醇的需氧氧化反应及其应用研究

发布时间：2021-06-13 19:29

　　氧化反应是有机化学的重要组成部分,在石油化工领域有着广泛的应用。近年来随着人们环境保护意识不断增强,以氧气或者空气为氧化剂的催化氧化技术日益受到人们重视,主要是因为氧气来源丰富、绿色环保,且水是唯一副产物不会对环境造成污染。醇化合物作为有机合成中一类重要的中间体,广泛存在于医药、农药中间体以及天然产物中,而众多有机合成反应均以醇的氧化产物（如醛、酮、羧酸、酯等）作为原料。随着绿色合成化学的不断发展,化学家们希望开发原子经济性更高更加高效的催化方法。从而实现由廉价易得的醇作为起始原料,清洁环保的氧气作为最终绿色氧化剂,在反应体系中原位生成醛、酮、羧酸及其衍生物参与反应,比使用醛、酮或者羧酸及其衍生物为起始原料的合成方法更加高效简单,可以减少化工生产操作,降低生产成本。本论文主要研究了以分子氧为氧源,醇参与的一系列氧化反应。论文研究了以氧气为氧化剂,不含过渡金属NHPI/TBN催化体系,在选择性氧化醇为醛、酮中的应用。研究表明在5mol%的NHPI和10mol%的TBN共同作用下,能够有效的催化氧化一系列伯醇和仲醇,得到理想的目标产物,具有较广泛的底物适用性。该催化体系能够选择性氧化伯醇生... 

【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校

【文章页数】：180 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
注释表
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 分子氧选择性氧化醇为醛、酮的研究进展
        1.2.1 过渡金属催化体系
        1.2.2 氮氧自由基催化体系
        1.2.3 其他催化体系
    1.3 醇的选择性氧化酯化研究进展
        1.3.1 非过渡金属催化醇的直接氧化酯化反应
        1.3.2 过渡金属催化醇的直接氧化酯化反应
    1.4 醇氧化制备腈的研究进展
        1.4.1 铜催化氧化体系
        1.4.2 铁催化氧化体系
        1.4.3 锰催化氧化体系
        1.4.4 其他金属催化体系
        1.4.5 非金属催化体系
    1.5 醇氧化在含氮杂环化合物构建中的应用进展
        1.5.1 喹唑啉酮衍生物的合成
        1.5.2 喹唑啉衍生物的合成
        1.5.3 喹啉衍生物的合成
        1.5.4 其他杂环化合物的合成
    1.6 本论文研究的目的及意义
    1.7 本论文的研究内容
    参考文献
2 有机小分子催化氧化醇到醛、酮的研究
    2.1 NHPI/TBN不含过渡金属催化体系选择性氧化醇
        2.1.1 引言
        2.1.2 实验部分
        2.1.3 结果与讨论
    2.2 DDQ/Fe(N0_3)_3催化体系选择性氧化醇到醛、酮
        2.2.1 引言
        2.2.2 实验部分
        2.2.3 结果与讨论
    2.3 本章小结
    参考文献
3 需氧条件下钯催化醇的选择性氧化酯化反应研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 仪器与试剂
        3.2.2 实验操作
        3.2.3 产物表征数据
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 条件优化
        3.3.2 反应底物拓展
        3.3.3 反应机理研究
    3.4 本章小结
    参考文献
4 空气条件下铜催化醇合成腈类化合物反应研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 仪器与试剂
        4.2.2 实验步骤
        4.2.3 化合物表征数据
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 条件优化
        4.3.2 反应底物拓展
        4.3.3 机理研究
    4.4 本章小结
    参考文献
5 需氧条件下铁催化醇氧化构建氮杂环化合物的研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 仪器与试剂
        5.2.2 实验操作
        5.2.3 产物表征数据
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 条件优化
        5.3.2 反应底物拓展
        5.3.3 反应机理研究
    5.4 本章小结
    参考文献
6 结论
    6.1 结论
    6.2 本论文的创新点
    6.3 本论文的发展趋势
致谢
附录
附图: 部分化合物谱图


【参考文献】：
期刊论文
[1]绿色化学与催化[J]. 安立敦,徐秀峰,索掌怀,齐世学.  工业催化. 2001(01)



本文编号：3228181