石墨烯负载铂基复合催化剂的制备及催化氧还原性能研究

发布时间：2017-04-23 14:13

  本文关键词：石墨烯负载铂基复合催化剂的制备及催化氧还原性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：能源短缺制约世界发展进步,各国政府投入大量资金和科研人员,探索环境友好型能源的研发和建立能源密集型产业,以备未来的能源短缺和减少资源肆意浪费。本文尝试采用冷冻干燥法制备催化剂载体,探究干燥方法对催化性能的影响。本文首先使用Hummers法制备氧化石墨,然后分别使用热膨胀氧化石墨和冷冻干燥法氧化石墨做对照实验,分别负载铂,镍,铁,探索不同的还原方法和微波催化时间,使用拉曼散射光谱,红外吸收光谱,扫描电镜,X射线衍射,透射电镜,循环伏安法,电流时间法,线性扫描法进行了测试。实验显示冷冻干燥后的氧化石墨其无序度大,选择冷冻干燥后的氧化石墨作为载体较好。水合肼和微波乙二醇对氧化石墨还原的更彻底一些。研究杂菲修饰法的还原性能,发现杂菲修饰后的催化剂,参杂的氮原子可以与铂发生共价键作用,可以防止铂团聚,进而得到粒径更细的催化剂,而且催化性能相比其他催化剂更优异。使用冷冻干燥法氧化石墨作为载体负载铂,微波乙二醇法还原制备催化剂,结果显示催化剂的催化性能和稳定性都比商业催化剂优异,发现铂可以很好的负载在石墨烯上。微波还原法制备出铂镍比为1:1的Pt-Ni/graphene催化剂。透射图片表明合金负载在石墨烯上,微波时间可以影响铂镍合金催化剂的性能,比较不同时间时制备的催化剂的电化学活性表面积和不同时间制备的催化剂的半波电位,微波时间为30s-(60s)-30s-(25s)-60s时,催化剂的半波电位和电化学活性面积是最高,最大的,可以选择此时间为最佳反应时间。研究铂镍核壳结构,采用直接负载法,杂菲修饰法,初步制备铂镍核壳结构。研究XC-72负载铁合金催化剂,探索不同的微波时间和溶剂比例对催化剂催化性能的影响,微波时间为4min催化剂催化性能最强,选取此时间作为最佳反应时间。溶剂比例1:2时催化性能最强,选取此比例作为最佳反应比例。
【关键词】：燃料电池阴极催化剂 冷冻干燥法 石墨烯 负载金属
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-26
• 1.1 课题研究的背景及意义10
• 1.2 燃料电池研究进展10-19
• 1.2.1 燃料电池的组成12-13
• 1.2.2 燃料电池的类型13-18
• 1.2.3 燃料电池的缺陷和进展18-19
• 1.3 燃料电池阴极催化剂的研究19-21
• 1.4 催化剂负载金属的研究21-25
• 1.5 研究的目的和内容25-26
• 第2章 实验材料及实验方法26-33
• 2.1 实验药品及仪器26-28
• 2.1.1 实验材料26-27
• 2.1.2 实验仪器设备27-28
• 2.2 催化剂的制备方法28-30
• 2.2.1 氧化石墨的制备及冷冻干燥法28-29
• 2.2.2 Pt/graphene催化剂的制备方法29
• 2.2.3 Pt-Ni/graphene催化剂的制备方法29-30
• 2.2.4 Pt-Fe/C催化剂的制备方法30
• 2.3 表征方法30-31
• 2.3.1 拉曼光谱 (Raman)30
• 2.3.2 X射线粉末衍射表征(XRD)30
• 2.3.3 傅里叶变换红外光谱 (FT-IR)30-31
• 2.3.4 扫描电子显微镜 (SEM)31
• 2.3.5 透射电子显微镜测试(TEM)，，高分辨透射电子显微镜(HRTEM)31
• 2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)仪测试31
• 2.4 催化剂的电化学性能测试31-33
• 2.4.1 研究电极的制备31
• 2.4.2 时间电流曲线(i-t)31
• 2.4.3 线性扫描曲线(LSV)31-32
• 2.4.4 循环伏安曲线(CV)32-33
• 第3章 阴极催化剂载体的制备及性能测试33-47
• 3.1 前言33
• 3.2 氧化石墨的制备及干燥法的选择及表征33-38
• 3.2.1 不同干燥法的氧化石墨的制备33-34
• 3.2.2 不同干燥法氧化石墨的表征34-37
• 3.2.3 热膨胀氧化石墨(GO1)和冷冻干燥法氧化石墨(GO2)的SEM37-38
• 3.3 氧化石墨还原的研究38-42
• 3.3.1 GO的还原方法的研究38-39
• 3.3.2 石墨烯的红外谱分析39-40
• 3.3.3 r GO的拉曼光谱分析40-41
• 3.3.4 r GO的XRD分析41-42
• 3.3.5 r GO的SEM及EDAX分析42
• 3.4 Pt/r GO催化剂的还原方法的探索与表征42-46
• 3.4.1Pt/r GO催化剂的还原方法42-44
• 3.4.2 Pt/r GO催化剂XRD结果分析44
• 3.4.3 Pt/r GO催化剂TEM结果分析44-46
• 3.5 本章小结46-47
• 第4章 石墨烯载体的选择及性能表征47-57
• 4.1 前言47
• 4.2 Pt/graphene催化剂的制备及表征47-49
• 4.2.1 Pt/graphene催化剂的制备47-48
• 4.2.2 不同干燥法制备的pt/graphene的EDAX能谱48
• 4.2.3 不同干燥法制备的pt/graphene的LSV分析48-49
• 4.3 冷冻干燥法Pt/graphene的表征49-55
• 4.3.1 冷冻干燥法Pt/graphene的XRD分析49-50
• 4.3.2 冷冻干燥法Pt/graphene的FI-IR分析50-51
• 4.3.3 冷冻干燥法Pt/graphene的拉曼分析51-52
• 4.3.4 冷冻干燥法Pt/graphene的CV测试52
• 4.3.5 冷冻干燥法Pt/graphene的LSV测试52-53
• 4.3.6 冷冻干燥法Pt/graphene的I-T测试53-54
• 4.3.7 冷冻干燥法Pt/graphene的TEM分析54-55
• 4.4 本章小结55-57
• 第五章 石墨烯负载金属催化剂的制备及性能表征57-73
• 5.1 前言57
• 5.2 Pt-Ni/graphene催化剂的制备与表征57-61
• 5.2.1 Pt-Ni/graphene催化剂的制备57
• 5.2.2 Pt-Ni/graphene-2 催化剂的XRD表征57-58
• 5.2.3 Pt-Ni/graphene催化剂的EDAX能谱图58-59
• 5.2.4 Pt-Ni/graphene催化剂的红外表征59
• 5.2.5 Pt-Ni/graphene催化剂的SEM59-60
• 5.2.6 Pt-Ni/graphene催化剂的TEM60-61
• 5.3 微波反应时间对Pt-Ni/graphene催化剂性能的影响61-63
• 5.3.1 Pt-Ni/graphene催化剂的CV测试图62
• 5.3.2 Pt-Ni/graphene催化剂的LSV测试图62-63
• 5.4 Ni-Pt/r GO催化剂核壳结构的探索与表征63-67
• 5.4.1 Ni-Pt/r GO核壳催化剂XRD分析63-64
• 5.4.2 Ni-Pt/r GO催化剂核壳结构制备及TEM分析64-67
• 5.5 Fe-Pt/C催化剂的探索制备与表征67-72
• 5.5.1 Pt-Fe/C的制备67-68
• 5.5.2 Pt-Fe/C的表征68-72
• 5.6 本章小结72-73
• 结论73-74
• 参考文献74-78
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果78-80
• 致谢80

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 王诚;;燃料电池技术开发现状及发展趋势[J];新材料产业;2012年02期

  本文关键词：石墨烯负载铂基复合催化剂的制备及催化氧还原性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：322532