基于晶面调控和助催化剂复合改性磷酸银光催化降解染料机理研究
发布时间:2021-10-18 15:29
近年来,随着纺织和印染的快速发展,水环境中染料有机物的污染问题日益严重。由于有机染料废水浓度高且不易生化降解,传统的废水处理技术难以处理,而光催化氧化作为一种新型的高级氧化技术,可以实现对染料有机物的高效降解。其中,磷酸银作为一种绿色高效的光催化剂,在环境领域的应用得到广泛的研究。尽管磷酸银具有出色的光催化氧化能力,但其光催化性能受限于高能晶面的暴露和光腐蚀的发生:一方面,催化活性较高的高能晶面在晶体形成过程中往往不易形成;另一方面,磷酸银在催化过程中容易出现自我光腐蚀而快速失活。为了解决以上两个问题,本论文从晶面调控和助催化剂复合改性两条路径出发,制备一种新型磷酸银基复合催化剂,研究其对染料污染物的降解行为与机理,主要的工作内容和研究结果如下:(1)通过一种简易可控的方法,调节前驱物中关键组分的添加量,制备得到了一系列相同尺寸且不同形貌的Ag3PO4多面体晶体(立方体,十二面体,正四面体),分别完全暴露了三种不同的晶面({100}、{110}和{111})。研究发现,Ag3PO4晶体的形貌及其暴露的晶面与前驱物中SDS的含量密切相关:SDS作为一种表面活性剂,可以选择性地吸附在磷酸银...
【文章来源】:南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:99 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
光催化反应机理图
南京大学硕士学位论文第一章12力吸引了光催化领域的广大研究者关注,对其结构性能的深入研究和应用推广也陆续取得进展。1.2.3磷酸银光催化材料的研究进展磷酸银光催化剂的结构和性能Ag3PO4是以PO43-为基础的体心立方体晶体结构(BCC,空间群为P4-3n(218)),其晶胞长度为6.004。立方相的基本晶体结构单元模型如图1.2所示,所有原子均为四配位:P原子与四个O配位,Ag原子被四个O所环绕,O原子则与三个Ag原子和一个P原子进行配位。Ag3PO4是一种典型的n型半导体,吸收光谱结果计算得到的直接禁带宽度为2.43eV,间接禁带宽度为2.36eV,价带电势为+2.9V,其导带为+0.45V(标准氢电极,pH为0)。Ma[90]等认为:Ag3PO4之所以具有这么高的氧化能力和量子效率,其根源在于:一是磷酸银导带中π*反键的存在导致光生空穴具有很强的氧化能力且电子的迁移速率远大于空穴,更有利于载流子的分离;二是Ag3PO4中的PO43-对电子的诱导作用,有利于光生电子空穴的有效分离;三是晶体内部高浓度的Ag空位缺陷可以捕获光生空穴,进一步促进电子空穴对的分离和可见光吸收。图1.2(a)立方体Ag3PO4的晶胞结构示意图,(b)立方体Ag3PO4的结构模型图
南京大学硕士学位论文第一章16方法也存在着能带匹配的限制,需要引入合适的半导体材料方能与磷酸银构成复合体系,还需要进行进一步的探索。图1.3(a)双半导体异质结示意图,(b)双半导体Z体系示意图Figure.1.3Schematicofheterojunctionstructures(a)andZ-Scheme(b)
【参考文献】:
期刊论文
[1]离子液体-TiO2体系选择性催化降解染料废水的研究[J]. 路鑫,辛炳炜,冯立顺,韩海港,孟云菲,李明霞. 化学试剂. 2017(06)
[2]钡掺杂中空磷酸银光催化剂的选择性及稳定性(英文)[J]. 于红超,康海笑,焦正波,吕功煊,毕迎普. 催化学报. 2015(09)
[3]氧化铈纳米粒子光催化降解亚甲基蓝的动力学和机理(英文)[J]. H.R.POURETEDAL,A.KADKHODAIE. 催化学报. 2010(11)
[4]高级氧化技术在难降解有机废水中的研究及应用[J]. 丁正丹,张洪林. 化学与粘合. 2010(04)
[5]纳米TiO2光催化-SBR工艺处理印染废水的研究[J]. 徐高田,校华,曾旭,徐静. 环境科学学报. 2007(09)
[6]塑料孔板波纹填料厌氧生物滤池处理印染废水试验研究[J]. 李亚新,李莉,马志毅,苏玉民. 中国给水排水. 1995(05)
硕士论文
[1]具有表面等离子体共振效应的TiO2光催化材料的制备及其光催化性能的研究[D]. 朱力校.太原理工大学 2014
本文编号:3443042
【文章来源】:南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:99 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
光催化反应机理图
南京大学硕士学位论文第一章12力吸引了光催化领域的广大研究者关注,对其结构性能的深入研究和应用推广也陆续取得进展。1.2.3磷酸银光催化材料的研究进展磷酸银光催化剂的结构和性能Ag3PO4是以PO43-为基础的体心立方体晶体结构(BCC,空间群为P4-3n(218)),其晶胞长度为6.004。立方相的基本晶体结构单元模型如图1.2所示,所有原子均为四配位:P原子与四个O配位,Ag原子被四个O所环绕,O原子则与三个Ag原子和一个P原子进行配位。Ag3PO4是一种典型的n型半导体,吸收光谱结果计算得到的直接禁带宽度为2.43eV,间接禁带宽度为2.36eV,价带电势为+2.9V,其导带为+0.45V(标准氢电极,pH为0)。Ma[90]等认为:Ag3PO4之所以具有这么高的氧化能力和量子效率,其根源在于:一是磷酸银导带中π*反键的存在导致光生空穴具有很强的氧化能力且电子的迁移速率远大于空穴,更有利于载流子的分离;二是Ag3PO4中的PO43-对电子的诱导作用,有利于光生电子空穴的有效分离;三是晶体内部高浓度的Ag空位缺陷可以捕获光生空穴,进一步促进电子空穴对的分离和可见光吸收。图1.2(a)立方体Ag3PO4的晶胞结构示意图,(b)立方体Ag3PO4的结构模型图
南京大学硕士学位论文第一章16方法也存在着能带匹配的限制,需要引入合适的半导体材料方能与磷酸银构成复合体系,还需要进行进一步的探索。图1.3(a)双半导体异质结示意图,(b)双半导体Z体系示意图Figure.1.3Schematicofheterojunctionstructures(a)andZ-Scheme(b)
【参考文献】:
期刊论文
[1]离子液体-TiO2体系选择性催化降解染料废水的研究[J]. 路鑫,辛炳炜,冯立顺,韩海港,孟云菲,李明霞. 化学试剂. 2017(06)
[2]钡掺杂中空磷酸银光催化剂的选择性及稳定性(英文)[J]. 于红超,康海笑,焦正波,吕功煊,毕迎普. 催化学报. 2015(09)
[3]氧化铈纳米粒子光催化降解亚甲基蓝的动力学和机理(英文)[J]. H.R.POURETEDAL,A.KADKHODAIE. 催化学报. 2010(11)
[4]高级氧化技术在难降解有机废水中的研究及应用[J]. 丁正丹,张洪林. 化学与粘合. 2010(04)
[5]纳米TiO2光催化-SBR工艺处理印染废水的研究[J]. 徐高田,校华,曾旭,徐静. 环境科学学报. 2007(09)
[6]塑料孔板波纹填料厌氧生物滤池处理印染废水试验研究[J]. 李亚新,李莉,马志毅,苏玉民. 中国给水排水. 1995(05)
硕士论文
[1]具有表面等离子体共振效应的TiO2光催化材料的制备及其光催化性能的研究[D]. 朱力校.太原理工大学 2014
本文编号:3443042
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3443042.html
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