硫掺杂碳负载钯基双金属催化剂的制备及催化性能研究

发布时间：2021-04-15 16:27

　　工业上通过蒸汽裂解不同原料（乙烷、石脑油等）、裂解汽油的蒸馏萃取和烷烃脱氢等工艺大规模制备的烯烃原料中都会混入一定量的炔烃杂质,而炔烃的存在会使得下游聚合产品质量的下降,甚至会导致聚合催化剂的中毒失活。因此,尽可能的除去烯烃原料中的炔烃是聚合工艺所面临的难题。炔烃的选择性加氢是应用最为广泛的去除烯烃单体中微量炔烃杂质的方法。近年来,钯基催化剂因为具有高效转化炔烃到烯烃的能力而引起了广泛的研究兴趣。对于单金属钯催化剂,烯烃在其表面无差别的加氢和脱附能垒导致烯烃过度加氢（生成烷烃）的发生;同时亚表面氢化物相的形成导致炔烃的低聚,形成绿油等副产物阻碍了反应物与催化剂的直接接触,使得催化活性下降,甚至会导致催化剂失活。针对这些挑战,科学家们向单金属钯催化剂中引入第二种过渡金属与钯形成合金结构以期避免目标产物烯烃的损失。一方面,由于电子效应和几何效应,合金结构能够显著改善活性金属钯的表面吸附特性,加速烯烃从活性金属位点脱附,抑制其进一步转化为烷烃;另一方面,活性金属在合金相中的分散甚至孤立,能够有效抑制亚表面氢化物的形成,并且改变烯烃的活性金属上的吸附模式,使之更容易脱附,提升了催化选择性。但是... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：63 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 炔烃选择性加氢反应
        1.1.1 炔烃选择性加氢反应概述
        1.1.2 炔烃选择性加氢反应机理
        1.1.3 炔烃选择性加氢催化剂的研究进展
    1.2 负载型Pd基催化剂的研究进展
        1.2.1 单金属Pd催化剂
        1.2.2 双金属Pd基催化剂
        1.2.3 金属-载体相互作用
    1.3 本论文的选题依据和研究内容
    参考文献
第二章 硫掺杂介孔碳负载钯基双金属催化剂的制备
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
S-C材料的制备">        2.2.2 Meso_S-C材料的制备
        2.2.3 碳载钯基双金属催化剂的制备
        2.2.4 相关表征
    2.3 结果与讨论
    2.4 本章小结
    参考文献
S-C催化剂在苯乙炔选择性加氢中的应用">第三章 Pd-M/meso_S-C催化剂在苯乙炔选择性加氢中的应用
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 催化实验
        3.2.3 样品表征和产物分析
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化实验结果与讨论
        3.3.2 催化剂结构特征对性能的影响
    3.4 本章小结
    参考文献
第四章 总结与展望
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其它研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]中国乙烯工业发展现状与趋势[J]. 曹杰,迟东训.  国际石油经济. 2019(12)
[2]基于氮掺杂多孔炭的加氢催化剂的理性设计（英文）[J]. 陈宇卓,王哲,毛善俊,王勇.  催化学报. 2019(07)
[3]2018年世界苯乙烯生产及国内市场分析[J]. 孙欲晓,范玉丽,吴世慧.  化学工业. 2019(03)
[4]Pd/ZnO在乙炔选择加氢反应中的不同催化机制研究（英文）[J]. 周慧然,杨小峰,王爱琴,苗澍,刘晓艳,潘晓丽,苏杨,李林,谭媛,张涛.  催化学报. 2016(05)
[5]Recent advances in selective acetylene hydrogenation using palladium containing catalysts[J]. Alan J.McCue,James A.Anderson.  Frontiers of Chemical Science and Engineering. 2015(02)



本文编号：3139684