Pt基催化剂上CO氧化及其抗H 2 O和CO 2 性能研究
发布时间：2021-09-25 19:30
一氧化碳（CO）主要来源于汽车尾气、工业废气、日常生活排放等方面,易对人体健康产生极大危害而受到广泛关注。CO催化氧化是消除CO的有效方法,同时也是研究催化剂性能的模型反应,但在实际应用中CO催化氧化过程中往往含有水汽、二氧化碳等气体杂质,极易导致催化剂失活。因而研究具有高效抗H2O、抗CO2性能催化剂不但具有重要的学术价值,而且能大大拓展其应用领域。在本论文中,我们制备了一系列Pt基催化剂并研究了其CO催化氧化活性和抗H2O、抗CO2中毒性能。通过各种表征手段对催化剂结构、化学性质及影响催化剂抗H2O、抗CO2性能因素进行了系统分析,并结合反应动力学实验探讨了 H2O、CO2对催化剂反应行为的影响以及反应机理。本论文具体研究内容如下:1.MOx对Pt/CeZrO2催化剂在水汽和CO2环境下CO氧化反应性能影响通过溶胶凝胶法制备CeZrO2固溶体为载体,采用分步浸渍法得到Pt/MOx/CeZrO2催化剂（M = Fe,Mn,Cr,Ni,Co）,考察了过渡金属氧化物MOx对Pt/CeZrO2催化剂CO氧化性能的影响。结果发现MnOx的添加能有效促进反应性能。在此基础上,我们详细研究了助剂...
【文章来源】：浙江师范大学浙江省
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１含水条件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化剂对ＣＯ反应的协同机理??
Ｌｉ等％］发现Ｐｄ／Ｃｅ０２催化剂对水极其敏感，少量Ｈ２０便可促进ＣＯ氧化反??应。Ｔ９９?（Ｃ０转化率为９９％时的温度）由４０°Ｃ降至３０°Ｃ。水存在条件下，其反??应机理如图１．１所示，首先Ｐｄ沉积在Ｃｅ０２表面促进其晶格氧的迁移％，然后在??ＣＯ与晶格氧结合形成ｃｏ２过程中，Ｈ２０分子也与Ｃ０结合并形成可分解为ｃｏ２??和Ｈ的ＣＯＯＨ?（ａｄ）中间体，最后Ｈ２０中的Ｈ和ＣＯＯＨ都与０结合生成Ｈ２０??和?Ｃ０２。??ＣＯＯＨ??入?Ｃｅ３＋?Ｃｅ４＋??图１．１含水条件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化剂对ＣＯ反应的协同机理??Ｆｉｇ?１．１?Ｓｙｎｅｒｇｉｓｔｉｃ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｐｄ／Ｃｅ〇２?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ＣＯ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｕｎｄｅｒ?ｗａｔｅｒ?ｖａｐｏｒ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎ??１．２．３?Ａｕ催化剂ＣＯ催化氧化抗Ｈ２０和Ｃ０２性能研究进展??Ａｕ催化剂具有较高的ＣＯ性能而受到关注，由于贵金属Ａｕ?—般负载于金属??氧化物，形成Ａｕ－氧化物界面，为反应气提供活性位，对Ｃ０氧化具有较高的反??应活性。但反应过程中含有的Ｈ２０和Ｃ０２杂质气体对不同载体负载Ａｕ催化剂??表现出不同的影响。??Ｓｃｈｕｂｅｒｔ等［３８１探究Ｃ０２和Ｈ２０对Ａｕ／ａ－Ｆｅ２０３催化剂ＰＲＯＸ反应的影响。结果??发现反应温度为８０°Ｃ时，Ｃ０２的加入降低了?Ｃ０反应活性及选择性，Ｈ２０的加入??能够提高Ｃ０氧化反应活性。他们认为由于Ｃ－０键发生蓝移，Ｃ０２与Ｃ０产生竞??争吸附［３９］
判据标准验证了本实验各个反应条件均已排除了内外部传质和传热限制的影响。??３．３．６．１?Ｐｔ／ＣｅＺｒ〇２催化齐ｉｊ上ＣＯ氧化反应动力学研究??图３．８是反应温度为５０°Ｃ，Ｐｔ／ＣｅＺｒ０２催化剂不同反应气氛下ＣＯ氧化反应??的ＣＯ和０２的分压及相应的反应级数。从图中可以看出，对于Ｃ０?＋?０２反应，??３２??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Co3O4纳米催化剂催化CO的形貌效应:合成过程和催化活性（英文）[J]. 曾良鹏,李孔斋,黄樊,祝星,李宏程. 催化学报. 2016(06)
[2]K改性的Pt/Al2O3催化剂上CO氧化反应:反应动力学和红外光谱研究（英文）[J]. 刘欢欢,贾爱平,王瑜,罗孟飞,鲁继青. 催化学报. 2015(11)
[3]不同氧化锰载体对费托钴基催化剂合成低碳烯烃的影响[J]. 刘意,刘勇,陈建峰,张燚. 化工学报. 2015(09)
[4]助剂Fe对Ir/SiO2催化剂的巴豆醛选择性加氢性能的影响[J]. 罗策琪,章轩语,洪笑,喻琴,鲁继青,王月娟,罗孟飞. 分子催化. 2014(03)
[5]CeO2对PdO/θ-Al2O3催化剂CO氧化活性和热稳定性的影响[J]. 王树元,舒盼盼,陈玲,罗孟飞. 中国稀土学报. 2013(06)
[6]固相浸渍法制备NiO/CeO2催化剂及其在CO氧化反应中的应用[J]. 孙敬方,葛成艳,姚小江,曹原,张雷,汤常金,董林. 物理化学学报. 2013(11)
[7]Pt/TiO2催化剂上CO氧化反应动力学研究[J]. 李娜,陈秋艳,罗孟飞,鲁继青. 物理化学学报. 2013(05)
[8]α-MnO2负载纳米Au催化剂低温催化氧化CO和苯的性能[J]. 叶青,霍飞飞,闫立娜,王娟,程水源,康天放. 物理化学学报. 2011(12)
[9]掺杂元素对铈锆固溶体性能的影响[J]. 李梅,柳召刚,胡艳宏,王觅堂,励杭泉. 中国稀土学报. 2008(05)
[10]Au/Ce1-xZrxO2催化剂的制备、表征及其在CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能[J]. 廖卫平,董园园,金明善,何涛,索掌怀. 催化学报. 2008(02)
本文编号：3410308
【文章来源】：浙江师范大学浙江省
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１含水条件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化剂对ＣＯ反应的协同机理??
Ｌｉ等％］发现Ｐｄ／Ｃｅ０２催化剂对水极其敏感，少量Ｈ２０便可促进ＣＯ氧化反??应。Ｔ９９?（Ｃ０转化率为９９％时的温度）由４０°Ｃ降至３０°Ｃ。水存在条件下，其反??应机理如图１．１所示，首先Ｐｄ沉积在Ｃｅ０２表面促进其晶格氧的迁移％，然后在??ＣＯ与晶格氧结合形成ｃｏ２过程中，Ｈ２０分子也与Ｃ０结合并形成可分解为ｃｏ２??和Ｈ的ＣＯＯＨ?（ａｄ）中间体，最后Ｈ２０中的Ｈ和ＣＯＯＨ都与０结合生成Ｈ２０??和?Ｃ０２。??ＣＯＯＨ??入?Ｃｅ３＋?Ｃｅ４＋??图１．１含水条件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化剂对ＣＯ反应的协同机理??Ｆｉｇ?１．１?Ｓｙｎｅｒｇｉｓｔｉｃ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｐｄ／Ｃｅ〇２?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ＣＯ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｕｎｄｅｒ?ｗａｔｅｒ?ｖａｐｏｒ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎ??１．２．３?Ａｕ催化剂ＣＯ催化氧化抗Ｈ２０和Ｃ０２性能研究进展??Ａｕ催化剂具有较高的ＣＯ性能而受到关注，由于贵金属Ａｕ?—般负载于金属??氧化物，形成Ａｕ－氧化物界面，为反应气提供活性位，对Ｃ０氧化具有较高的反??应活性。但反应过程中含有的Ｈ２０和Ｃ０２杂质气体对不同载体负载Ａｕ催化剂??表现出不同的影响。??Ｓｃｈｕｂｅｒｔ等［３８１探究Ｃ０２和Ｈ２０对Ａｕ／ａ－Ｆｅ２０３催化剂ＰＲＯＸ反应的影响。结果??发现反应温度为８０°Ｃ时，Ｃ０２的加入降低了?Ｃ０反应活性及选择性，Ｈ２０的加入??能够提高Ｃ０氧化反应活性。他们认为由于Ｃ－０键发生蓝移，Ｃ０２与Ｃ０产生竞??争吸附［３９］
判据标准验证了本实验各个反应条件均已排除了内外部传质和传热限制的影响。??３．３．６．１?Ｐｔ／ＣｅＺｒ〇２催化齐ｉｊ上ＣＯ氧化反应动力学研究??图３．８是反应温度为５０°Ｃ，Ｐｔ／ＣｅＺｒ０２催化剂不同反应气氛下ＣＯ氧化反应??的ＣＯ和０２的分压及相应的反应级数。从图中可以看出，对于Ｃ０?＋?０２反应，??３２??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Co3O4纳米催化剂催化CO的形貌效应:合成过程和催化活性（英文）[J]. 曾良鹏,李孔斋,黄樊,祝星,李宏程. 催化学报. 2016(06)
[2]K改性的Pt/Al2O3催化剂上CO氧化反应:反应动力学和红外光谱研究（英文）[J]. 刘欢欢,贾爱平,王瑜,罗孟飞,鲁继青. 催化学报. 2015(11)
[3]不同氧化锰载体对费托钴基催化剂合成低碳烯烃的影响[J]. 刘意,刘勇,陈建峰,张燚. 化工学报. 2015(09)
[4]助剂Fe对Ir/SiO2催化剂的巴豆醛选择性加氢性能的影响[J]. 罗策琪,章轩语,洪笑,喻琴,鲁继青,王月娟,罗孟飞. 分子催化. 2014(03)
[5]CeO2对PdO/θ-Al2O3催化剂CO氧化活性和热稳定性的影响[J]. 王树元,舒盼盼,陈玲,罗孟飞. 中国稀土学报. 2013(06)
[6]固相浸渍法制备NiO/CeO2催化剂及其在CO氧化反应中的应用[J]. 孙敬方,葛成艳,姚小江,曹原,张雷,汤常金,董林. 物理化学学报. 2013(11)
[7]Pt/TiO2催化剂上CO氧化反应动力学研究[J]. 李娜,陈秋艳,罗孟飞,鲁继青. 物理化学学报. 2013(05)
[8]α-MnO2负载纳米Au催化剂低温催化氧化CO和苯的性能[J]. 叶青,霍飞飞,闫立娜,王娟,程水源,康天放. 物理化学学报. 2011(12)
[9]掺杂元素对铈锆固溶体性能的影响[J]. 李梅,柳召刚,胡艳宏,王觅堂,励杭泉. 中国稀土学报. 2008(05)
[10]Au/Ce1-xZrxO2催化剂的制备、表征及其在CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能[J]. 廖卫平,董园园,金明善,何涛,索掌怀. 催化学报. 2008(02)
本文编号：3410308
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