基于光催化技术处理水环境中Cr（Ⅵ）的机制研究

发布时间：2021-08-10 00:28

　　随着近年来光催化技术的快速发展,为水环境中重金属离子的处理开辟了一个全新的方向,尤其是水环境中六价铬（Cr（Ⅵ））的处理受到了越来越多研究者的青睐。光催化技术是一种温和的,环境友好的方法。光催化技术净化处理水环境中的Cr（Ⅵ）,其原理是将高毒的Cr（Ⅵ）还原为低毒的三价铬（Cr（Ⅲ））。然而,光催化净化水环境中Cr（Ⅵ）的研究进展相对缓慢,尤其是在实际应用中还未得到有效的推广,其主要原因在于:（1）传统的光催化剂还原效率较低,且还原后的产物Cr（Ⅲ）易沉积在光催化剂表面,使光催化剂失活;（2）反应后的Cr（Ⅲ）在氧化的自然环境中可能会被重新氧化为Cr（Ⅵ）,很难实现水环境中铬离子毒性的的完全去除;（3）在实际的Cr（Ⅵ）治理中（例如湖泊、河流等）,光催化剂如何回收再利用是一个难题。本文旨在发展光催化技术与吸附、离子交换技术的协同作用。针对水环境中处理Cr（Ⅵ）的特性,我们主要从以下三方面进行探究:首先,我们将光催化剂与聚苯胺（PANI）复合,解决光催化剂还原效率低,以及催化剂易失活的难题。利用质子化后聚苯胺上带正电荷的氨基,吸附带负电荷的六价铬阴离子（Cr2O72-）,排斥带正电荷的三... 

【文章来源】：上海师范大学上海市

【文章页数】：85 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

根据不同的处理方法去除重金属[14]

吸附剂重复使用，进行吸附-解吸循环，吸附容量没有明显变化，因此合成的纳米γ-Al2O3可高效重复使用，可用于水处理和废水处理，去除Cr(VI)[49]。虽然合成磁性纳米颗粒的方法繁琐，但它仍然是废水中吸附Cr(VI)的最佳吸附剂。这是由于它们的高梯度磁场改善了液-固混合物的分离[50-55]。Yang等[54]利用硫铁矿还原钛渣，在氮气保护下成功合成了多孔磁性纳米粒子。Cr(VI)在多孔磁性纳米颗粒上的吸附被归类为化学吸附，这种吸附依赖于静电吸引，同时伴随着Cr(VI)向Cr(III)的还原。其材料制备过程及对Cr(VI)的吸附原理如图1-2所示。图1-2多孔磁性纳米粒子的制备过程及吸附原理[54]。与上述吸附剂相比，纳米颗粒吸附剂更容易制备，但其粒径小，容易造成材料浪费和回收性问题。纳米纤维可以作为各种应用的吸附剂而不存在上述问题[56]。聚丙烯腈(PAN)纳米纤维可以与Mn(CH3COO)2[57]、TiO2[58]等复合去除六价铬，因为其CN基团可以与金属离子相互作用，提高吸附能力[59]。电纺纳米纤维PAN/FeCl2复合材料除铬性能优异，对Cr(VI)的最大吸附量为108mgCr/gFeCl2[60]。

上海师范大学硕士学位论文第1章绪论51.2.4电化学法处理水环境中的Cr(VI)电化学处理技术因其通用性和环境相容性而受到广泛关注，使液体、气体和固体的处理成为可能。实际上，主要的试剂是电子，它是一种清洁的试剂[61]。电化学Cr(VI)还原方法可以在许多方面使用，这取决于水溶液的pH值、电流密度的强度和所用的电极材料。从这个意义上说，许多电化学和化学反应可以同时发生在电极表面或在水溶液中。电凝法是一种不稳定剂的电化学产生方法，它可以中和溶液中污染物的电荷。电凝聚反应器由容纳溶液的贮槽和两个电极组成：阴极和阳极。外部电源为阳极(通常是铝或铁[62])的牺牲电极提供溶解所需的能量。氢气从阴极表面释放出来，帮助絮凝颗粒漂浮到表面，这一过程被称为电絮凝[63]。图1-3为试验室规模的电凝聚过程。图1-3试验室规模的电凝聚过程[64]。电凝和电溶的主要区别是溶液的pH值。在弱酸性条件下，电凝聚使水溶液中的带电粒子不稳定，以模拟凝聚和沉淀。在强酸性条件下，电溶作用涉及到铁的电离，它与溶液中的Cr(VI)直接反应，使其从Cr(VI)还原为Cr(III)[65,66]。电溶铁电极对Cr(VI)的电化学还原，通过普通碳钢电极的氧化，将Fe(II)离子释放到溶液中(反应6)。这些Fe(II)离子作为还原剂作用于溶液中的Cr(VI)。这种反应在低pH值的溶液中更有利(反应11)。在阴极，电极的极化同时涉及到析氢(反应7)和水的还原(反应8)。附加的阴极反应已经被假定，其中，铁还原(反应9)和直接Cr(VI)电化学还原(反应10)确实是相关的，因为两者都具有进一步还原的潜力，从而有助于整个过程。去除Cr(VI)的过程包括反应(6-11)。阳极反应：


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