新型除氟聚合铝基吸附剂特性及机理研究
发布时间：2021-03-20 09:55
氟化物过量会对地表水造成污染,人体摄入高氟水会造成氟斑牙、氟骨病等疾病,降低氟对水体污染的意义重大。在众多除氟/降氟方法中,吸附法应用较为广泛,归因于操作简单,经济实惠,绿色环保。铝基吸附剂如氧化铝是市面上常用于去除水体中氟的吸附剂,但是吸附容量低,pH响应范围窄以及吸附速率慢是氧化铝吸附剂的弊端。为解决这一弊端,本文研制一种聚合铝基吸附剂Al5·7.5H2O,并对其进行XRD、XPS、SEM、FT-IR等表征分析;通过考察Al5·7.5H2O对氟离子的吸附性能和热力学计算、吸附等温线模型、吸附动力学模型,并从pHzpc,配位结构,阴离子交换三个角度对吸附机理进行了探究验证,得出结论如下:（1）本文采用间接合成法制备吸附剂Al5·7.5H2O:首先利用三元相图理论制备前驱体P-Al13晶体,溶解于0℃蒸馏水至饱和,再经历高温水热合成反应制得聚合铝基吸附剂Al5·7.5H2
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Al(OH)3层片的结构(A)c方向视图，(B)b方向视图，(C)草酸盐插层的示意图以及HAO吸附剂的
内蒙古大学硕士学位论文7图1.2晶体结构Fig.1.2crystalstructure聚合铝化合物被广泛用于生产生活中的方方面面：用于污水处理的化学药剂（絮凝剂，沉淀剂）[59][60][61][62]，表面活性剂[63]，纳米材料添加剂[64]，蒙脱石柱撑剂[65]，燃料煤染剂[66]，除臭剂和止汗剂[67][68][69]等等。在材料科学，催化，地球化学，土壤科学和生物化学医学[69][70][71][72]等许多领域引起了越来越多的关注，聚合铝化合物的制备方法形式多样，金属还原，电解法制备，有机物还原，酸或碱溶铝粉等均可[73][74][75][76]。聚氯化铝（PACl）作为作为良好的絮凝剂已普遍用于水处理[77]。K-Al13是一种良好的絮凝剂，可通过固体碱化、电解，慢速滴碱等过程制备，但得到的产物纯度低，可通过硫酸沉淀-钡盐置换[78]、电渗析[79]、乙醇-丙酮混合溶剂提纯等方式将产物提高纯度[80]，本课题组以自发水解的方法，遵循25℃AlCl3-Al(OH)3-H2O体系相图制备出纯度高达99%P-Al13单晶体，经研究其在处理高岭土、腐殖酸水样有优异表现，具有高强的絮凝能力[81]。有明确物相但未获得准确结构解析的聚铝化合物如Al5(OH)12(H2O)4Cl3(Al5)，Al17O16(OH)16Cl3(Al17)、Al24O11(OH)44Cl6(Al24)、Al29(OH)78Cl9(Al29)等，上述聚合铝形态以难溶盐的形态存在，鉴于可溶性聚合铝化合物在水处理中的良好絮凝能力，致力于探索难溶性聚铝化合物的吸附性能。研究表明铝基吸附剂的优异吸附性能与其OH和O可与阴、阳离子交换性质相关，同理，聚合铝化合物结构上的配位OH数目众多，且电荷中和能力更强，目前对难溶聚铝形态的吸附性能研究较少，而该研究很可能弥补氧化铝、氢氧化铝等铝基吸附剂在吸附效率上的空缺。
内蒙古大学硕士学位论文24第三章聚铝吸附剂的制备及表征3.1吸附剂的制备3.1.1P-Al13晶体的的制备依据图3.1所示三元相图完成P-Al13晶体制备，相图选点，计算药品质量，称取一定质量AlCl3·6H2O溶于二次蒸馏水，转移至磨口三口烧瓶，油浴加热，开启搅拌，转速适宜，防止液体飞溅，连接温度计和冷凝管，称取高纯铝粉，多次少量加入到烧瓶以免反应剧烈导致液体喷溅。反应完毕，关闭搅拌加热（可适当老化），用水膜过滤，滤液转移至烧杯，室温条件下通风缓慢蒸发，直到晶体析出，抽滤，晶体用异丙醇洗涤即可以得到纯品P-Al13（晶体为白色）。晶体储存于35°C真空干燥箱，待用。图3.1相图Fig.3.1Thephasediagram
【参考文献】：
期刊论文
[1]锐钛矿型二氧化钛的低温合成及其吸附除氟性能的研究[J]. 付娆,张文龙,冯江涛,延卫. 环境工程. 2020(02)
[2]One-step synthesis of Cu（Ⅱ） metal–organic gel as recyclable material for rapid, efficient and size selective cationic dyes adsorption[J]. Qing Wu,Li He,Zhong Wei Jiang,Yang Li,Ting Ting Zhao,Yu Han Li,Cheng Zhi Huang,Yuan Fang Li. Journal of Environmental Sciences. 2019(12)
[3]Efficient adsorption of Mn（Ⅱ） by layered double hydroxides intercalated with diethylenetriaminepentaacetic acid and the mechanistic study[J]. Mingjie Huang,Yingxin Zhang,Wei Xiang,Tao Zhou,Xiaohui Wu,Juan Mao. Journal of Environmental Sciences. 2019(11)
[4]Adsorption characteristics of Cd（Ⅱ） and Ni（Ⅱ） from aqueous solution using succinylated hay[J]. Peijia Lin,Jiajia Wu,Junmo Ahn,Jaeheon Lee. International Journal of Minerals Metallurgy and Materials. 2019(10)
[5]Magnetically responsive porous materials for efficient adsorption and desorption processes[J]. Peng Tan,Yao Jiang,Xiaoqin Liu,Linbing Sun. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(06)
[6]杨梅单宁为模板制备介孔Al2O3吸附材料及其对模拟含低质量浓度F-饮用水吸附性能研究[J]. 兰洋,何倩,郭婷,雷邈,马骏,李列. 四川师范大学学报(自然科学版). 2019(03)
[7]Characterization of Metal Oxide-modified Walnut-shell Activated Carbon and Its Application for Phosphine Adsorption: Equilibrium, Regeneration, and Mechanism Studies[J]. 余琼粉,LI Ming,NING Ping,易红宏,TANG Xiaolong. Journal of Wuhan University of Technology（Materials Science）. 2019(02)
[8]锐钛矿光催化降解苯酚:氟离子吸附的影响大于磷酸根[J]. 刘胜伟,赵建军,许宜铭. 化学学报. 2019(04)
[9]Carboxymethyl cellulose thiol-imprinted polymers:Synthesis, characterization and selective Hg（Ⅱ） adsorption[J]. Tarisai Velempini,Kriveshini Pillay,Xavier Y.MbiANDa,Omotayo A.Arotiba. Journal of Environmental Sciences. 2019(05)
[10]高分散纳米薄水铝石和纳米氧化铝的制备及其对甲基橙的吸附性能[J]. 吴彩红,郑国源,王吉林,莫淑一,邹正光,龙飞. 无机化学学报. 2019(03)
硕士论文
[1]用聚铝化合物通过混凝法和吸附法去除水中氟、硒、砷的研究[D]. 张显智.内蒙古大学 2018
[2]锆氧化物@多孔石墨烯的制备及其吸附氟离子的研究[D]. 马福臻.华南理工大学 2018
[3]Planer-Al13的稳定性、形态转变、重结晶及絮凝性能的研究[D]. 郭婷婷.内蒙古大学 2017
[4]强制水解与自发水解所得聚合氯化铝的絮凝性能对比研究[D]. 陈镯.内蒙古大学 2016
[5]除氟活性氧化铝改性及再生过程研究[D]. 党丹.北京化工大学 2011
[6]M-Al13与K-Al13的形态分析、絮凝性能对比及碘化铝十三的制备和晶体结构[D]. 于宁宁.内蒙古大学 2010
本文编号：3090809
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Al(OH)3层片的结构(A)c方向视图，(B)b方向视图，(C)草酸盐插层的示意图以及HAO吸附剂的
内蒙古大学硕士学位论文7图1.2晶体结构Fig.1.2crystalstructure聚合铝化合物被广泛用于生产生活中的方方面面：用于污水处理的化学药剂（絮凝剂，沉淀剂）[59][60][61][62]，表面活性剂[63]，纳米材料添加剂[64]，蒙脱石柱撑剂[65]，燃料煤染剂[66]，除臭剂和止汗剂[67][68][69]等等。在材料科学，催化，地球化学，土壤科学和生物化学医学[69][70][71][72]等许多领域引起了越来越多的关注，聚合铝化合物的制备方法形式多样，金属还原，电解法制备，有机物还原，酸或碱溶铝粉等均可[73][74][75][76]。聚氯化铝（PACl）作为作为良好的絮凝剂已普遍用于水处理[77]。K-Al13是一种良好的絮凝剂，可通过固体碱化、电解，慢速滴碱等过程制备，但得到的产物纯度低，可通过硫酸沉淀-钡盐置换[78]、电渗析[79]、乙醇-丙酮混合溶剂提纯等方式将产物提高纯度[80]，本课题组以自发水解的方法，遵循25℃AlCl3-Al(OH)3-H2O体系相图制备出纯度高达99%P-Al13单晶体，经研究其在处理高岭土、腐殖酸水样有优异表现，具有高强的絮凝能力[81]。有明确物相但未获得准确结构解析的聚铝化合物如Al5(OH)12(H2O)4Cl3(Al5)，Al17O16(OH)16Cl3(Al17)、Al24O11(OH)44Cl6(Al24)、Al29(OH)78Cl9(Al29)等，上述聚合铝形态以难溶盐的形态存在，鉴于可溶性聚合铝化合物在水处理中的良好絮凝能力，致力于探索难溶性聚铝化合物的吸附性能。研究表明铝基吸附剂的优异吸附性能与其OH和O可与阴、阳离子交换性质相关，同理，聚合铝化合物结构上的配位OH数目众多，且电荷中和能力更强，目前对难溶聚铝形态的吸附性能研究较少，而该研究很可能弥补氧化铝、氢氧化铝等铝基吸附剂在吸附效率上的空缺。
内蒙古大学硕士学位论文24第三章聚铝吸附剂的制备及表征3.1吸附剂的制备3.1.1P-Al13晶体的的制备依据图3.1所示三元相图完成P-Al13晶体制备，相图选点，计算药品质量，称取一定质量AlCl3·6H2O溶于二次蒸馏水，转移至磨口三口烧瓶，油浴加热，开启搅拌，转速适宜，防止液体飞溅，连接温度计和冷凝管，称取高纯铝粉，多次少量加入到烧瓶以免反应剧烈导致液体喷溅。反应完毕，关闭搅拌加热（可适当老化），用水膜过滤，滤液转移至烧杯，室温条件下通风缓慢蒸发，直到晶体析出，抽滤，晶体用异丙醇洗涤即可以得到纯品P-Al13（晶体为白色）。晶体储存于35°C真空干燥箱，待用。图3.1相图Fig.3.1Thephasediagram
【参考文献】：
期刊论文
[1]锐钛矿型二氧化钛的低温合成及其吸附除氟性能的研究[J]. 付娆,张文龙,冯江涛,延卫. 环境工程. 2020(02)
[2]One-step synthesis of Cu（Ⅱ） metal–organic gel as recyclable material for rapid, efficient and size selective cationic dyes adsorption[J]. Qing Wu,Li He,Zhong Wei Jiang,Yang Li,Ting Ting Zhao,Yu Han Li,Cheng Zhi Huang,Yuan Fang Li. Journal of Environmental Sciences. 2019(12)
[3]Efficient adsorption of Mn（Ⅱ） by layered double hydroxides intercalated with diethylenetriaminepentaacetic acid and the mechanistic study[J]. Mingjie Huang,Yingxin Zhang,Wei Xiang,Tao Zhou,Xiaohui Wu,Juan Mao. Journal of Environmental Sciences. 2019(11)
[4]Adsorption characteristics of Cd（Ⅱ） and Ni（Ⅱ） from aqueous solution using succinylated hay[J]. Peijia Lin,Jiajia Wu,Junmo Ahn,Jaeheon Lee. International Journal of Minerals Metallurgy and Materials. 2019(10)
[5]Magnetically responsive porous materials for efficient adsorption and desorption processes[J]. Peng Tan,Yao Jiang,Xiaoqin Liu,Linbing Sun. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(06)
[6]杨梅单宁为模板制备介孔Al2O3吸附材料及其对模拟含低质量浓度F-饮用水吸附性能研究[J]. 兰洋,何倩,郭婷,雷邈,马骏,李列. 四川师范大学学报(自然科学版). 2019(03)
[7]Characterization of Metal Oxide-modified Walnut-shell Activated Carbon and Its Application for Phosphine Adsorption: Equilibrium, Regeneration, and Mechanism Studies[J]. 余琼粉,LI Ming,NING Ping,易红宏,TANG Xiaolong. Journal of Wuhan University of Technology（Materials Science）. 2019(02)
[8]锐钛矿光催化降解苯酚:氟离子吸附的影响大于磷酸根[J]. 刘胜伟,赵建军,许宜铭. 化学学报. 2019(04)
[9]Carboxymethyl cellulose thiol-imprinted polymers:Synthesis, characterization and selective Hg（Ⅱ） adsorption[J]. Tarisai Velempini,Kriveshini Pillay,Xavier Y.MbiANDa,Omotayo A.Arotiba. Journal of Environmental Sciences. 2019(05)
[10]高分散纳米薄水铝石和纳米氧化铝的制备及其对甲基橙的吸附性能[J]. 吴彩红,郑国源,王吉林,莫淑一,邹正光,龙飞. 无机化学学报. 2019(03)
硕士论文
[1]用聚铝化合物通过混凝法和吸附法去除水中氟、硒、砷的研究[D]. 张显智.内蒙古大学 2018
[2]锆氧化物@多孔石墨烯的制备及其吸附氟离子的研究[D]. 马福臻.华南理工大学 2018
[3]Planer-Al13的稳定性、形态转变、重结晶及絮凝性能的研究[D]. 郭婷婷.内蒙古大学 2017
[4]强制水解与自发水解所得聚合氯化铝的絮凝性能对比研究[D]. 陈镯.内蒙古大学 2016
[5]除氟活性氧化铝改性及再生过程研究[D]. 党丹.北京化工大学 2011
[6]M-Al13与K-Al13的形态分析、絮凝性能对比及碘化铝十三的制备和晶体结构[D]. 于宁宁.内蒙古大学 2010
本文编号：3090809
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3090809.html
教材专著
