不同煅烧温度制备的n-p型CeO 2 /BiOBr光催化性能研究
发布时间：2021-03-01 22:03
采用微乳法制备了n-p型CeO2/BiOBr异质结,其中十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）既作为Br源,又作为"桥"使CTA+修饰在CeO2表面形成了稳定的油包水微乳体系.利用XRD、SEM、HRTEM、UV-Vis DRS、BET、XPS等对样品进行结构、形貌和光学性质进行表征,并对复合光催化剂进行了可见光下降解甲基橙（MO）的光催化活性研究.考察了不同煅烧温度对合成CeO2/BiOBr的影响.结果表明:CeO2/BiOBr异质结相比于单体CeO2和BiOBr来说,它的光响应范围大大增加,在可见光下降解MO具有更高的光催化活性.450℃下煅烧可使MO达到最佳的降解率,而高温则会使催化剂发生烧结.机理研究表明,在CeO2与BiOBr复合体中,使有机物矿化的主要为CeO2价带上的光生空穴.CeO2/BiOBr催化活性增强主要是由于在CeO2与BiOBr之间形成了n-p型的异...
【文章来源】：分子催化. 2016,30(02)北大核心
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
℃单体CeO2(a)，BiOBr(e)及不同煅烧温度下(b-d)的C3B7异质结的XRD图谱
扫描电镜图．可以看出，500℃微乳条件下制得的单体BiOBr为块状结构，而同等条件下的CeO2为不规则的粒子聚合物．从图2c-d中的电镜图可以看出，BiOBr的表面出现了不规则粒子CeO2，这进一步表明了复合物样品中CeO2与BiOBr的粒子之间成功复合．煅烧温度越高，C3B7复合物样品颗粒越小，分散性也越好，因为高的煅烧温度使晶相结晶程度高，更有利于两个半导体的复合．但是600℃的C3B7相比于450与500℃来说，复合物在一定程度上发生了形貌的变化，附着在BiOBr表面的CeO2的粒子变得精细．图2500℃单体BiOBr(a)，CeO2(b)及不同煅烧温度下(c-e)的C3B7异质结的SEM图谱Fig．2SEMimagesof500℃pureBiOBr(a)，CeO2(b)andC3B7heterojunctionobtainedatdifferentcalcinationtemperatures(c-e)，(c)450℃，(d)500℃，(e)600℃2．3HRTEM分析图3分别为煅烧温度500℃下单体BiOBr，CeO2及C3B7异质结的高倍透射电镜图．图a与图b晶格间距分别为0．27和0．32nm，分别对应于四方晶系的BiOBr(110)和立方晶系的CeO2(111)面．从图c中可以看出，在CeO2/BiOBr之间存在着一个明显的异质结面，界面相对平滑，没有过渡层或者非晶层存在，且此光催化材料条纹清晰规整，结晶度良好．2．4UV-VisDRS分析使用UV-VisDRS对制备的光催化剂进行光学表征．图4为500℃单体BiOBr，CeO2及当CeO2与BiOBr的摩尔比为3∶7时，不同煅烧温度下制得的C3B7复合样品的紫外可见漫反射光谱图．从图中可以看出，CeO2在紫外区和可见光区都比BiOBr具有更好的光响应能力，而单体CeO2与BiOBr在可见光的500～850nm内无特征吸收．相比于CeO2和BiOBr单体，制备的C3B7复合?
图3500℃下单体BiOBr(a)，CeO2(b)及C3B7异质结(c)的HRTEM图谱Fig．3HRTEMimagesofpureBiOBr(a)，CeO2(b)andC3B7heterojunction(c)obtainedat500℃图4500℃单体BiOBr(a)，CeO2(b)及不同煅烧温度下(c-e)的C3B7异质结的UV-VisDRS图Fig．4UV-Visdiffusereflectancespectrasof500℃pureBiOBr(a)，CeO2(b)andC3B7heterojunctionobtainedatdifferentcalcinationtemperatures(c-e)(c)450℃，(d)500℃，(e)600℃CeO2/BiOBr吸收发生红移，异质结具有更强的可见光吸收，这与SEM给出的结果一致，随着煅烧温度的提高，C3B7的分散性越好，虽然在600℃时发生了烧结现象，但是其粒子的精细，使CeO2与BiO-Br表面更好的接触，也同样产生了很好的光响应能力．对曲线进行拟合估算样品吸收阈值(λg)，单体BiOBr与CeO2的吸收阈值大致分别是463与485nm，相应的带隙能为2．68与2．56eV，通过下列式子计算而得［37］:λg=1239．8/Eg(2)其中，λg为能带波长，Eg为带隙能．同样的，随着煅烧温度的升高，C3B7复合物样品的吸收能力也在逐渐增强．2．5BET分析使用BET方法测定光催化剂的比表面积．催化剂在接受具有足够能量的光子时会产生光生电子-空穴对，经过分离、迁移到晶体表面后，电子、空穴分别会与目标物发生还原、氧化反应，所以光催化比表面积越大，表面吸附能力越强，相应的其光催化反应活性就会增强［38］．表1为500℃单体CeO2，BiOBr及当CeO2与BiOBr的摩尔比为3∶7表1500℃单体CeO2，BiOBr及不同煅烧温度下的C3B7异质结的比表面积Table1Thespecificareasof500℃pureCeO2，BiOBrandC3B7
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fe-P共掺杂石墨相氮化碳催化剂可见光下催化性能研究[J]. 马琳,康晓雪,胡绍争,王菲. 分子催化. 2015(04)
[2]Ag-BiVO4复合光催化剂的制备及其可见光光催化机理的研究[J]. 吴春红,方艳芬,赵萍,杨健,贾漫珂,黄应平. 分子催化. 2015(04)
[3]溶胶-凝胶法制备TiO2负载活化半焦光催化烟气脱硝（英文）[J]. 孙圣楠,李春虎,杨微微,闫欣,郑昱,王亮,卞俊杰. 分子催化. 2015(02)
[4]Fe掺杂改性TiO2的制备及其可见光催化醇氧化性能研究[J]. 张丽娜,邓友全,石峰. 分子催化. 2015(02)
[5]基于等离子体型Ag@ AgBr插层K4Nb6O17的可控合成及光催化性能[J]. 王欢,刘利,胡金山,崔文权,梁英华. 分子催化. 2014(05)
[6]三维有序介孔/大孔TiO2微球的制备、表征及光催化性能[J]. 王婷,严孝清,赵士舜,薛超,杨贵东,杨伯伦,阎子峰. 分子催化. 2014(04)
[7]石墨烯-溴氧化铋复合物的制备及可见光光催化性能研究[J]. 周薇,胡晓龙,赵小蓉,贾漫珂,黄应平,方艳芬. 分子催化. 2014(04)
[8]Ni/Zn/Cr系复合金属氧化物的制备及其光催化还原二氧化碳性能研究[J]. 李炳杰,吴志坚,陈澍,上官文峰,袁坚. 分子催化. 2014(03)
[9]纳米Cu的高分散制备及其对Cu/TiO2光催化分解水制氢性能的影响[J]. 杨俞,夏龙飞,范泽云,陈威,陈小平,袁坚,上官文峰. 分子催化. 2014(02)
[10]Pt/TiO2催化剂的制备及其在氨催化氧化中的应用[J]. 徐晓波,蒲学令,袁绍军,蒋炜,梁斌. 分子催化. 2014(01)
本文编号：3058094
【文章来源】：分子催化. 2016,30(02)北大核心
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
℃单体CeO2(a)，BiOBr(e)及不同煅烧温度下(b-d)的C3B7异质结的XRD图谱
扫描电镜图．可以看出，500℃微乳条件下制得的单体BiOBr为块状结构，而同等条件下的CeO2为不规则的粒子聚合物．从图2c-d中的电镜图可以看出，BiOBr的表面出现了不规则粒子CeO2，这进一步表明了复合物样品中CeO2与BiOBr的粒子之间成功复合．煅烧温度越高，C3B7复合物样品颗粒越小，分散性也越好，因为高的煅烧温度使晶相结晶程度高，更有利于两个半导体的复合．但是600℃的C3B7相比于450与500℃来说，复合物在一定程度上发生了形貌的变化，附着在BiOBr表面的CeO2的粒子变得精细．图2500℃单体BiOBr(a)，CeO2(b)及不同煅烧温度下(c-e)的C3B7异质结的SEM图谱Fig．2SEMimagesof500℃pureBiOBr(a)，CeO2(b)andC3B7heterojunctionobtainedatdifferentcalcinationtemperatures(c-e)，(c)450℃，(d)500℃，(e)600℃2．3HRTEM分析图3分别为煅烧温度500℃下单体BiOBr，CeO2及C3B7异质结的高倍透射电镜图．图a与图b晶格间距分别为0．27和0．32nm，分别对应于四方晶系的BiOBr(110)和立方晶系的CeO2(111)面．从图c中可以看出，在CeO2/BiOBr之间存在着一个明显的异质结面，界面相对平滑，没有过渡层或者非晶层存在，且此光催化材料条纹清晰规整，结晶度良好．2．4UV-VisDRS分析使用UV-VisDRS对制备的光催化剂进行光学表征．图4为500℃单体BiOBr，CeO2及当CeO2与BiOBr的摩尔比为3∶7时，不同煅烧温度下制得的C3B7复合样品的紫外可见漫反射光谱图．从图中可以看出，CeO2在紫外区和可见光区都比BiOBr具有更好的光响应能力，而单体CeO2与BiOBr在可见光的500～850nm内无特征吸收．相比于CeO2和BiOBr单体，制备的C3B7复合?
图3500℃下单体BiOBr(a)，CeO2(b)及C3B7异质结(c)的HRTEM图谱Fig．3HRTEMimagesofpureBiOBr(a)，CeO2(b)andC3B7heterojunction(c)obtainedat500℃图4500℃单体BiOBr(a)，CeO2(b)及不同煅烧温度下(c-e)的C3B7异质结的UV-VisDRS图Fig．4UV-Visdiffusereflectancespectrasof500℃pureBiOBr(a)，CeO2(b)andC3B7heterojunctionobtainedatdifferentcalcinationtemperatures(c-e)(c)450℃，(d)500℃，(e)600℃CeO2/BiOBr吸收发生红移，异质结具有更强的可见光吸收，这与SEM给出的结果一致，随着煅烧温度的提高，C3B7的分散性越好，虽然在600℃时发生了烧结现象，但是其粒子的精细，使CeO2与BiO-Br表面更好的接触，也同样产生了很好的光响应能力．对曲线进行拟合估算样品吸收阈值(λg)，单体BiOBr与CeO2的吸收阈值大致分别是463与485nm，相应的带隙能为2．68与2．56eV，通过下列式子计算而得［37］:λg=1239．8/Eg(2)其中，λg为能带波长，Eg为带隙能．同样的，随着煅烧温度的升高，C3B7复合物样品的吸收能力也在逐渐增强．2．5BET分析使用BET方法测定光催化剂的比表面积．催化剂在接受具有足够能量的光子时会产生光生电子-空穴对，经过分离、迁移到晶体表面后，电子、空穴分别会与目标物发生还原、氧化反应，所以光催化比表面积越大，表面吸附能力越强，相应的其光催化反应活性就会增强［38］．表1为500℃单体CeO2，BiOBr及当CeO2与BiOBr的摩尔比为3∶7表1500℃单体CeO2，BiOBr及不同煅烧温度下的C3B7异质结的比表面积Table1Thespecificareasof500℃pureCeO2，BiOBrandC3B7
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fe-P共掺杂石墨相氮化碳催化剂可见光下催化性能研究[J]. 马琳,康晓雪,胡绍争,王菲. 分子催化. 2015(04)
[2]Ag-BiVO4复合光催化剂的制备及其可见光光催化机理的研究[J]. 吴春红,方艳芬,赵萍,杨健,贾漫珂,黄应平. 分子催化. 2015(04)
[3]溶胶-凝胶法制备TiO2负载活化半焦光催化烟气脱硝（英文）[J]. 孙圣楠,李春虎,杨微微,闫欣,郑昱,王亮,卞俊杰. 分子催化. 2015(02)
[4]Fe掺杂改性TiO2的制备及其可见光催化醇氧化性能研究[J]. 张丽娜,邓友全,石峰. 分子催化. 2015(02)
[5]基于等离子体型Ag@ AgBr插层K4Nb6O17的可控合成及光催化性能[J]. 王欢,刘利,胡金山,崔文权,梁英华. 分子催化. 2014(05)
[6]三维有序介孔/大孔TiO2微球的制备、表征及光催化性能[J]. 王婷,严孝清,赵士舜,薛超,杨贵东,杨伯伦,阎子峰. 分子催化. 2014(04)
[7]石墨烯-溴氧化铋复合物的制备及可见光光催化性能研究[J]. 周薇,胡晓龙,赵小蓉,贾漫珂,黄应平,方艳芬. 分子催化. 2014(04)
[8]Ni/Zn/Cr系复合金属氧化物的制备及其光催化还原二氧化碳性能研究[J]. 李炳杰,吴志坚,陈澍,上官文峰,袁坚. 分子催化. 2014(03)
[9]纳米Cu的高分散制备及其对Cu/TiO2光催化分解水制氢性能的影响[J]. 杨俞,夏龙飞,范泽云,陈威,陈小平,袁坚,上官文峰. 分子催化. 2014(02)
[10]Pt/TiO2催化剂的制备及其在氨催化氧化中的应用[J]. 徐晓波,蒲学令,袁绍军,蒋炜,梁斌. 分子催化. 2014(01)
本文编号：3058094
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