基于层状钛铌酸盐复合材料光催化降解性能研究
发布时间：2021-12-24 12:45
层状钛铌酸盐是一种具有特殊结构的新型半导体光催化剂。所述的钛铌酸盐前驱体可作为较好的载流子传导载体,提供光生载流子的迁移路径。剥离后的钛铌酸纳米片具有更好的物理和化学性质,单层纳米片可以提供更多的反应活性区。钛铌酸盐的结构研究进展表明,钛酸盐具有制备成新型高效光催化剂的潜力,为新能源材料的开发提供了新的思路。本文以钛铌酸钾(K3Ti5NbO14)和钛铌酸铯（CsTi2NbO7）为基底材料,通过元素掺杂、形貌控制、暴露晶面设计、纳米片制备、复合异质结等的协同效应,对钛铌酸盐进行改性,研究改性后的钛铌酸盐基复合光催化剂的光催化性能以及不同制备条件对催化性能的影响。所制备的各组复合光催化剂采用了X射线粉末衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、光致发光谱（PL）和紫外-可见漫反射（DRS）等测试方法进行表征,通过测试样品可见光照射下降解有色染料的脱色率来表征其光催化性能,主要研究内容如下:（1）将钛酸异丙酯与钛铌酸钾(K...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化半导体的催化原理
怠?型、III型半导体异质结催化剂不能作为理想的半导体催化剂，因为I型、III型反应体系中涉及到氧化还原对、离子电子的逆反应的影响以及氧化还原对对入射光的屏蔽的影响，从而导致催化性能不佳；但是II型异质结光催化剂，也是两种半导体复合异质结中，性能最优异质结光催化剂，因为II型异质结光催化剂中，导带较负的半导体中的电子转移到到另一个半导体电位较正的导带中，空穴也是同样的从较正电位的价带迁移到较负的电位[27,28]，结构如图1.2所示，从而表现出较高的e和h+分离效率、宽的光吸收范围及快速传导等优点。图1.2TypeⅡ异质结的结构示意图Fig.1.2TheschematicdiagramoftypeⅡheterojunction异质结构建的光催化材料种类日益丰富，因其本身所具备的研究价值，相关研究报道也越来越多。例如，Wetchakun等发明了一种BiVO4/CeO2异质结光催化剂用于降解几种有色染料的混合溶液具有较好效果，其研究结果也证明具有不同的等电点半导体复合，能够吸附不同的离子染料[29]。Li等人制备的TiO2/g-C3N4，是一种复合异质结光催化剂，存在的Ti3+掺杂的效应，能有效提高复合光催化剂降解甲基蓝效率，相同实验条件下，其降解性能均高于单一组分[30]。综上，两种半导体材料复合构建异质结，复合材料具有出色的光催化效果主要也是是由于异质结的结构界面，能有效的降低了e和h+的重组复合率，也因
江苏大学硕士学位论文7此增加量子产率，能进一步表明构建异质结，是提高催化剂光催化活性的有效方法。1.4钛铌酸盐材料钛铌酸盐作为一种新型常见的半导体层状化合物，得到越来越多的研究人员注意，钛铌酸盐层间带电荷离子或者一些中性分子，特点是这些层间离子一般可变换，因为弱的价键作用，不过为了平衡层板的带电电荷，一般带电离子电荷与层板电荷相反，从而保持化合物电荷平衡。另外层状钛铌酸盐具有二维纳米层板结构相互叠加形成长程有序并具有一些层间物质存在的无机晶体材料，其结构模式如图1.3所示。图1.3层状钛铌酸盐化合物的结构示意图Fig.1.3Structuralrepresentationoflayertitanoniobatecompounds1.4.1钛铌酸盐材料的组成NbO6或TiO6八面体结构，是组成层状钛铌酸盐材料的层板结构的小单元晶体，八面体的连接方式有两种，一种共边连结如图1.4(a)，另一种共角如图1.4(b)，连结，以此形成的单一平面，也就是层状结构的层板组成，多层堆叠，最后形成层板状化合物的主体，并且层状铌酸盐层板间的距离是纳米级，在三维空间中有序排列，例如K3Ti5NbO14，具有典型的各向异性棒状结构和优越的电子性能[31]，尤其是非均质层棒状结构，被用作催化剂基底时，可以提供一种纵向迁移路径，减少载流子的复合[32]。图1.4TiO6八面体晶体结构(a)共边连接和(b)共角连接Fig.1.4ThecrystalstructureofTiO6,(a)edgeconnection,(b)angleconnection
【参考文献】：
期刊论文
[1]g-C3N4界面改性:掺杂金属硫化物构建新型异质结光催化剂的能源转换展望（英文）[J]. 任亦杰,曾德乾,Wee-Jun Ong. 催化学报. 2019(03)
[2]Efficient Photoelectrochemical Water Splitting by g-C3N4/TiO2 Nanotube Array Heterostructures[J]. Changhai Liu,Fang Wang,Jin Zhang,Ke Wang,Yangyang Qiu,Qian Liang,Zhidong Chen. Nano-Micro Letters. 2018(02)
博士论文
[1]半导体材料的能带调控及其光催化性能的研究[D]. 王俊鹏.山东大学 2013
硕士论文
[1]改性层状钛铌酸盐的制备与性能研究[D]. 赵俊斌.安徽理工大学 2009
本文编号：3550508
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化半导体的催化原理
怠?型、III型半导体异质结催化剂不能作为理想的半导体催化剂，因为I型、III型反应体系中涉及到氧化还原对、离子电子的逆反应的影响以及氧化还原对对入射光的屏蔽的影响，从而导致催化性能不佳；但是II型异质结光催化剂，也是两种半导体复合异质结中，性能最优异质结光催化剂，因为II型异质结光催化剂中，导带较负的半导体中的电子转移到到另一个半导体电位较正的导带中，空穴也是同样的从较正电位的价带迁移到较负的电位[27,28]，结构如图1.2所示，从而表现出较高的e和h+分离效率、宽的光吸收范围及快速传导等优点。图1.2TypeⅡ异质结的结构示意图Fig.1.2TheschematicdiagramoftypeⅡheterojunction异质结构建的光催化材料种类日益丰富，因其本身所具备的研究价值，相关研究报道也越来越多。例如，Wetchakun等发明了一种BiVO4/CeO2异质结光催化剂用于降解几种有色染料的混合溶液具有较好效果，其研究结果也证明具有不同的等电点半导体复合，能够吸附不同的离子染料[29]。Li等人制备的TiO2/g-C3N4，是一种复合异质结光催化剂，存在的Ti3+掺杂的效应，能有效提高复合光催化剂降解甲基蓝效率，相同实验条件下，其降解性能均高于单一组分[30]。综上，两种半导体材料复合构建异质结，复合材料具有出色的光催化效果主要也是是由于异质结的结构界面，能有效的降低了e和h+的重组复合率，也因
江苏大学硕士学位论文7此增加量子产率，能进一步表明构建异质结，是提高催化剂光催化活性的有效方法。1.4钛铌酸盐材料钛铌酸盐作为一种新型常见的半导体层状化合物，得到越来越多的研究人员注意，钛铌酸盐层间带电荷离子或者一些中性分子，特点是这些层间离子一般可变换，因为弱的价键作用，不过为了平衡层板的带电电荷，一般带电离子电荷与层板电荷相反，从而保持化合物电荷平衡。另外层状钛铌酸盐具有二维纳米层板结构相互叠加形成长程有序并具有一些层间物质存在的无机晶体材料，其结构模式如图1.3所示。图1.3层状钛铌酸盐化合物的结构示意图Fig.1.3Structuralrepresentationoflayertitanoniobatecompounds1.4.1钛铌酸盐材料的组成NbO6或TiO6八面体结构，是组成层状钛铌酸盐材料的层板结构的小单元晶体，八面体的连接方式有两种，一种共边连结如图1.4(a)，另一种共角如图1.4(b)，连结，以此形成的单一平面，也就是层状结构的层板组成，多层堆叠，最后形成层板状化合物的主体，并且层状铌酸盐层板间的距离是纳米级，在三维空间中有序排列，例如K3Ti5NbO14，具有典型的各向异性棒状结构和优越的电子性能[31]，尤其是非均质层棒状结构，被用作催化剂基底时，可以提供一种纵向迁移路径，减少载流子的复合[32]。图1.4TiO6八面体晶体结构(a)共边连接和(b)共角连接Fig.1.4ThecrystalstructureofTiO6,(a)edgeconnection,(b)angleconnection
【参考文献】：
期刊论文
[1]g-C3N4界面改性:掺杂金属硫化物构建新型异质结光催化剂的能源转换展望（英文）[J]. 任亦杰,曾德乾,Wee-Jun Ong. 催化学报. 2019(03)
[2]Efficient Photoelectrochemical Water Splitting by g-C3N4/TiO2 Nanotube Array Heterostructures[J]. Changhai Liu,Fang Wang,Jin Zhang,Ke Wang,Yangyang Qiu,Qian Liang,Zhidong Chen. Nano-Micro Letters. 2018(02)
博士论文
[1]半导体材料的能带调控及其光催化性能的研究[D]. 王俊鹏.山东大学 2013
硕士论文
[1]改性层状钛铌酸盐的制备与性能研究[D]. 赵俊斌.安徽理工大学 2009
本文编号：3550508
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