基于石墨烯量子点传感器的细胞电化学方法构建及对多环芳烃细胞毒性的研究
发布时间：2021-08-08 09:49
多环芳烃（PAHs）是一类常见的持久性有机污染物,普遍存在于空气、水、土壤当中,并且通过食物链累积到生物体内,进而危害人类健康,目前已被多个国家列为优先控制污染物。因此,对环境中PAHs污染物的毒性进行快速检测和评价十分重要。目前国内外开展的体外细胞毒性试验,大部分方法前处理复杂、耗时长、成本高且检测范围有局限性。因此,采用新技术,建立高效、快速、简便、无毒、低费用的环境污染物毒性检测新方法具有重要意义。电化学法凭借其简单、快速、灵敏度高、无毒性、费用低、可即时检测等特点已成为细胞活性检测的一个重要研究手段。当外源物质导致细胞中的嘌呤核苷酸代谢发生异常时,嘌呤的相对含量会发生变化,电化学法可以检测到嘌呤电化学信号的变化,进而评价外源物质对细胞活性的影响。因此,制备对嘌呤有灵敏响应、良好电催化活性的修饰电极是电化学法在细胞毒性检测中应用的关键。本文基于新型材料石墨烯量子点（GQDs）制备了灵敏度高、电催化活性强、样品消耗少、检测窗口宽的石墨烯量子点/玻碳电极（RGOQDs/GCE）和氧化石墨烯量子点/多壁碳纳米管/丝网印刷电极（GOQDs/MWCNTs/SPCE*）,利用X射线衍射分析（...
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：123 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
全球多环芳烃排放量[6]
21.1.2多环芳烃的来源PAHs的来源分为天然源和人为源两类。其中天然源来自生物合成、天然火灾、火山爆发、石化燃料、木质素、底泥等释放和长期地质年代中由生物降解再合成等活动产生的PAHs。这些天然源构成了环境中PAHs的天然本底值[12]。目前环境中大部分PAHs来源是人为源[13]。人为源主要来自各种化石燃料（煤炭、石油和天然气）和含碳化合物的不完全燃烧及热解，如煤炭的燃烧、汽车尾气排放、日常生活中化石燃料的使用[14]。其中化石燃料燃烧所排放的烟尘是大气环境中PAHs的主要污染源，排烟时20多种PAHs会进入到大气环境当中[15]；汽车尾气的排放也是环境中PAHs的主要来源，燃油及燃油废气中含有大量的PAHs[16]，城市交通繁忙地区PAHs浓度比较高，PAHs污染严重；民用燃气、厨房烹饪和烟草烟气是家庭PAHs的主要来源[17,18]；还有一部分PAHs来自化工产品的生产和使用[19]，其中萘常作为润滑剂、染料、防护剂、杀菌剂的生产原料，而苊可以作为中间体用于染料、塑料和农药的合成。大气中PAHs的来源会随季节而变化，中国东北钢铁城市鞍山市不同季节大气中PAHs的主要来源不同，冬季PAHs排放主要来源于焦碳粉，且冬季的致癌风险远远高于USEPA提出的临界值，其中成人的致癌风险要高于儿童；其它季节汽车尾气中的PAHs含量较高，占30-40%（图1-2）[20]。图1-2不同季节PAHs的来源及致癌风险[20]Fig.1-2ILCRsandpotentialcontributionsofdifferentemissionsourcesinfourseasons[20].无论来自天然源还是人为源的PAHs，大部分都被释放到大气中。大气中的PAHs主要吸附于大气颗粒物上，也有一部分以气态存在[21]。大气中的PAHs随大气循环而发
3生长距离迁移，在中国产生的PAHs甚至能够迁移至北美，进而到达地球各个角落，甚至是远离污染源的地区如南北极及偏远的高山森林[22]，并危害人类及环境生态系统的健康发展。如图1-3[23]所示，大气中PAHs随着大气颗粒物的沉降进入水体和土壤中，成为水体中PAHs的重要来源[24-26]，水体中PAHs的来源还包括工业废水排放、城市雨水径流、煤场地表径流、石化工业区域的渗流等[27,28]。另外，海洋石油泄露会导致海域污染对海洋生物会产生长时间的慢性毒性作用[29-31]。土壤中的PAHs主要来源于大气沉降作用，另外污水灌溉也会导致土壤PAHs污染[32]。由于汽车尾气的污染，公路两旁土壤的PAHs污染浓度通常较高[33]，某些工业废址周边土壤中也存在严重的PAHs污染[34]。土壤中的PAHs易被植物吸收并在其体内累积，从而影响农产品安全，进而通过食物链富集于人体内[35,36]。大多数PAHs是疏水的且具有亲脂性，因此很难生物降解，人们采用植物修复、膜技术、吸附等多种方法对环境中的PAHs进行处理，以降低PAHs对人类和生态系统的影响[37]。图1-3水体中PAHs的主要来源及危害[23]Fig.1-3MainsourcesandhazardsofPAHsinwater[23].1.1.3多环芳烃的危害目前已知多种PAHs具有DNA损伤[38]、诱导有机体基因突变以及染色体畸变等毒性作用，还具有肝脏毒性和神经毒性[39,40]，能引发呼吸、消化、生殖等多系统癌变[41,42]。PAHs还被证明会引发一系列非基因毒性，如芳烃受体（AhR）介导活化的基因表达，钙离子水平的扰乱、细胞增殖、MAPK介导细胞信号的激活或雌激素受体的激活[43-47]。颗粒物污染已成为我国大气污染的首要问题，大气颗粒物因比表面积大而容易吸附
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国表层土壤多环芳烃含量的空间分布及成因[J]. 尚庆彬,段永红,徐立帅,段号然,何佳璘,程荣,吴萌,刘家良. 生态与农村环境学报. 2019(07)
[2]逆转素对人肝癌细胞HepG2增殖、克隆形成及凋亡的影响[J]. 朱玲玲,林涛发,谢丽平,王少扬. 中国药理学通报. 2018(12)
[3]软琼脂克隆形成实验评价药物体外抑瘤性与成瘤性[J]. 齐乃松,郭建,王雪,文海若. 药物分析杂志. 2017(03)
[4]杭州市冬春季大气细颗粒物中多环芳烃的粒径分布特征及细胞毒性研究[J]. 陈金媛,刘柏辰,韩潇倩,周庆华. 环境污染与防治. 2017(02)
[5]Exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons with special focus on cancer[J]. Thamaraiselvan Rengarajan,Peramaiyan Rajendran,Natarajan Nandakumar,Boopathy Lokeshkumar,Palaniswami Rajendran,Ikuo Nishigaki. Asian Pacific Journal of Tropical Biomedicine. 2015(03)
[6]Determination of gouty arthritis’ biomarkers in human urine using reversed-phase high-performance liquid chromatography[J]. Lei-Wen Xiang,Jing Li,Jin-Ming Lin,Hai-Fang Li. Journal of Pharmaceutical Analysis. 2014(02)
[7]两种培养方法用于乳腺癌SK-BR-3细胞克隆形成实验的对比研究[J]. 张迎,袁胜利,姜鹏飞,邢世超. 山东医药. 2010(51)
[8]某城市回用水中多环芳烃的含量及其有机提取物的细胞毒性[J]. 马运明,姜淑卿,张静,曾强. 环境与健康杂志. 2010(12)
[9]青石棉体外诱发细胞微核与多核[J]. 刘云岗,刘玉清,周谷,彭文珍,汪洋,李寿祺,董奇男,詹承烈. 中国药理学与毒理学杂志. 1997(01)
[10]BALB／c－3T3细胞的体外微核试验[J]. 顾祖维. 工业卫生与职业病. 1994(04)
博士论文
[1]多环芳烃（PAHs）在森林土壤和植物叶中的分布行为特征研究[D]. 赵香爱.延边大学 2016
[2]环境毒物及癌症标志物检测的新型电化学生物传感器研究[D]. 周洁.浙江大学 2015
[3]海洛因对嘌呤核苷酸代谢的影响及嘌呤核苷酸治疗作用的研究[D]. 李昆.吉林大学 2010
硕士论文
[1]嘌呤核苷酸代谢电化学检测系统的建立及应用研究[D]. 蔺润先.佳木斯大学 2014
[2]多环芳烃对植物的基因毒性及氧化胁迫[D]. 高曦.南京农业大学 2014
[3]再生水中多环芳烃芴的生物毒性分析[D]. 刘翔宇.天津城建大学 2013
[4]苯并（a）芘芘菲三种多环芳烃对褐菖鲉仔鱼生长发育的影响研究[D]. 李瑞霞.厦门大学 2008
本文编号：3329730
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：123 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
全球多环芳烃排放量[6]
21.1.2多环芳烃的来源PAHs的来源分为天然源和人为源两类。其中天然源来自生物合成、天然火灾、火山爆发、石化燃料、木质素、底泥等释放和长期地质年代中由生物降解再合成等活动产生的PAHs。这些天然源构成了环境中PAHs的天然本底值[12]。目前环境中大部分PAHs来源是人为源[13]。人为源主要来自各种化石燃料（煤炭、石油和天然气）和含碳化合物的不完全燃烧及热解，如煤炭的燃烧、汽车尾气排放、日常生活中化石燃料的使用[14]。其中化石燃料燃烧所排放的烟尘是大气环境中PAHs的主要污染源，排烟时20多种PAHs会进入到大气环境当中[15]；汽车尾气的排放也是环境中PAHs的主要来源，燃油及燃油废气中含有大量的PAHs[16]，城市交通繁忙地区PAHs浓度比较高，PAHs污染严重；民用燃气、厨房烹饪和烟草烟气是家庭PAHs的主要来源[17,18]；还有一部分PAHs来自化工产品的生产和使用[19]，其中萘常作为润滑剂、染料、防护剂、杀菌剂的生产原料，而苊可以作为中间体用于染料、塑料和农药的合成。大气中PAHs的来源会随季节而变化，中国东北钢铁城市鞍山市不同季节大气中PAHs的主要来源不同，冬季PAHs排放主要来源于焦碳粉，且冬季的致癌风险远远高于USEPA提出的临界值，其中成人的致癌风险要高于儿童；其它季节汽车尾气中的PAHs含量较高，占30-40%（图1-2）[20]。图1-2不同季节PAHs的来源及致癌风险[20]Fig.1-2ILCRsandpotentialcontributionsofdifferentemissionsourcesinfourseasons[20].无论来自天然源还是人为源的PAHs，大部分都被释放到大气中。大气中的PAHs主要吸附于大气颗粒物上，也有一部分以气态存在[21]。大气中的PAHs随大气循环而发
3生长距离迁移，在中国产生的PAHs甚至能够迁移至北美，进而到达地球各个角落，甚至是远离污染源的地区如南北极及偏远的高山森林[22]，并危害人类及环境生态系统的健康发展。如图1-3[23]所示，大气中PAHs随着大气颗粒物的沉降进入水体和土壤中，成为水体中PAHs的重要来源[24-26]，水体中PAHs的来源还包括工业废水排放、城市雨水径流、煤场地表径流、石化工业区域的渗流等[27,28]。另外，海洋石油泄露会导致海域污染对海洋生物会产生长时间的慢性毒性作用[29-31]。土壤中的PAHs主要来源于大气沉降作用，另外污水灌溉也会导致土壤PAHs污染[32]。由于汽车尾气的污染，公路两旁土壤的PAHs污染浓度通常较高[33]，某些工业废址周边土壤中也存在严重的PAHs污染[34]。土壤中的PAHs易被植物吸收并在其体内累积，从而影响农产品安全，进而通过食物链富集于人体内[35,36]。大多数PAHs是疏水的且具有亲脂性，因此很难生物降解，人们采用植物修复、膜技术、吸附等多种方法对环境中的PAHs进行处理，以降低PAHs对人类和生态系统的影响[37]。图1-3水体中PAHs的主要来源及危害[23]Fig.1-3MainsourcesandhazardsofPAHsinwater[23].1.1.3多环芳烃的危害目前已知多种PAHs具有DNA损伤[38]、诱导有机体基因突变以及染色体畸变等毒性作用，还具有肝脏毒性和神经毒性[39,40]，能引发呼吸、消化、生殖等多系统癌变[41,42]。PAHs还被证明会引发一系列非基因毒性，如芳烃受体（AhR）介导活化的基因表达，钙离子水平的扰乱、细胞增殖、MAPK介导细胞信号的激活或雌激素受体的激活[43-47]。颗粒物污染已成为我国大气污染的首要问题，大气颗粒物因比表面积大而容易吸附
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国表层土壤多环芳烃含量的空间分布及成因[J]. 尚庆彬,段永红,徐立帅,段号然,何佳璘,程荣,吴萌,刘家良. 生态与农村环境学报. 2019(07)
[2]逆转素对人肝癌细胞HepG2增殖、克隆形成及凋亡的影响[J]. 朱玲玲,林涛发,谢丽平,王少扬. 中国药理学通报. 2018(12)
[3]软琼脂克隆形成实验评价药物体外抑瘤性与成瘤性[J]. 齐乃松,郭建,王雪,文海若. 药物分析杂志. 2017(03)
[4]杭州市冬春季大气细颗粒物中多环芳烃的粒径分布特征及细胞毒性研究[J]. 陈金媛,刘柏辰,韩潇倩,周庆华. 环境污染与防治. 2017(02)
[5]Exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons with special focus on cancer[J]. Thamaraiselvan Rengarajan,Peramaiyan Rajendran,Natarajan Nandakumar,Boopathy Lokeshkumar,Palaniswami Rajendran,Ikuo Nishigaki. Asian Pacific Journal of Tropical Biomedicine. 2015(03)
[6]Determination of gouty arthritis’ biomarkers in human urine using reversed-phase high-performance liquid chromatography[J]. Lei-Wen Xiang,Jing Li,Jin-Ming Lin,Hai-Fang Li. Journal of Pharmaceutical Analysis. 2014(02)
[7]两种培养方法用于乳腺癌SK-BR-3细胞克隆形成实验的对比研究[J]. 张迎,袁胜利,姜鹏飞,邢世超. 山东医药. 2010(51)
[8]某城市回用水中多环芳烃的含量及其有机提取物的细胞毒性[J]. 马运明,姜淑卿,张静,曾强. 环境与健康杂志. 2010(12)
[9]青石棉体外诱发细胞微核与多核[J]. 刘云岗,刘玉清,周谷,彭文珍,汪洋,李寿祺,董奇男,詹承烈. 中国药理学与毒理学杂志. 1997(01)
[10]BALB／c－3T3细胞的体外微核试验[J]. 顾祖维. 工业卫生与职业病. 1994(04)
博士论文
[1]多环芳烃（PAHs）在森林土壤和植物叶中的分布行为特征研究[D]. 赵香爱.延边大学 2016
[2]环境毒物及癌症标志物检测的新型电化学生物传感器研究[D]. 周洁.浙江大学 2015
[3]海洛因对嘌呤核苷酸代谢的影响及嘌呤核苷酸治疗作用的研究[D]. 李昆.吉林大学 2010
硕士论文
[1]嘌呤核苷酸代谢电化学检测系统的建立及应用研究[D]. 蔺润先.佳木斯大学 2014
[2]多环芳烃对植物的基因毒性及氧化胁迫[D]. 高曦.南京农业大学 2014
[3]再生水中多环芳烃芴的生物毒性分析[D]. 刘翔宇.天津城建大学 2013
[4]苯并（a）芘芘菲三种多环芳烃对褐菖鲉仔鱼生长发育的影响研究[D]. 李瑞霞.厦门大学 2008
本文编号：3329730
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3329730.html
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