负载型Br?nsted酸催化剂的形貌调控及其转化生物质性能研究
发布时间：2021-12-02 01:11
催化转化可再生的廉价生物质资源及其衍生平台化合物合成高品质生物燃料和高附加值有机化学品可有效缓解人类对日渐枯竭的化石能源的依赖并减少污染物和温室气体的排放。从绿色化学和可持续技术角度考虑,开发高效和可循环使用的环境友好型催化剂并研究其转化生物质的性能是本课题的核心科学问题。固体酸是一类重要的转化生物质资源的催化剂,而且,将固体酸用于生物质转化过程可克服均相液体酸（如硫酸和对甲基苯磺酸）腐蚀设备和污染环境等严重问题,具有广阔应用前景。然而,已见报道的商用或其它固体酸催化剂还远不能达到实际应用的要求,主要存在的问题是催化活性较低和循环使用性能较差。为解决以上问题,本篇博士学位论文致力于形貌控制制备新型、高效和可循环使用的负载型Br?nsted酸催化剂,包括等级孔结构氮掺杂碳负载型Br?nsted酸性离子液体、有机硅纳米管负载型有机磺酸和有机硅中空纳米球负载型Br?nsted酸性离子液体催化剂,同时,研究其催化转化生物质资源合成油品和高附加值有机化学品的活性、选择性、循环使用性能和反应机理。本篇论文工作的研究重点集中在:i)采用化学键合方式将Br?nsted酸性位点引入到氮掺杂碳或有机硅载体...
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
–1绿色化学十二项原则Figure1–1ThetwelveprinciplesofGreenChemistry.[4]
⑽率移?濉⒒臃⑿杂谢?锏任廴疚锏呐欧牛?；と死嗬狄陨?娴淖匀换肪场?1.1.2绿色化学的研究内容随着人类对能源和化学品的需求不断增加，寻求多元化能源和发展可再生清洁能源任务紧迫，已成为全球性科研挑战[9]。自然界中生物质和CO2储量丰富、可再生、廉价易得、无毒害，是最具潜力的绿色能源，成为取代化石能源、实现能源多元化的重要能源。用化学方法解决化石能源短缺这一问题可行有效的办法就是将生物质和CO2大规模转化为燃料和增值化学品，同时可以减少环境污染，缓解环境压力。1.1.2.1绿色化学中的生物质加工和转化图1–2木质纤维素组成示意图Figure1–2Schematicillustrationoflignocellulose.[13]自然界中唯一的可再生有机碳资源—生物质，吸引了科学家的高度关注，将生物质转化为高附加值化学品和燃料可以帮助我们减轻对化石资源的依赖。生物质经加工和转
[14]。离子液体溶解能力强、易与产品分离，可作为木质纤维高效解聚的绿色溶剂[15]，有机溶剂型木质素是用乙醇、丙酮、甲醇与水的单一或混合溶剂于140220oC加热处理木质纤维素得到的，但解聚程度取决于植物种类和具体反应参数[16]。尽管木质纤维素的组成因生物质来源不同而有所区别，但主要是由4050%纤维素、2535%半纤维素和1025%木质素组成，这些成分经分离水解为主要结构单体—五碳糖和六碳糖，然后经生物化学转化生成乙醇、3–羟基丙酸、丙酸、琥珀酸和异戊二烯，经化学催化转化生成生成5–羟甲基糠醛（5-HMF）和糠醛[17]（图1–3），这些羰基化合物是多功能平台化合物，可以转换成高附加值产品，5-HMF经过不同的化学过程可生成乙酰丙酸（LA）和己二酸等羧酸、二元醇、烷烃、呋喃和呋喃衍生物、内酯和内酰胺[18]，糠醛经过不同的化学过程可生成燃料化合物（如乙酰丙酸乙酯和乙基糠基醚）、聚合产品（如呋喃低聚物）和碳基化合物（如1,4–戊二醇）[19]。图1–3木质纤维素转化为平台化合物的示意图Figure1–3Lignocellulosic-derivedinitialplatformchemicals.[17]油酯类生物质是指来源于各种植物油、废弃油品、藻类植物和动物油脂中的三酸甘
【参考文献】：
期刊论文
[1]Selective synthesis of triacetin from glycerol catalyzed by HZSM-5/MCM-41 micro/mesoporous molecular sieve[J]. Jiangyong Liu,Zihao Wang,Yunlin Sun,Ruiqi Jian,Panming Jian,Dan Wang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(05)
[2]Efficient catalytic conversion of carbohydrates into 5-ethoxymethylfurfural over MIL-101-based sulfated porous coordination polymers[J]. Xiaofang Liu,Hu Li,Hu Pan,Heng Zhang,Shan Huang,Kaili Yang,Wei Xue,Song Yang. Journal of Energy Chemistry. 2016(03)
本文编号：3527423
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
–1绿色化学十二项原则Figure1–1ThetwelveprinciplesofGreenChemistry.[4]
⑽率移?濉⒒臃⑿杂谢?锏任廴疚锏呐欧牛?；と死嗬狄陨?娴淖匀换肪场?1.1.2绿色化学的研究内容随着人类对能源和化学品的需求不断增加，寻求多元化能源和发展可再生清洁能源任务紧迫，已成为全球性科研挑战[9]。自然界中生物质和CO2储量丰富、可再生、廉价易得、无毒害，是最具潜力的绿色能源，成为取代化石能源、实现能源多元化的重要能源。用化学方法解决化石能源短缺这一问题可行有效的办法就是将生物质和CO2大规模转化为燃料和增值化学品，同时可以减少环境污染，缓解环境压力。1.1.2.1绿色化学中的生物质加工和转化图1–2木质纤维素组成示意图Figure1–2Schematicillustrationoflignocellulose.[13]自然界中唯一的可再生有机碳资源—生物质，吸引了科学家的高度关注，将生物质转化为高附加值化学品和燃料可以帮助我们减轻对化石资源的依赖。生物质经加工和转
[14]。离子液体溶解能力强、易与产品分离，可作为木质纤维高效解聚的绿色溶剂[15]，有机溶剂型木质素是用乙醇、丙酮、甲醇与水的单一或混合溶剂于140220oC加热处理木质纤维素得到的，但解聚程度取决于植物种类和具体反应参数[16]。尽管木质纤维素的组成因生物质来源不同而有所区别，但主要是由4050%纤维素、2535%半纤维素和1025%木质素组成，这些成分经分离水解为主要结构单体—五碳糖和六碳糖，然后经生物化学转化生成乙醇、3–羟基丙酸、丙酸、琥珀酸和异戊二烯，经化学催化转化生成生成5–羟甲基糠醛（5-HMF）和糠醛[17]（图1–3），这些羰基化合物是多功能平台化合物，可以转换成高附加值产品，5-HMF经过不同的化学过程可生成乙酰丙酸（LA）和己二酸等羧酸、二元醇、烷烃、呋喃和呋喃衍生物、内酯和内酰胺[18]，糠醛经过不同的化学过程可生成燃料化合物（如乙酰丙酸乙酯和乙基糠基醚）、聚合产品（如呋喃低聚物）和碳基化合物（如1,4–戊二醇）[19]。图1–3木质纤维素转化为平台化合物的示意图Figure1–3Lignocellulosic-derivedinitialplatformchemicals.[17]油酯类生物质是指来源于各种植物油、废弃油品、藻类植物和动物油脂中的三酸甘
【参考文献】：
期刊论文
[1]Selective synthesis of triacetin from glycerol catalyzed by HZSM-5/MCM-41 micro/mesoporous molecular sieve[J]. Jiangyong Liu,Zihao Wang,Yunlin Sun,Ruiqi Jian,Panming Jian,Dan Wang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(05)
[2]Efficient catalytic conversion of carbohydrates into 5-ethoxymethylfurfural over MIL-101-based sulfated porous coordination polymers[J]. Xiaofang Liu,Hu Li,Hu Pan,Heng Zhang,Shan Huang,Kaili Yang,Wei Xue,Song Yang. Journal of Energy Chemistry. 2016(03)
本文编号：3527423
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