氮化碳纳米分级复合材料制备及构效关系研究

发布时间：2021-10-17 03:44

　　类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）可看作是N掺杂的石墨,它由碳和氮原子以sp²杂化形成的π共轭石墨平面网状结构组成,其带隙能约为2.7 eV。由于其特异的电子结构,非常稳定的物理-化学特性（耐热、酸、碱）,已经被广泛应用在光催化、CO₂还原和能源存储等领域。但是,纯的g-C₃N₄自身的光生电子空穴分离效率较低,比表面积（BET）较小,这些缺点制约了它在实际中的应用。化学改性、原子掺杂、复合物的构筑等方法均可提高光生电子空穴分离效率。本文通过构建组分多级、形貌多级g-C₃N₄复合材料,以及采用液氮剥离制备g-C₃N₄超薄片来提高其光生电子空穴分离效率,从而增强其光/电催化活性。本文的主要研究内容如下:（1）采用三步法制备了三元复合物g-C₃N₄/ZnS/CuS:首先高温聚合三聚氰胺得到g-C₃N₄

【文章来源】：武汉工程大学湖北省

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

单独SnO2纳米线（a），SnO2/ZnO多级结构生长1h（b），2h（c），4h（d）高分辨

]用前驱体共聚合的方法合成了黑色片花状p掺杂g-C3N4（图1.2），这种均相分级材料的形成提高了光的吸收能力，传质动力和光生电子的分离效率。产氢效率高达 104.1 μmol·h-1，较单独的 g-C3N4增加了 9.3 倍。Kwon[4]等用六边形介孔 SiO2为模板合成了有序排列的介孔g-C3N4结构，比表面积大（高达 190 m2·g-1），活性氮密度增加，对于质子交换膜电池和直接甲醇染料电池表现较高的电催化活性，并且催化剂稳定性和对甲醇的耐受性高与 Pt/C 催化剂，在电催化领域和气体传感器领域有较高的应用前景。Bai[5]等通过控制 g-C3N4纳米盘的比例与蒸馏的时间制备了 g-C3N4纳米棒，其形成机理应该是 g-C3N4纳米盘的进一步剥离和重结晶的过程，由于纳米棒这种 1 维结构具有很大的空间跨度

（2）Z 型异质结构。光催化剂中，在较负的导带上的电子具有较高的还原性，在价带上的空穴具有较高的氧化性。所以一个半导体材料如果同时正的价带和较负的导带，则光生电子空穴就具有较好的氧化还原但是这也说明该半导体材料带隙较宽，则对光的吸收能力减弱，光生电子空穴就少。因此复合多个半导体材料则意味着在一个光统中兼备了较高的氧化和还原能力。如图 1.4（a）所示，位于较带上的电子可以流向电子媒介，然后电子媒介上被激发的光生电流向 SII 的价带，与价带的空穴复合，这样就成功的提高了 SI 和带空穴与导带电子的有效分离，并且未复合的光生电子和空穴仍较高的还原和氧化能力。当没有电子媒介时称为直接 Z 型机理，正的电子可以直接转移到 SII 的价带，与价带空穴复合如图 1.4（示。

【参考文献】：
期刊论文
[1]以不同前驱物制备的g-C3N4与BiVO4的复合光催化剂及其增强的可见光催化性能[J]. 郑猛猛,白照杲,胡芸,韦朝海.  化工新型材料. 2016(11)



本文编号：3441045