铂单原子层修饰型低温燃料电池阴极氧还原催化剂的制备与性能研究

发布时间：2017-04-23 07:12

  本文关键词：铂单原子层修饰型低温燃料电池阴极氧还原催化剂的制备与性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：由于质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有在低温运行(100℃)、比能量与比功率高、启动/关闭迅速、零排放、体积小等方面的诸多优点,适合应用于移动设备、电动汽车以及分散式发电站等领域,目前受到的关注与研究最为集中。但阴极氧还原动力学反应很慢,因而开发高活性、长寿命、低铂载量的阴极电催化剂是低温质子交换膜燃料电池实现大规模商业化的关键。本论文主要通过不同方法制备表面具有铂单原子层结构型催化剂,并探究它们的形貌与性能,以及在电催化及燃料电池领域的应用。具体研究内容如下：1)采用缺陷位点薄膜生长法,为在超薄钯纳米片外构建平滑的Pt表面提供了独特的合成方式,成功的构造了具有超薄核壳结构的Pd@Ptmonolayer纳米片材料。因为该催化剂具有～5纳米的厚度与扩展的Pt表面结构,Pd@Ptmonolayer纳米片材料在酸性电解质中对于氧还原反应有着较高的催化活性。与商用Pt/C催化剂相比,Pd@Ptmonolayer纳米片材料可以在0.9V (vs RHE)处实现Pt质量比活性为0.717 mA mgPt-1,有近乎7倍的催化性能增强。虽然Pd@Ptmonolayer纳米片材料表面仅有一个原子层的Pt覆盖,这个材料却显示出惊人的耐久性。经过5000循环扫描,仅有18 mV半波电位负移与3%的电话学表面积变化。通过本部分工作证明,缺陷位点薄膜生长法在制备高品质核壳纳米结构的超薄表面层方面具有极大的发展潜力。2)采用欠电位沉积的方法,在纳米金属材料表面沉积单原子层或亚单原子层的Cu,之后利用原位置换的方法来沉积少量的贵金属,对于减少氧还原催化剂中铂的载量有着重要的意义。结合纳米多孔金表面暴露的高指数晶面以及Pt、Pd的高催化效能,我们利用欠电位沉积单原子层金属修饰的方法,成功制备了一系列具有Pt单层-Pd x层-纳米多孔金结构的催化剂。其中Pt单层-Pd单层-纳米多孔金新型催化剂展现出最优良的催化效率：半波电位提高33 mV,质量归一化效率达到1.22 A mgPt-1,电化学表面积归一化效率达到0.79 mA cmPt-2。成功实现了美国能源部2017及2015相关技术指标的要求。
【关键词】：燃料电池 氧还原 电催化剂 铂单原子层
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 前言4-9
• 摘要9-10
• Abstract10-12
• 符号说明12-13
• 第一章 绪论13-43
• 1.1 燃料电池概述13-16
• 1.2 质子交换膜燃料电池基本原理16-20
• 1.3 电催化理论简介20-24
• 1.4 PEMFC电催化剂24-26
• 1.5 阴极氧还原电催化剂26-31
• 1.6 本论文的研究目的和意义31-33
• 参考文献33-43
• 第二章 缺陷位点薄膜生长法制备超薄核壳Pd@Pt_(monolayer)纳米片及其氧还原性能43-70
• 2.1 前言43-45
• 2.2 实验部分45-47
• 2.3 结果与讨论47-64
• 2.4 结论64-66
• 参考文献66-70
• 第三章 Pt单层-Pd单层-纳米多孔金薄膜型氧还原催化剂的制备与性质70-97
• 3.1 前言70-71
• 3.2 实验部分71-74
• 3.3 结果与讨论74-90
• 3.4 结论90-92
• 参考文献92-97
• 外文论文97-121
• 致谢121-122
• 攻读学位期间发表的学术论文122-123
• 附件123

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 王丽娟;在石墨及聚酞菁化合物电极上氧还原的电催化[J];催化学报;1988年01期

2 黄幼菊;李伟善;黄青丹;李伟;张庆龙;蒋腊生;;氢钼青铜对铂催化氧还原反应的促进作用[J];高等学校化学学报;2007年05期

3 李之乐;曾为民;马玉录;;聚苯胺载铂钯电极的制备及氧还原催化性能研究[J];华东理工大学学报(自然科学版);2013年04期

4 李萍;李升宪;胡晓宏;王会勤;;球磨方法对氧还原催化剂性能的影响[J];电池;2006年03期

5 位辰先,田建华,梁宝臣,刘邦卫;制备条件对卟啉钴氧还原催化性能的影响[J];天津理工学院学报;2004年03期

6 孙晓然;李光跃;夏定国;张立美;李钒;;均苯四甲酰亚胺桥联的聚酞菁亚铁的氧还原反应(英文)[J];物理化学学报;2013年07期

7 左小刚;;硫酸盐还原菌对阴极氧还原反应的影响[J];新疆有色金属;2013年05期

8 张丽娟,夏定国,王振尧,袁嵘,吴自玉;铂铋金属间化合物催化剂的氧还原与抗甲醇氧化性能[J];物理化学学报;2005年03期

9 李英霞;陈章霖;罗瑞贤;陈霭t，

本文编号：322014