蔗渣的氨基化改性及其催化性能研究
发布时间：2021-04-14 13:47
催化剂在有机合成反应中起着极其重要的作用,其中固体催化剂因易重复使用、易与产物分离、易连续化生产等优点,已成为近年来绿色催化领域研究的热点。蔗渣具有来源广、可再生、易降解、环境友好等优点,是极具潜力的天然高分子材料。且其表面含有大量活性基团,在多数溶剂中能稳定存在,是制备固体催化剂的理想载体。设计和构建蔗渣基催化剂在促进蔗渣和生物质材料的资源化利用、缓解传统载体材料对石化资源的依赖及环境污染问题、推动社会的可持续发展等方面都有积极意义。本论文设计制备了氨基改性蔗渣以及氨基改性蔗渣负载纳米钯催化剂体系,并将其用于多种有机合成反应中,具体内容如下:（1）以3-氯丙基-三甲氧基硅烷为偶联剂、乙二胺为氨基化改性试剂,经两步反应制备了氨基改性蔗渣催化剂（SCB-NH2）,通过FT-IR、XRD、TG、SEM-EDX及元素分析等对其结构、热稳定性、形貌及元素组成进行表征分析,考察了该催化剂在室温、无溶剂Knoevenagel缩合反应中的催化性能。结果表明,该催化剂具有较高的催化活性,尤其是对芳香醛和内二腈的Knoevenagel反应,反应时间短,目标物产率达85～98%。经简...
【文章来源】：广西大学广西壮族自治区 211工程院校
【文章页数】：185 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－４?ＣＭＨ－Ｐｄ（Ｏ）催化的Ｓｕｚｕｋｉ交叉偶联反应??ｌ；ｉｇ．?１－４?ＣＭＨ－Ｐｄ（Ｏ）?ｃａｔａｌｙｚｅｄ?Ｓｕｚｕｋｉ?ｃｒｏｓｓ－ｃｏｕｐｌｉｎｇ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??１．３．３木质素基催化剂??
图２－４?５匸８、５０８－１＾２和回收５０８－１＾２的热分解曲线图??Ｆｉｇ．?２－４?Ｔｈｅｒｍａｌ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?ＳＣＢ，?ＳＣＢ－ＮＨ２?ａｎｄ?ｒｅｃｏｖｅｒｅｄ?ＳＣＢ－ＮＨ２??通过ＴＧ进一步研宄了?ＳＣＢ和ＳＣＢ－ＮＨ２的热稳定性，热分解曲线如图２－４所示。??ＣＢ和ＳＣＢ－ＮＨ２的第一步失重阶段均为１００?°Ｃ以内，约失重５°／。，这丨？：＋盟是由于样品??水分挥发引起的。原料ＳＣＢ的第二个失重阶段是２５０？３５０?°Ｃ，在此温度范丨屯丨ＳＣＢ??２３??
的保护作用使蔗渣载体热稳定性增加。??通过扫描电镜（ＳＥＭ）和ＥＤＸ对ＳＣＢ和３０３－况［￣１２的形貌及表面元素组成进行表??征。ＳＥＭ结果表明，ＳＣＢ表面具有微孔且光滑平整（图２－５ａ），通过偶联剂ＣＴＥＯＳ与??乙二胺接枝后，ＳＣＢ－ＮＨ２＾Ｍ仍比较光ｍ平整（图２－５ｂ）。这表明改性过程对蔗渣表面??没行明品影响，硅烷化偶联剂分散性较好。ＥＤＸ分析结果显示，ＳＣＢ、ＳＣＢ－ＮＨ２的硅??含量分别为０．０２％、７．２４％，改性后Ｓｉ含量明显增力卩。这直接证明了在ＳＣＢ－ＮＨ２中存在??Ｓｉ偶联剂。再结合元素分析、ＦＴ－ＩＲ、ＴＧ的分析结果，证明所制备的催化剂是图２－１中??所示的丨丨标催化剂ＳＣＢ－ＮＨ２。??！?Ｉ?２?３?＾?ｉ?６?７?？?９?ｋ?１?２?３?ｉ?５?６?７?８?９?３?１?２?３＾５６７８５??ｆｆｉｆ?ｌｌ?３０３?ｃｓｓ?ｊＳ－ｔ－ｆ．?〇?ＳＯＣ?ｋｅｖｊ?ｆｅｉｌｌ?３〇３?ｄ？?０?〇〇〇?ｋｖｊ吆奶｜?；０Ｓ?ｔｔｓ?光标．Ｃ．０００?ｋ？ｖ］??图２－５?ＳＣＢ?（ａ）、ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｂ）和回收ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｃ）的扫描电镜、Ｘ－射线能谱分析图??Ｆｉｇ．?２－５?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ａｎｄ?ＥＤＸ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＳＣＢ?（ａ），?ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｂ）?ａｎｄ?ｒｅｃｏｖｅｒｅｄ?ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｃ）??２．３．２氨基改性蔗渣催化Ｋｎｏｅｖｅｎａｇｄ反应的研宄??以苯甲醛和丙二腈为底物，研究了催化剂用量对Ｋｎｏｅｖｅｎａｇｅｌ反应的影响，结果见??表?２－３。??２４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]农村生物质能源化利用研究综述[J]. 穆献中,余漱石,徐鹏. 现代化工. 2018(03)
[2]蔗渣炭-镁铁双金属氧化物吸附剂对水中As（V）的吸附研究[J]. 张涛,梁美娜,王敦球,朱义年,肖瑜,唐沈. 水处理技术. 2018(01)
[3]炭化蔗渣负载钌催化剂的制备及其应用研究[J]. 李增勇,刘颖,武书彬. 林产化学与工业. 2017(05)
[4]生物质基平台分子5-羟甲基糠醛制备及其高值化转化[J]. 严龙,傅尧. 生物产业技术. 2017(03)
[5]蔗渣基吸附剂的制备及对刚果红的吸附性能[J]. 岳新霞,俸海凤,林海涛,蒋芳. 广西科技大学学报. 2017(02)
[6]聚苯胺-改性木质素磺酸钠复合材料基活性炭负载Pd催化剂对甲酸氧化的催化性能（英文）[J]. 贾羽洁,蒋剑春,孙康,陈超. 燃料化学学报. 2017(01)
[7]废弃物水稻秸秆制备催化剂强化臭氧深度处理造纸废水的效能[J]. 庄海峰,黄海丽,徐科龙,张云金,韩洪军,单胜道. 化工学报. 2017(01)
[8]功能化碳纳米管作为固体碱用于Knoevenagel缩合[J]. 杨新玲,王焘,龚慧萍,华伟明,乐英红,高滋. 无机化学学报. 2016(10)
[9]微波蔗渣中孔生物质炭对水中对氯苯酚的吸附特性[J]. 李坤权,李艳博,刘平,朱志强. 环境工程学报. 2016(09)
[10]花生壳碳基固体酸催化环己烯与甲酸酯化反应(英文)[J]. 薛伟,赵贺潘,姚洁,李芳,王延吉. 催化学报. 2016(05)
博士论文
[1]碳水化合物的选择性转化研究[D]. 马浩.华南理工大学 2015
[2]生物质基催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 陈巍.华南理工大学 2015
[3]中国能源与经济发展关系实证研究[D]. 于凤玲.中南大学 2014
[4]基于资源与环境约束的中国能源供需格局发展研究[D]. 刘金朋.华北电力大学 2013
本文编号：3137427
【文章来源】：广西大学广西壮族自治区 211工程院校
【文章页数】：185 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－４?ＣＭＨ－Ｐｄ（Ｏ）催化的Ｓｕｚｕｋｉ交叉偶联反应??ｌ；ｉｇ．?１－４?ＣＭＨ－Ｐｄ（Ｏ）?ｃａｔａｌｙｚｅｄ?Ｓｕｚｕｋｉ?ｃｒｏｓｓ－ｃｏｕｐｌｉｎｇ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??１．３．３木质素基催化剂??
图２－４?５匸８、５０８－１＾２和回收５０８－１＾２的热分解曲线图??Ｆｉｇ．?２－４?Ｔｈｅｒｍａｌ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?ＳＣＢ，?ＳＣＢ－ＮＨ２?ａｎｄ?ｒｅｃｏｖｅｒｅｄ?ＳＣＢ－ＮＨ２??通过ＴＧ进一步研宄了?ＳＣＢ和ＳＣＢ－ＮＨ２的热稳定性，热分解曲线如图２－４所示。??ＣＢ和ＳＣＢ－ＮＨ２的第一步失重阶段均为１００?°Ｃ以内，约失重５°／。，这丨？：＋盟是由于样品??水分挥发引起的。原料ＳＣＢ的第二个失重阶段是２５０？３５０?°Ｃ，在此温度范丨屯丨ＳＣＢ??２３??
的保护作用使蔗渣载体热稳定性增加。??通过扫描电镜（ＳＥＭ）和ＥＤＸ对ＳＣＢ和３０３－况［￣１２的形貌及表面元素组成进行表??征。ＳＥＭ结果表明，ＳＣＢ表面具有微孔且光滑平整（图２－５ａ），通过偶联剂ＣＴＥＯＳ与??乙二胺接枝后，ＳＣＢ－ＮＨ２＾Ｍ仍比较光ｍ平整（图２－５ｂ）。这表明改性过程对蔗渣表面??没行明品影响，硅烷化偶联剂分散性较好。ＥＤＸ分析结果显示，ＳＣＢ、ＳＣＢ－ＮＨ２的硅??含量分别为０．０２％、７．２４％，改性后Ｓｉ含量明显增力卩。这直接证明了在ＳＣＢ－ＮＨ２中存在??Ｓｉ偶联剂。再结合元素分析、ＦＴ－ＩＲ、ＴＧ的分析结果，证明所制备的催化剂是图２－１中??所示的丨丨标催化剂ＳＣＢ－ＮＨ２。??！?Ｉ?２?３?＾?ｉ?６?７?？?９?ｋ?１?２?３?ｉ?５?６?７?８?９?３?１?２?３＾５６７８５??ｆｆｉｆ?ｌｌ?３０３?ｃｓｓ?ｊＳ－ｔ－ｆ．?〇?ＳＯＣ?ｋｅｖｊ?ｆｅｉｌｌ?３〇３?ｄ？?０?〇〇〇?ｋｖｊ吆奶｜?；０Ｓ?ｔｔｓ?光标．Ｃ．０００?ｋ？ｖ］??图２－５?ＳＣＢ?（ａ）、ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｂ）和回收ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｃ）的扫描电镜、Ｘ－射线能谱分析图??Ｆｉｇ．?２－５?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ａｎｄ?ＥＤＸ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＳＣＢ?（ａ），?ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｂ）?ａｎｄ?ｒｅｃｏｖｅｒｅｄ?ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｃ）??２．３．２氨基改性蔗渣催化Ｋｎｏｅｖｅｎａｇｄ反应的研宄??以苯甲醛和丙二腈为底物，研究了催化剂用量对Ｋｎｏｅｖｅｎａｇｅｌ反应的影响，结果见??表?２－３。??２４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]农村生物质能源化利用研究综述[J]. 穆献中,余漱石,徐鹏. 现代化工. 2018(03)
[2]蔗渣炭-镁铁双金属氧化物吸附剂对水中As（V）的吸附研究[J]. 张涛,梁美娜,王敦球,朱义年,肖瑜,唐沈. 水处理技术. 2018(01)
[3]炭化蔗渣负载钌催化剂的制备及其应用研究[J]. 李增勇,刘颖,武书彬. 林产化学与工业. 2017(05)
[4]生物质基平台分子5-羟甲基糠醛制备及其高值化转化[J]. 严龙,傅尧. 生物产业技术. 2017(03)
[5]蔗渣基吸附剂的制备及对刚果红的吸附性能[J]. 岳新霞,俸海凤,林海涛,蒋芳. 广西科技大学学报. 2017(02)
[6]聚苯胺-改性木质素磺酸钠复合材料基活性炭负载Pd催化剂对甲酸氧化的催化性能（英文）[J]. 贾羽洁,蒋剑春,孙康,陈超. 燃料化学学报. 2017(01)
[7]废弃物水稻秸秆制备催化剂强化臭氧深度处理造纸废水的效能[J]. 庄海峰,黄海丽,徐科龙,张云金,韩洪军,单胜道. 化工学报. 2017(01)
[8]功能化碳纳米管作为固体碱用于Knoevenagel缩合[J]. 杨新玲,王焘,龚慧萍,华伟明,乐英红,高滋. 无机化学学报. 2016(10)
[9]微波蔗渣中孔生物质炭对水中对氯苯酚的吸附特性[J]. 李坤权,李艳博,刘平,朱志强. 环境工程学报. 2016(09)
[10]花生壳碳基固体酸催化环己烯与甲酸酯化反应(英文)[J]. 薛伟,赵贺潘,姚洁,李芳,王延吉. 催化学报. 2016(05)
博士论文
[1]碳水化合物的选择性转化研究[D]. 马浩.华南理工大学 2015
[2]生物质基催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 陈巍.华南理工大学 2015
[3]中国能源与经济发展关系实证研究[D]. 于凤玲.中南大学 2014
[4]基于资源与环境约束的中国能源供需格局发展研究[D]. 刘金朋.华北电力大学 2013
本文编号：3137427
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3137427.html
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