基于MoS_2掺杂的光催化剂制备及性能研究

发布时间：2017-04-24 20:08

  本文关键词：基于MoS_2掺杂的光催化剂制备及性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：如今化石能源逐渐枯竭,人类开始寻找清洁、高效的新能源作为代替。以半导体的光电转化和电荷分离现象为基础的光催化技术,能有效地将太阳辐射能转化为化学能,有着广阔的经济前景和重大的研究价值。作为一种窄禁带半导体,二硫化钼能有效地将可见光转化为电荷,而且其类似于石墨烯的层状结构能将光生电荷迅速传递出去。因此,二硫化钼作为一种新型半导体光催化剂得到了相当的关注。但是,二硫化钼过于狭窄的禁带使得其光催化活性非常低,其能带结构对于实际光催化反应的进行是不利的。因此,通过将二硫化钼负载到其他具有更高催化活性的半导体光催化剂上,制得可见光应激的高活性复合光催化剂,是目前二硫化钼在光催化应用中主要的研究方向。基于不同半导体构成异质结后会改变半导体光应激过程的现象,本文选择了硫化镉和硫化锌作为二硫化钼的负载基底,制得了MoS2-CdS和MoS2-CdS/ZnS两种光催化剂,并将其应用于可见光下催化制取氢气的反应中。内容如下：(1)通过预备实验,初步摸清了MoS2-CdS的溶剂热和水热反应过程的规律。随后以二水乙酸镉为镉源、硫脲为硫源、十六烷基三甲基溴化铵为结构助剂,在水热条件下制得了具有良好水分散性的硫化镉纳米颗粒；然后以四水仲钼酸铵为钼源、硫脲为硫源,在水热条件下于硫化镉颗粒上负载二硫化锢,制得了MoS2-CdS光催化剂产品。通过调整两步水热过程中的各个条件,对整个反应流程进行了优化,探讨了MoS2-CdS水热反应中各个因素的影响。结果表明,MoS2-CdS的催化性能与二硫化钼的生长状况密切相关,并且在反应时间为21～24小时时间段内随着MoS：的爆发式生长而急剧变化。(2)以MoS2-CdS光催化剂的制备过程为基础,以二水乙酸锌作为锌源,以水热辅助共沉淀法制得了CdS/ZnS纳米粒子。表征结果表明,所制得的CdS/ZnS纳米粒子为硫化镉和硫化锌的固溶体。通过二次水热在该粒子上负载二硫化钼,首次制得了MoS2-CdS/ZnS光催化剂。在可见光下催化制取氢气的反应中,MoS2-CdS/ZnS光催化剂产氢活性最高达到12.30 mmol·h-1·gcat-1,并在多次重复使用后其性状和活性没有丝毫改变,无须作任何处理,展现出了优秀的反应活性和稳定性。
【关键词】：二硫化钼 硫化镉 硫化锌 光催化制氢 可见光
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 符号说明15-16
• 第一章 绪论16-26
• 1.1 光催化技术发展背景16-17
• 1.2 光催化反应机理17-18
• 1.3 光催化材料18-20
• 1.3.1 能带结构与光谱响应范围18-19
• 1.3.2 晶体尺寸19
• 1.3.3 晶相、晶体缺陷与晶面暴露19-20
• 1.4 光催化剂的改性20-22
• 1.4.1 贵金属负载20-21
• 1.4.2 金属元素与非金属元素掺杂21-22
• 1.4.3 半导体结合22
• 1.5 二硫化钼22-25
• 1.5.1 二硫化钼的基本性质22-23
• 1.5.2 二硫化钼光催化剂的制备研究23-24
• 1.5.3 二硫化钼和硫化镉的复合24-25
• 1.6 论文选题的立论、目的和意义25-26
• 第二章 高温液相法制备MoS_2-CdS光催化剂的尝试26-36
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-30
• 2.2.1 实验药品与仪器27-28
• 2.2.2 高温液相法制备MoS_2-CdS光催化剂28-29
• 2.2.3 光催化制氢活性评价29-30
• 2.2.4 主要表征手段30
• 2.3 高温液相条件对反应体系的影响30-34
• 2.3.1 不同溶剂的影响30-33
• 2.3.2 钼投料量的影响33-34
• 2.3.3 反应温度的影响34
• 2.3.4 牺牲剂的选用34
• 2.4 对制备方案的反思34-35
• 2.5 本章小结35-36
• 第三章 两步水热法制备MoS_2-CdS光催化剂36-58
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验部分37-39
• 3.2.1 实验药品与仪器37
• 3.2.2 两步水热法制备MoS_2-CdS光催化剂37-38
• 3.2.3 光催化制氢活性评价38
• 3.2.4 主要表征手段38-39
• 3.3 表征结果与讨论39-43
• 3.3.1 XRD39-40
• 3.3.2 SEM40-41
• 3.3.3 HRTEM41
• 3.3.4 UV-vis41-43
• 3.4 反应条件的影响43-56
• 3.4.1 反应条件对硫化镉制备过程的影响43-50
• 3.4.2 反应条件对二硫化钼负载过程的影响50-56
• 3.5 本章小结56-58
• 第四章 新型光催化剂MoS_2-CdS/ZnS的制备及性能研究58-74
• 4.1 引言58-59
• 4.2 实验部分59-60
• 4.2.1 实验药品与仪器59
• 4.2.2 MoS_2-CdS/ZnS光催化剂的制备59-60
• 4.2.3 光催化制氢活性评价60
• 4.3. 表征结果与讨论60-65
• 4.3.1 XRD60-61
• 4.3.2 SEM61-62
• 4.3.3 HRTEM62-64
• 4.3.4 UV-vis64-65
• 4.4 反应条件对催化剂活性的影响65-72
• 4.4.1 钼锌镉三者掺杂的意义65-66
• 4.4.2 锌镉比对催化剂性能的影响66-68
• 4.4.3 Mo投料量对催化剂活性的影响68-69
• 4.4.4 KOH的引入对催化剂的影响69-70
• 4.4.5 共沉淀法中引入水热反应的意义70-72
• 4.5 本章小结72-74
• 第五章 结论74-76
• 参考文献76-84
• 致谢84-86
• 研究成果及发表的学术论文86-88
• 作者和导师简介88-89
• 附件89-90

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 宋也黎;李国伟;晋跃;李长生;;水热法合成花状MoS_2纳米粉及其摩擦学性能[J];机械工程材料;2011年06期

2 韩世同,习海玲,史瑞雪,付贤智,王绪绪;半导体光催化研究进展与展望[J];化学物理学报;2003年05期

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本文编号：324867