环糊精修饰MoS 2 /g-C 3 N 4 复合光催化剂的构建及对草甘膦的降解性能研究
发布时间：2021-07-21 23:25
草甘膦（即N-（膦酰基甲基）甘氨酸）在提高粮食产量,抑制杂草生长的过程中发挥着重要作用,然而其在农业上的大量使用,会对人类健康构成威胁。而光催化法以其成本低、环境友好、操作简单等优点成为去除污染物最有前途的技术之一。其中,g-C3N4由于具有合适的带隙宽度（～2.7eV）,较高的理化稳定性和易于合成等优势而被广泛应用。然而g-C3N4存在可见光吸收不足,比表面积较低,电子空穴易复合等缺点。解决这些缺点,使用MoS2与g-C3N4进行复合,由于MoS2具有吸收近红外光的潜力,然而制备出的MoS2/g-C3N4具有活性位点较少的问题。因此,采用环糊精来对MoS2与g-C3N4进行改性,进而对草甘膦进行去除,结果如下:（1）构建了β-环糊精（β-CD）作为氧源掺杂g-C3
【文章来源】：石河子大学新疆维吾尔自治区 211工程院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）g-C3N4的三嗪和（b）三-s-三嗪（庚嗪）结构[21]
环糊精修饰MoS2/g-C3N4复合光催化剂的构建及对草甘膦的降解性能研究5降解途径[27]。g-C3N4+hv=g-C3N4-h++g-C3N4-e-(1-1)g-C3N4-e-+O2=g-C3N4+·O2-(1-2)O2+2H++3g-C3N4-e-=OH-+HO·+g-C3N4(1-3)organicpollutants+g-C3N4-h+=g-C3N4+CO2+H2O+intermediates(1-4)organicpollutants+·O2-=CO2+H2O+intermediates(1-5)图1-2g-C3N4在太阳光照射下载流子的流向[21]Fig.1-2Fatesofphotogeneratedchargecarriersing-C3N4uponabsorbingsolarlight.然而，g-C3N4也存在一些问题导致光催化降解能力较差：（1）比表面积低；（2）可见光响应能力较差；（3）电子空穴易复合，因此开发出具有较高比表面积，光谱吸收范围较宽，较高电子空穴分离效率，制备g-C3N4基光催化剂成为提高光催化降解活性的重要手段。为了提高g-C3N4的利用效率，近年来，已开发出各种策略来改善g-C3N4的光催化性能，例如金属掺杂、非金属掺杂、用贵金属修饰、半导体或石墨烯复合、低尺寸纳米结构合成等，如Li等人使用原位碱基化g-C3N4在可见光下相比于原始g-C3N4的产氢效率提高了14倍[28]；Wu等人使用C，O掺杂多孔g-C3N4纳米带制备出的光催化剂比表面积相对原始g-C3N4高出10倍，在可见光下产氢效率为原始g-C3N4的79.9倍[29]；Dong等人通过形貌控制制备出具有较大比表面积的管状g-C3N4，对RhB的降解在180min即可完成[30]，Tian等人通过构建MoS2/g-C3N4/石墨烯三元异质结在可见光下20min对RhB的降解可以达到95%[31]，为我们的研究提供了一定的思路。在众多的方法中，与其他半导体复合可以通过延长电子寿命，进而提高g-C3N4的使用效率，而在众多的半导体中，MoS2由于其具有较窄的带隙宽度，较宽的?
环糊精修饰MoS2/g-C3N4复合光催化剂的构建及对草甘膦的降解性能研究6性能，它已在传感器、催化和能量存储中受到广泛关注，并具有广阔的应用前景。其由六角形的Mo原子和六个S原子组成的2D层状MoS2，具有大的比表面积和较强的可见光吸收能力。MoS2具有通过弱范德华力堆叠的分层结构，如图1-3所示。每层由一个夹在两个S原子平面之间的Mo原子平面组成[33]。根据MoS2层的堆积顺序和中心Mo原子与周围S原子之间的原子配位，MoS2晶体结构可分为4种类型：1H、1T、2H和3R（图1-3c）[34]。1H多型是最稳定的相，具有六个S原子配位的六方堆积Mo原子。四角形多型层状晶体（1T）具有以八面体排列的形式由六个S原子配位的Mo原子，其中六角形多晶型层状晶体（2H）是最常见的相[35]。菱面体多型层状晶体（3R）每个晶胞具有三层，并且每个Mo原子都被六个S原子围绕，呈三棱柱形排列。其中，1T和3R结构是亚稳的[36]。图1-3（a）MoS2的三维结构表示，（b）具有最佳结构的MoS2单层的主动吸附位点，（c）MoS2的1H，1T，2H，3R的示意图Fig.1-3Three-dimensionalrepresentationofthestructureofMoS2(b)ActiveadsorptionsitesofMoS2monolayerwithoptimalstructure(c)Schematicstructureofthe1H,1T,2H,3RpolytypesofMoS2.1.4.2MoS2的污染物降解研究随着近代全球经济的增长，处理大量的污染物已成为全球重点关注的问题。与吸附，生物降解其他技术相比，光催化的主要优点包括反应条件简单，利用太阳能具有的环保性能及无毒副产物。MoS2被广泛用于污染物的光催化氧化。在光催化氧化过程中，价带上的光生空穴起着重要作用。块状MoS2和单层MoS2的价带边缘电势分别为1.40eV和1.78eV，它们的氧化能力不足以产生自由基（例如OH）并直接分解污染物[36]。然而，MoS2可以通?
本文编号：3295972
【文章来源】：石河子大学新疆维吾尔自治区 211工程院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）g-C3N4的三嗪和（b）三-s-三嗪（庚嗪）结构[21]
环糊精修饰MoS2/g-C3N4复合光催化剂的构建及对草甘膦的降解性能研究5降解途径[27]。g-C3N4+hv=g-C3N4-h++g-C3N4-e-(1-1)g-C3N4-e-+O2=g-C3N4+·O2-(1-2)O2+2H++3g-C3N4-e-=OH-+HO·+g-C3N4(1-3)organicpollutants+g-C3N4-h+=g-C3N4+CO2+H2O+intermediates(1-4)organicpollutants+·O2-=CO2+H2O+intermediates(1-5)图1-2g-C3N4在太阳光照射下载流子的流向[21]Fig.1-2Fatesofphotogeneratedchargecarriersing-C3N4uponabsorbingsolarlight.然而，g-C3N4也存在一些问题导致光催化降解能力较差：（1）比表面积低；（2）可见光响应能力较差；（3）电子空穴易复合，因此开发出具有较高比表面积，光谱吸收范围较宽，较高电子空穴分离效率，制备g-C3N4基光催化剂成为提高光催化降解活性的重要手段。为了提高g-C3N4的利用效率，近年来，已开发出各种策略来改善g-C3N4的光催化性能，例如金属掺杂、非金属掺杂、用贵金属修饰、半导体或石墨烯复合、低尺寸纳米结构合成等，如Li等人使用原位碱基化g-C3N4在可见光下相比于原始g-C3N4的产氢效率提高了14倍[28]；Wu等人使用C，O掺杂多孔g-C3N4纳米带制备出的光催化剂比表面积相对原始g-C3N4高出10倍，在可见光下产氢效率为原始g-C3N4的79.9倍[29]；Dong等人通过形貌控制制备出具有较大比表面积的管状g-C3N4，对RhB的降解在180min即可完成[30]，Tian等人通过构建MoS2/g-C3N4/石墨烯三元异质结在可见光下20min对RhB的降解可以达到95%[31]，为我们的研究提供了一定的思路。在众多的方法中，与其他半导体复合可以通过延长电子寿命，进而提高g-C3N4的使用效率，而在众多的半导体中，MoS2由于其具有较窄的带隙宽度，较宽的?
环糊精修饰MoS2/g-C3N4复合光催化剂的构建及对草甘膦的降解性能研究6性能，它已在传感器、催化和能量存储中受到广泛关注，并具有广阔的应用前景。其由六角形的Mo原子和六个S原子组成的2D层状MoS2，具有大的比表面积和较强的可见光吸收能力。MoS2具有通过弱范德华力堆叠的分层结构，如图1-3所示。每层由一个夹在两个S原子平面之间的Mo原子平面组成[33]。根据MoS2层的堆积顺序和中心Mo原子与周围S原子之间的原子配位，MoS2晶体结构可分为4种类型：1H、1T、2H和3R（图1-3c）[34]。1H多型是最稳定的相，具有六个S原子配位的六方堆积Mo原子。四角形多型层状晶体（1T）具有以八面体排列的形式由六个S原子配位的Mo原子，其中六角形多晶型层状晶体（2H）是最常见的相[35]。菱面体多型层状晶体（3R）每个晶胞具有三层，并且每个Mo原子都被六个S原子围绕，呈三棱柱形排列。其中，1T和3R结构是亚稳的[36]。图1-3（a）MoS2的三维结构表示，（b）具有最佳结构的MoS2单层的主动吸附位点，（c）MoS2的1H，1T，2H，3R的示意图Fig.1-3Three-dimensionalrepresentationofthestructureofMoS2(b)ActiveadsorptionsitesofMoS2monolayerwithoptimalstructure(c)Schematicstructureofthe1H,1T,2H,3RpolytypesofMoS2.1.4.2MoS2的污染物降解研究随着近代全球经济的增长，处理大量的污染物已成为全球重点关注的问题。与吸附，生物降解其他技术相比，光催化的主要优点包括反应条件简单，利用太阳能具有的环保性能及无毒副产物。MoS2被广泛用于污染物的光催化氧化。在光催化氧化过程中，价带上的光生空穴起着重要作用。块状MoS2和单层MoS2的价带边缘电势分别为1.40eV和1.78eV，它们的氧化能力不足以产生自由基（例如OH）并直接分解污染物[36]。然而，MoS2可以通?
本文编号：3295972
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