三维大孔石墨相氮化碳的构建及其光催化性能研究
发布时间：2021-11-27 19:56
光催化技术是近年来备受关注的一种潜在清洁能源新技术。光催化剂是实现太阳能转化的核心载体,因此寻求高活性,高稳定性和低成本的光催化剂是目前光催化技术研究的重点。非金属石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其高物理化学稳定性、可见光吸收以及合适的能带结构而备受大量科研人员青睐。但是g-C3N4存在一些不足之处,如比表面积低、可见光吸收不足和电子空穴易复合等,这些都限制了其在光催化领域的应用,因此需要对其进行改性修饰,提高光催化活性。此外,三维大孔（3DM）催化剂具有良好的传送和扩散性能,表现出优异的催化活性。本论文主要通过模板法构建三维大孔g-C3N4并对其表面结构进行修饰,增加表面活性位点和降低光生载流子复合率,以及与半导体材料复合构建异质结构,拓展光吸收范围,并通过界面协同效应,提升光催化活性。首先,我们采用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）小球模板法一步煅烧合成三维大孔碳空位氮化碳（3DM C/g-C3N4）。该方法有效的形成了 g-C3N4大孔结构,促进了 g-C3N4的光利用率以及显著增加了表面活性位点。大量表面碳空位的引入有效扩大了可见光的吸收范围并抑制了光生载流子的复合。与未修饰的块状g...
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２光催化制氢制氧反应原理图Ｗ??
?第１章绪论???Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??ｊ?—Ｊｌ严??ＣＢ?Ｓｏｌａｒ?ｆｕｅｌｓ??１〇?＾＾ＨＣＯＯＨ／ＣＯ，?－０．６１Ｖ??ｈｌＡ?！丨！！翌！！ｉ”丨＾＾〇０Ａ〇１??；０．ｓ?＊０．＾??ｒｅ?１ｒｔ???？？，０／０，?＊０．８２?Ｖ??１０?ｙ?ｇ??卜??ａ?ＪＣ?、０??２．５??Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??｛ｐＨ?＊７）??图１．３光催化还原Ｃ０２反应原理图［Ｉ１］??（３）降解有机污染物：工业的多元化和快速发展，水污染是目前面临的最严重??的问题之一。光催化技术可降解水中的多种有机化合物和染料，除此之外，可有??效还原水中重金属离子以及部分无机化合物。光催化降解的机理为：在光反应过??程中产生？Ｏｆ、ＷＨ和Ｈ２〇２等具有强氧化能力的自由基和反应中间体，与吸附??在催化剂表面的有机污染物发生氧化还原反应，降解有机污染物，最终将其转化??为Ｃ〇２和Ｈ２０［１２］。半导体光催化材料中用于降解的光催化剂有：Ｔｉ０２、ＺｎＯ、??ＢｉＯＸ、Ｗ０３?和?Ｓｎ０２?等。??（４）其他的光催化应用：由于光催化剂具有高氧化和还原能力、良好的稳定性??以及较长的使用寿命等优势。其还有效应用于光催化剂固氮，在催化剂表面引入??缺陷有利于活化和吸附反应物，从而提高固氮能力。此外，光催化剂产生电子和??空穴后与细胞的组成成分发生反应，以此达到杀菌消毒的目的。与传统材料相比，??光催化剂更高效、持久和低廉，广泛应用到各个领域。但是理想应用与实际应用??之间还存在一定差距。因此，对光催化剂的应用还需进一步深入探索。??２１世纪以来，半导体光催化材
学稳定性、热稳定性、合适的禁带宽度，ｇ＿Ｃ．凡被??认为在太阳能利用方面具有很大的潜力１４４?４５］。碳氮化合物是科学文献中最古老??的人造聚合物之一。早在１８３４年，Ｂｅｒｚｅｌｉｕｓ在甜瓜的胚胎中发现了氮化碳聚合??物及其前驱体。一般来说Ｃ３Ｎ４具有七种相，分别为ａ?－Ｃ３Ｎ４，?Ｐ－Ｃ３Ｎ４，立方Ｃ３Ｎ４，??准立方Ｃ３Ｎ４，?ｇ－ｈ－三嗪，ｇ－ｏ－三嗪和ｇ－ｈ－七嗪［４６１。研究发现ｇ－Ｃ３Ｎ４同素异形体的??基本构造单元是三嗪（Ｃ３Ｎ３）和三－ｓ－三嗪／七嗪（Ｃ６Ｎ７）环，如图１．２所示。由于??氮化物孔的尺寸和Ｎ原子的不同电子环境将影响体系中的能量。而在七种相中，??基于七嗪环的ｇ－Ｃ３Ｎ４具有最低的体系能量，因此，其在常温常压条件下最为稳??定。这一结果也与Ｋｒｏｋｅ进行的第一原理密度泛函理论（ＤＦＴ）计算结果相符合。??于是七嗪通常被认为是典型形成ｇ－Ｃ３Ｎ４的结构单元，大量科研人员对其进行了??探究。??（ａ）?ｎ?？?（ｂ）?Ｎ??Ｎ．．Ｎ＇ｒ??／，／、人?Ｎ人?ｉ?１??ｉ?Ａ??＞?Ｉ?Ｎ＊＾?Ｎ?Ｎ?Ｎ?Ｎ?Ｎ?＾?＾??ＭｊＮ?入Ｍ?入?ＮＨ，??图１．２?（ａ）?ｇ－Ｃ３Ｎ４的三嗪和（ｂ）三－ｓ－三嗪（七嗪）结构示意图丨４７】??２００６年，ｇ－Ｃ３Ｎ４开始被应用于多相催化，直到２００９年被发现具有光催化活??性。ｇ－Ｃ３Ｎ４具有化学稳定性，不溶于酸、碱和有机物溶剂等特点，使其在常温常??压条件下为稳定的光催化材料，且为最有前景的无金属半导体光催化剂。ｇ－Ｃ３Ｎ４??粉末呈淡黄色，禁带宽度约为２．７?ｅＶ，可见光吸收边约为４６０?ｎｍ。如图１．３所??示，ｇ－Ｃ３Ｎ４具有合
【参考文献】：
期刊论文
[1]Facile synthesis of bimodal macroporous g-C3N4/SnO2 nanohybrids with enhanced photocatalytic activity[J]. Yingzhi Chen,Wenhao Li,Dongjian Jiang,Kuo Men,Zhen Li,Ling Li,Shizheng Sun,Jingyuan Li,Zheng-Hong Huang,Lu-Ning Wang. Science Bulletin. 2019(01)
本文编号：3522948
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２光催化制氢制氧反应原理图Ｗ??
?第１章绪论???Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??ｊ?—Ｊｌ严??ＣＢ?Ｓｏｌａｒ?ｆｕｅｌｓ??１〇?＾＾ＨＣＯＯＨ／ＣＯ，?－０．６１Ｖ??ｈｌＡ?！丨！！翌！！ｉ”丨＾＾〇０Ａ〇１??；０．ｓ?＊０．＾??ｒｅ?１ｒｔ???？？，０／０，?＊０．８２?Ｖ??１０?ｙ?ｇ??卜??ａ?ＪＣ?、０??２．５??Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??｛ｐＨ?＊７）??图１．３光催化还原Ｃ０２反应原理图［Ｉ１］??（３）降解有机污染物：工业的多元化和快速发展，水污染是目前面临的最严重??的问题之一。光催化技术可降解水中的多种有机化合物和染料，除此之外，可有??效还原水中重金属离子以及部分无机化合物。光催化降解的机理为：在光反应过??程中产生？Ｏｆ、ＷＨ和Ｈ２〇２等具有强氧化能力的自由基和反应中间体，与吸附??在催化剂表面的有机污染物发生氧化还原反应，降解有机污染物，最终将其转化??为Ｃ〇２和Ｈ２０［１２］。半导体光催化材料中用于降解的光催化剂有：Ｔｉ０２、ＺｎＯ、??ＢｉＯＸ、Ｗ０３?和?Ｓｎ０２?等。??（４）其他的光催化应用：由于光催化剂具有高氧化和还原能力、良好的稳定性??以及较长的使用寿命等优势。其还有效应用于光催化剂固氮，在催化剂表面引入??缺陷有利于活化和吸附反应物，从而提高固氮能力。此外，光催化剂产生电子和??空穴后与细胞的组成成分发生反应，以此达到杀菌消毒的目的。与传统材料相比，??光催化剂更高效、持久和低廉，广泛应用到各个领域。但是理想应用与实际应用??之间还存在一定差距。因此，对光催化剂的应用还需进一步深入探索。??２１世纪以来，半导体光催化材
学稳定性、热稳定性、合适的禁带宽度，ｇ＿Ｃ．凡被??认为在太阳能利用方面具有很大的潜力１４４?４５］。碳氮化合物是科学文献中最古老??的人造聚合物之一。早在１８３４年，Ｂｅｒｚｅｌｉｕｓ在甜瓜的胚胎中发现了氮化碳聚合??物及其前驱体。一般来说Ｃ３Ｎ４具有七种相，分别为ａ?－Ｃ３Ｎ４，?Ｐ－Ｃ３Ｎ４，立方Ｃ３Ｎ４，??准立方Ｃ３Ｎ４，?ｇ－ｈ－三嗪，ｇ－ｏ－三嗪和ｇ－ｈ－七嗪［４６１。研究发现ｇ－Ｃ３Ｎ４同素异形体的??基本构造单元是三嗪（Ｃ３Ｎ３）和三－ｓ－三嗪／七嗪（Ｃ６Ｎ７）环，如图１．２所示。由于??氮化物孔的尺寸和Ｎ原子的不同电子环境将影响体系中的能量。而在七种相中，??基于七嗪环的ｇ－Ｃ３Ｎ４具有最低的体系能量，因此，其在常温常压条件下最为稳??定。这一结果也与Ｋｒｏｋｅ进行的第一原理密度泛函理论（ＤＦＴ）计算结果相符合。??于是七嗪通常被认为是典型形成ｇ－Ｃ３Ｎ４的结构单元，大量科研人员对其进行了??探究。??（ａ）?ｎ?？?（ｂ）?Ｎ??Ｎ．．Ｎ＇ｒ??／，／、人?Ｎ人?ｉ?１??ｉ?Ａ??＞?Ｉ?Ｎ＊＾?Ｎ?Ｎ?Ｎ?Ｎ?Ｎ?＾?＾??ＭｊＮ?入Ｍ?入?ＮＨ，??图１．２?（ａ）?ｇ－Ｃ３Ｎ４的三嗪和（ｂ）三－ｓ－三嗪（七嗪）结构示意图丨４７】??２００６年，ｇ－Ｃ３Ｎ４开始被应用于多相催化，直到２００９年被发现具有光催化活??性。ｇ－Ｃ３Ｎ４具有化学稳定性，不溶于酸、碱和有机物溶剂等特点，使其在常温常??压条件下为稳定的光催化材料，且为最有前景的无金属半导体光催化剂。ｇ－Ｃ３Ｎ４??粉末呈淡黄色，禁带宽度约为２．７?ｅＶ，可见光吸收边约为４６０?ｎｍ。如图１．３所??示，ｇ－Ｃ３Ｎ４具有合
【参考文献】：
期刊论文
[1]Facile synthesis of bimodal macroporous g-C3N4/SnO2 nanohybrids with enhanced photocatalytic activity[J]. Yingzhi Chen,Wenhao Li,Dongjian Jiang,Kuo Men,Zhen Li,Ling Li,Shizheng Sun,Jingyuan Li,Zheng-Hong Huang,Lu-Ning Wang. Science Bulletin. 2019(01)
本文编号：3522948
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3522948.html
教材专著
