Ni/Mg x Al x -La 0.5-x Zr 0.5-x （O）催化剂的制备及用于烃类二氧化碳重整反应的性能研究
发布时间：2021-10-25 09:47
近几年来,能源消耗主要依赖于煤和石油,这造成了严重的能源危机与环境污染。而页岩气、天然气等资源是最现实的低碳资源,在我国储量相当丰富,但却占能源消耗总量的比例极低,故合理使用开发天然气成为了解决这些难题的主要方法,成为了研究热点。这些天然气资源的主要成分以甲烷为主并且含少量乙烷的混合低碳烷烃和二氧化碳等成分,故甲烷和乙烷的转化是开发天然气的关键。而甲烷二氧化碳干重整反应和甲乙烷混合烃类重整反应提供了一条高效合理利用天然气的重要途径,并生成了具有高附加值的化工产品。在用于低碳烃类二氧化碳重整反应的催化剂中,镍基催化剂有很好的催化性能,而且价格便宜,资源丰富容易得到,有希望应用于工业化生产中。但Ni基催化剂的积碳现象严重,而且活性组分易烧结、使用寿命短,这严重的阻碍了 Ni基催化剂的大范围使用。本文针对Ni基催化剂存在的缺陷,采用改进后的复合溶胶凝胶法制备出一系列双载体催化剂Ni/MgxAlk-La0.5-xZr0.5-x（O）。考察了催化剂复合载体中金属氧化物MgAl（O）与LaZr（O）的比值对催化剂各种性能的影响,并考...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．１．催化剂载体的制备方法：（ａ）共沉淀法；（ｂ）复合溶胶－凝胶法：（ｃ）??传统溶胶－凝胶法；（ｄ）物理机械混合法??Ｆｉｇ－２．１?Ｔｈｅ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓ?ｏｆ?ｓｕｐｐｏｒｔｓ：?（ａ）?ｃｏ－ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ，?
化性能研究??引言??本章节包含两部分工作：第一部分是采用四种催化剂的制备方法（共沉淀法、??物理机械混合法、传统溶胶－凝胶法和复合溶胶凝胶法）制备出四种催化剂，并应用??在甲烷二氧化碳干重整反应中进行对比，筛选出有效的催化剂制备方法，然后用该??方法制备不同ＭｇＡＩ（Ｏ）和ＬａＺｒ（Ｏ）比例下的催化剂，研究比例与催化剂性能之间的??关系，选择出一个合适的比例，最后考察温度和空速对反应活性的影响；第二部分??是再次采用四种方法制备出催化剂应用在甲乙烷混合烃类重整反应中，再一次验证??复合溶胶凝胶法的有效性，然后用该方法制备出复合载体Ｎｉ／ＭｇＭＡｌｏ．ｒＬａ＾Ｚｒｏ．ＫＯ）??催化剂和单载体Ｎｉ／Ｍｇ〇．５ＡＩ〇．５（０）催化剂，研究复合载体与单载体的催化性能差别，??进一步证明这两种金属氧化物的复合可以提高催化剂的性能。??３．１?Ｎｉ／ＭｇｘＡｌｘ－Ｌａ〇．５＿ｘＺｒＱ．５＿ｘ（０）用于甲院干重整反应的催化性能研究??３．１．１催化剂制备方法的研究??１０
溶胶－凝胶法；（４）复合溶胶凝胶法??Ｆｉｇ．３．２?ＸＲＤ?ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｆｏｕｒ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｉｎ?ＤＲＭ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??对四种不同催化剂的ＸＲＤ表征结果如图３．２所示。在共沉淀和物理机械混合??的催化剂上，我们可以明显观察到ＬａＺｒ（Ｏ）的峰（２０?＝?２９．８°，?３３．５°，４８．０°和６７．２°），??这显示ＬａＺｒ（Ｏ）的晶粒较好、尺寸较大，也说明了在这两种催化剂中载体ＬａＺｒ（Ｏ）与??ＭｇＡｌ（Ｏ）混和不均匀。在?２０＝３７．２°，?４３．１°?和?６２．５°出现了?ＮｉＯ?或?ＭｇＣＡｌ?Ｎｉ）０?的衍射??峰，从图３．１可以看出复合溶胶－凝胶法催化剂的含镍氧化物的峰较弱、较宽，这说??明在这个催化剂上，含镍氧化物的分散度较高、颗粒尺寸较小。一般来说，催化剂??２５??
【参考文献】：
期刊论文
[1]KOH/C催化超临界CO2与CH3OH直接合成碳酸二甲酯的研究[J]. 邢世才,郑岚,王玉琪,邹永强,袁伟健,倪世峰,陈开勋. 高校化学工程学报. 2015(05)
[2]α-和γ-环糊精改性法制备的Ni/SBA-15催化剂的物化性质及其在甲烷二氧化碳重整中的催化性能（英文）[J]. 刘会敏,李宇明,吴昊,刘佳雄,贺德华. 催化学报. 2015(03)
[3]甲烷重整制合成气镍催化剂积炭研究[J]. 姜洪涛,华炜,计建炳. 化学进展. 2013(05)
[4]CO2的化工利用技术展望[J]. 方向晨,张志智,张喜文. 当代化工. 2011(03)
[5]Ni/La2O3/Al2O3催化剂上甲烷干重整积炭表征与分析（英文）[J]. 徐军科,周伟,汪吉辉,李兆静,马建新. 催化学报. 2009(11)
[6]甲烷直接转化的研究现状与展望[J]. 苏永庆,王萍,任年军,蔡英. 云南化工. 2009(04)
[7]甲烷二氧化碳重整反应中催化剂的抗积炭性能研究进展[J]. 陈洋庆,李白滔. 石油与天然气化工. 2009(01)
[8]甲烷部分氧化反应的磷钨酸催化剂研究[J]. 陈立宇,张小平,张秀成,董武. 高校化学工程学报. 2007(04)
[9]CeO2、CaO助剂对甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO-Al2O3催化剂结构和性能的影响[J]. 邱业君,陈吉祥,张继炎. 燃料化学学报. 2007(01)
[10]甲烷催化部分氧化制合成气的研究进展[J]. 孙长庚,刘宗章,张敏华. 化学工业与工程. 2004(04)
博士论文
[1]复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D]. 郭建军.浙江大学 2005
本文编号：3457148
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．１．催化剂载体的制备方法：（ａ）共沉淀法；（ｂ）复合溶胶－凝胶法：（ｃ）??传统溶胶－凝胶法；（ｄ）物理机械混合法??Ｆｉｇ－２．１?Ｔｈｅ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓ?ｏｆ?ｓｕｐｐｏｒｔｓ：?（ａ）?ｃｏ－ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ，?
化性能研究??引言??本章节包含两部分工作：第一部分是采用四种催化剂的制备方法（共沉淀法、??物理机械混合法、传统溶胶－凝胶法和复合溶胶凝胶法）制备出四种催化剂，并应用??在甲烷二氧化碳干重整反应中进行对比，筛选出有效的催化剂制备方法，然后用该??方法制备不同ＭｇＡＩ（Ｏ）和ＬａＺｒ（Ｏ）比例下的催化剂，研究比例与催化剂性能之间的??关系，选择出一个合适的比例，最后考察温度和空速对反应活性的影响；第二部分??是再次采用四种方法制备出催化剂应用在甲乙烷混合烃类重整反应中，再一次验证??复合溶胶凝胶法的有效性，然后用该方法制备出复合载体Ｎｉ／ＭｇＭＡｌｏ．ｒＬａ＾Ｚｒｏ．ＫＯ）??催化剂和单载体Ｎｉ／Ｍｇ〇．５ＡＩ〇．５（０）催化剂，研究复合载体与单载体的催化性能差别，??进一步证明这两种金属氧化物的复合可以提高催化剂的性能。??３．１?Ｎｉ／ＭｇｘＡｌｘ－Ｌａ〇．５＿ｘＺｒＱ．５＿ｘ（０）用于甲院干重整反应的催化性能研究??３．１．１催化剂制备方法的研究??１０
溶胶－凝胶法；（４）复合溶胶凝胶法??Ｆｉｇ．３．２?ＸＲＤ?ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｆｏｕｒ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｉｎ?ＤＲＭ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??对四种不同催化剂的ＸＲＤ表征结果如图３．２所示。在共沉淀和物理机械混合??的催化剂上，我们可以明显观察到ＬａＺｒ（Ｏ）的峰（２０?＝?２９．８°，?３３．５°，４８．０°和６７．２°），??这显示ＬａＺｒ（Ｏ）的晶粒较好、尺寸较大，也说明了在这两种催化剂中载体ＬａＺｒ（Ｏ）与??ＭｇＡｌ（Ｏ）混和不均匀。在?２０＝３７．２°，?４３．１°?和?６２．５°出现了?ＮｉＯ?或?ＭｇＣＡｌ?Ｎｉ）０?的衍射??峰，从图３．１可以看出复合溶胶－凝胶法催化剂的含镍氧化物的峰较弱、较宽，这说??明在这个催化剂上，含镍氧化物的分散度较高、颗粒尺寸较小。一般来说，催化剂??２５??
【参考文献】：
期刊论文
[1]KOH/C催化超临界CO2与CH3OH直接合成碳酸二甲酯的研究[J]. 邢世才,郑岚,王玉琪,邹永强,袁伟健,倪世峰,陈开勋. 高校化学工程学报. 2015(05)
[2]α-和γ-环糊精改性法制备的Ni/SBA-15催化剂的物化性质及其在甲烷二氧化碳重整中的催化性能（英文）[J]. 刘会敏,李宇明,吴昊,刘佳雄,贺德华. 催化学报. 2015(03)
[3]甲烷重整制合成气镍催化剂积炭研究[J]. 姜洪涛,华炜,计建炳. 化学进展. 2013(05)
[4]CO2的化工利用技术展望[J]. 方向晨,张志智,张喜文. 当代化工. 2011(03)
[5]Ni/La2O3/Al2O3催化剂上甲烷干重整积炭表征与分析（英文）[J]. 徐军科,周伟,汪吉辉,李兆静,马建新. 催化学报. 2009(11)
[6]甲烷直接转化的研究现状与展望[J]. 苏永庆,王萍,任年军,蔡英. 云南化工. 2009(04)
[7]甲烷二氧化碳重整反应中催化剂的抗积炭性能研究进展[J]. 陈洋庆,李白滔. 石油与天然气化工. 2009(01)
[8]甲烷部分氧化反应的磷钨酸催化剂研究[J]. 陈立宇,张小平,张秀成,董武. 高校化学工程学报. 2007(04)
[9]CeO2、CaO助剂对甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO-Al2O3催化剂结构和性能的影响[J]. 邱业君,陈吉祥,张继炎. 燃料化学学报. 2007(01)
[10]甲烷催化部分氧化制合成气的研究进展[J]. 孙长庚,刘宗章,张敏华. 化学工业与工程. 2004(04)
博士论文
[1]复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D]. 郭建军.浙江大学 2005
本文编号：3457148
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3457148.html
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