能催化剂上反应机理1-2 pathways of isomerization of n-alkane over a bifunctional c正构烷烃加氢异构化-裂化反应的经典机理[59]。首剂外表面扩散至孔道内的金属位上脱氢，生成的烯

烃的分子链较长时，烷烃分子链的两端分别进入相邻的分子筛孔道进行吸附并进行烷烃的异构化反应，即钥锁催化。图1-3 孔口和钥匙锁机理示意图Fig. 1-3 schematic diagram of the orifice catalysis and key catalysis mechanism1.3.3 β-断裂机理图 1-4 碳正离子的 β-断裂机理Fig.1-4 β-scission mechanism of carbeniumionCoonradt[62]等人指出正构烷烃加氢异构化的裂化产物是由高活性、不稳定的碳正离子的β位在酸性位上发生断裂生成的小分子烷烃组成的，而且生成的部分产物还可能发生二次裂化反应。据文献[63]报道，β-断裂存在三种模型，如图1-4所示。

【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3020200