镧掺杂TiO 2 /g-C 3 N 4 复合光催化剂的制备及其可见光催化活性研究
发布时间：2021-11-23 02:39
以工业二氧化钛（TiO2）、硝酸镧（LaN3O9·5H2O）、三聚氰胺（C3H6N6）为原料制备了La掺杂TiO2/g-C3N4复合光催化剂.采用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外（FT-IR）、紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）、荧光光谱（PL）等表征方法对光催化剂结构进行分析,表明复合样品中La以La3+形式存在于TiO2晶体中,并形成TiO2/g-C3N4异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有明显提高.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性,镧掺杂量为4%（质量分数）、煅烧温度为520℃、煅烧时间为2 h时,复合样品光催化活性最佳,在12 LED灯下,180 min后对10 mg·L
【文章来源】：环境科学学报. 2017,37(03)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
TiO2、不同La含量样品的XＲD图谱
)，所以x%La/TiO2/g-C3N4光催化剂中没有La2O3生成．初步判断x%La/TiO2/g-C3N4复合光催化剂中存在g-C3N4和锐钛矿相TiO2．3．2XPS分析图2a、b分别是TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的XPS全谱扫描图，可以看出TiO2/g-C3N4样品中含有C、N、O、Ti4种元素;4%La/TiO2/g-C3N4样品中含有C、N、O、Ti、La5种元素．图1TiO2、不同La含量样品的XＲD图谱Fig．1XＲDpatternsofsamplesfabricatedwithvaryingcontentsofLaandTiO2图2TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的XPS全谱扫描图Fig．2XPSsurveyspectraforg-C3N4/TiO2(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)由图3aC1s的XPS能谱图，可以看出两种样品中C1s的结合能未发生变化，284．8eV和288．1eV处的特征峰对应于游离炭C—C(Dongetal．，2011)和N—(C)3的结合能(Mirandaetal．，2013;Lietal．，2007)．图3bN1s的XPS能谱图可以拟合成两个峰:398．6eV和400．1eV，分别对应于C—N—C和N—(C)3的结合能．图3cTiO2/g-C3N4样品的两个峰:529．65eV和532．24eV分别是TiO2晶格中的O2－，吸附的H2O中的O2－;4%La/TiO2/g-C3N4样品中除了有529．84eV对应的TiO2晶格中的O2－，还有531．25eV对应的表面羟基氧的峰，说明La的掺杂使催化剂的表面吸附更多H2O、OH－，通过空穴氧化生成更多具有强氧化能力的羟基自由基，进而提高光催化活性(杜景红等，2015)．图3d是Ti2p的XPS能谱图，经过拟合后发现，两种样品中的Ti2p的峰分别在458．5和464．1eV处，即Ti2p3/2和Ti2p1/2，与纯TiO2一致，?
N4和4%La/TiO2/g-C3N4的红外光谱图见图4，TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的红外光谱图相似，在3000～3500cm－1Bi2O3、TiO2和2．5Bi/T均出现了因为样品吸附水分子而产生的吸收峰．1240、1322、1408cm－1和1635cm－1处的吸收峰属于CN杂环的伸缩振动;805cm－1处的峰是典型的三嗪单元C—N的弯曲振动(Fuetal．，2013)，这些峰标志着样品中生成了一定量的g-C3N4．618cm－1处的吸收峰归属于Ti—O键的伸缩振动，表明样品中有TiO2存在．图4TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的红外光谱图Fig．4FT-IＲspectraforTiO2/g-C3N4(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)3．4UV-Vis分析图5a为TiO2/g-C3N4以及不同La含量的La/TiO2/g-C3N4复合样品的吸收光谱图．根据紫外-可见分析制得的样品(Ahv)1/2-hv关系图估算样品的带隙能大小，即图5b．可以看出x%La/TiO2/g-C3N4复合样品的吸收带边相对于TiO2/g-C3N4有明显的红移，且4%La/TiO2/g-C3N4的禁带宽度为2．18eV，远远小于TiO2的禁带宽度．这可能是由于La3+掺杂TiO2后在禁带中产生了新的杂质能级，使电子跃迁需要的能量降低，从而拓宽了光谱响应范围，提高了对可见光的吸收和利用．图5TiO2/g-C3N4以及x%La/TiO2/g-C3N4复合样品的吸收光谱(a)及TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的禁带宽度图(b)Fig．5UV-VisDＲSofTiO2/g-C3N4andx%La/TiO2/g-C3N4(a)andimageofbandgapofTiO2/g-C3N4and4%La/TiO2/g-C3N4
【参考文献】：
期刊论文
[1]La3+掺杂TiO2粉体的化学沉淀法制备条件优化[J]. 杜景红,严继康,张家敏,刘意春,甘国友,易健宏. 稀有金属材料与工程. 2015(11)
[2]氧化镧粉体的制备及其对晶粒粒度的影响[J]. 李德贵,张金磊,覃铭,邓玉萍. 无机盐工业. 2014(11)
[3]镧-氟共掺杂二氧化钛结构及催化性能研究[J]. 王瑞芬,王福明,安胜利,许剑轶,赵杰,张胤. 稀有金属材料与工程. 2014(09)
[4]形貌依赖的ZnO阴极射线发光性质研究[J]. 吕珊珊,楚学影,王记萍,方芳,李金华,方铉,魏志鹏,王晓华. 发光学报. 2014(06)
[5]镧掺杂TiO2/活性炭纤维复合光催化材料的制备及性能[J]. 陈鹏,陈勇,陈超,谷科成. 材料导报. 2014(10)
[6]水热法制备具有高光催化活性的镧掺杂二氧化钛纳米晶(英文)[J]. 焦艳超,朱明峰,陈锋,张金龙. 催化学报. 2013(03)
[7]Cu/La共掺杂TiO2光催化氧化水中的氨氮[J]. 刘佳,龙天渝,陈前林,杜坤. 环境工程学报. 2013(02)
[8]La高掺杂对锐钛矿型TiO2电子结构和吸收光谱影响的第一性原理研究[J]. 敖特根,侯清玉,迎春. 钛工业进展. 2012(01)
[9]胶原纤维为模版制备TiO2及La/TiO2纳米纤维及光催化活性研究[J]. 蔡莉,吴昊,廖学品,石碧. 无机化学学报. 2011(04)
[10]Fe掺杂ZnO纳米球的光学特性[J]. 李春萍,张健,濮春英,李金华,王晓华. 发光学报. 2010(02)
本文编号：3512955
【文章来源】：环境科学学报. 2017,37(03)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
TiO2、不同La含量样品的XＲD图谱
)，所以x%La/TiO2/g-C3N4光催化剂中没有La2O3生成．初步判断x%La/TiO2/g-C3N4复合光催化剂中存在g-C3N4和锐钛矿相TiO2．3．2XPS分析图2a、b分别是TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的XPS全谱扫描图，可以看出TiO2/g-C3N4样品中含有C、N、O、Ti4种元素;4%La/TiO2/g-C3N4样品中含有C、N、O、Ti、La5种元素．图1TiO2、不同La含量样品的XＲD图谱Fig．1XＲDpatternsofsamplesfabricatedwithvaryingcontentsofLaandTiO2图2TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的XPS全谱扫描图Fig．2XPSsurveyspectraforg-C3N4/TiO2(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)由图3aC1s的XPS能谱图，可以看出两种样品中C1s的结合能未发生变化，284．8eV和288．1eV处的特征峰对应于游离炭C—C(Dongetal．，2011)和N—(C)3的结合能(Mirandaetal．，2013;Lietal．，2007)．图3bN1s的XPS能谱图可以拟合成两个峰:398．6eV和400．1eV，分别对应于C—N—C和N—(C)3的结合能．图3cTiO2/g-C3N4样品的两个峰:529．65eV和532．24eV分别是TiO2晶格中的O2－，吸附的H2O中的O2－;4%La/TiO2/g-C3N4样品中除了有529．84eV对应的TiO2晶格中的O2－，还有531．25eV对应的表面羟基氧的峰，说明La的掺杂使催化剂的表面吸附更多H2O、OH－，通过空穴氧化生成更多具有强氧化能力的羟基自由基，进而提高光催化活性(杜景红等，2015)．图3d是Ti2p的XPS能谱图，经过拟合后发现，两种样品中的Ti2p的峰分别在458．5和464．1eV处，即Ti2p3/2和Ti2p1/2，与纯TiO2一致，?
N4和4%La/TiO2/g-C3N4的红外光谱图见图4，TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的红外光谱图相似，在3000～3500cm－1Bi2O3、TiO2和2．5Bi/T均出现了因为样品吸附水分子而产生的吸收峰．1240、1322、1408cm－1和1635cm－1处的吸收峰属于CN杂环的伸缩振动;805cm－1处的峰是典型的三嗪单元C—N的弯曲振动(Fuetal．，2013)，这些峰标志着样品中生成了一定量的g-C3N4．618cm－1处的吸收峰归属于Ti—O键的伸缩振动，表明样品中有TiO2存在．图4TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的红外光谱图Fig．4FT-IＲspectraforTiO2/g-C3N4(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)3．4UV-Vis分析图5a为TiO2/g-C3N4以及不同La含量的La/TiO2/g-C3N4复合样品的吸收光谱图．根据紫外-可见分析制得的样品(Ahv)1/2-hv关系图估算样品的带隙能大小，即图5b．可以看出x%La/TiO2/g-C3N4复合样品的吸收带边相对于TiO2/g-C3N4有明显的红移，且4%La/TiO2/g-C3N4的禁带宽度为2．18eV，远远小于TiO2的禁带宽度．这可能是由于La3+掺杂TiO2后在禁带中产生了新的杂质能级，使电子跃迁需要的能量降低，从而拓宽了光谱响应范围，提高了对可见光的吸收和利用．图5TiO2/g-C3N4以及x%La/TiO2/g-C3N4复合样品的吸收光谱(a)及TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的禁带宽度图(b)Fig．5UV-VisDＲSofTiO2/g-C3N4andx%La/TiO2/g-C3N4(a)andimageofbandgapofTiO2/g-C3N4and4%La/TiO2/g-C3N4
【参考文献】：
期刊论文
[1]La3+掺杂TiO2粉体的化学沉淀法制备条件优化[J]. 杜景红,严继康,张家敏,刘意春,甘国友,易健宏. 稀有金属材料与工程. 2015(11)
[2]氧化镧粉体的制备及其对晶粒粒度的影响[J]. 李德贵,张金磊,覃铭,邓玉萍. 无机盐工业. 2014(11)
[3]镧-氟共掺杂二氧化钛结构及催化性能研究[J]. 王瑞芬,王福明,安胜利,许剑轶,赵杰,张胤. 稀有金属材料与工程. 2014(09)
[4]形貌依赖的ZnO阴极射线发光性质研究[J]. 吕珊珊,楚学影,王记萍,方芳,李金华,方铉,魏志鹏,王晓华. 发光学报. 2014(06)
[5]镧掺杂TiO2/活性炭纤维复合光催化材料的制备及性能[J]. 陈鹏,陈勇,陈超,谷科成. 材料导报. 2014(10)
[6]水热法制备具有高光催化活性的镧掺杂二氧化钛纳米晶(英文)[J]. 焦艳超,朱明峰,陈锋,张金龙. 催化学报. 2013(03)
[7]Cu/La共掺杂TiO2光催化氧化水中的氨氮[J]. 刘佳,龙天渝,陈前林,杜坤. 环境工程学报. 2013(02)
[8]La高掺杂对锐钛矿型TiO2电子结构和吸收光谱影响的第一性原理研究[J]. 敖特根,侯清玉,迎春. 钛工业进展. 2012(01)
[9]胶原纤维为模版制备TiO2及La/TiO2纳米纤维及光催化活性研究[J]. 蔡莉,吴昊,廖学品,石碧. 无机化学学报. 2011(04)
[10]Fe掺杂ZnO纳米球的光学特性[J]. 李春萍,张健,濮春英,李金华,王晓华. 发光学报. 2010(02)
本文编号：3512955
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