杂多酸基复合材料的制备及其光催化芳香醇氧化性能探究
发布时间：2022-01-08 15:01
芳香醛类化合物在医药、化工合成、食品等诸多领域发挥着重要作用,采用节能环保的光催化有机合成技术氧化芳香醇是实现芳香醛高效合成的重要途径之一。多金属氧酸盐（POMs）具有丰富可调的结构类型,其化学性质稳定、具有氧化还原可逆性、并且还是优良的电子受体,引入光催化体系能促进载流子分离从而使催化性能提升。类石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种非金属聚合物型有机半导体光催化剂,因其无毒、易制备、物理化学性质稳定、吸收可见光等优势,是半导体光催化剂中的热门材料之一。然而体相g-C3N4比表面积小、光生载流子易复合,本文通过静电作用将POMs负载至g-C3N4纳米片获得了一系列杂多酸基复合材料,并系统探究其在水相中高效氧化芳香醇的光催化性能。1.以尿素为前驱体,首先采用热缩聚法合成体相g-C3N4,随后,辅助水热法和超声法将其剥离从而简便地合成了剥离的g-C3N4纳米片,再用磷酸对其进行表面修饰,采用浸渍法负载磷钨酸（PW12）最终获得PW12-P-UCNS 复合材料。通过 TEM、HRTEM、XRD 等技术对 PW12-P-UCNS的形貌、化学结构等进行了表征。结果表明,体相g-C3N4成功剥离为纳...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１半导体光催化基本原理图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｉｓ??
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?北京化工大学硕士学位论文???画国??图１－５?（ａ）拉曼光谱；（ｂ）高分辨透射电镜图［２７］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－５．?（ａ）?Ｒａｍａｎ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ；?（ｂ）?ＨＲＴＥＭ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ［２７】??Ｃ０２光催化还原??大量化石能源的使用导致大气中Ｃ〇２浓度迅猛增加，诱发温室效应。这会导致冰??川融化、海平面持续上升等自然灾害的出现。如何有效降低大气中Ｃ〇２的含量是亟待??解决的重大难题。受到自然界植物光合作用的启发，人们利用半导体光催化技术实现??了将Ｃ〇２还原为甲烷、乙烷、甲醇等有机化合物，这具有极高的应用前景。Ｓｏｎｇ等人??［２６］通过调节ＮｉＡｌ－ＬＤＨ?（ＮｉＡｌ水滑石）的厚度，实现了单层ＮｉＡｌ－ＬＤＨ在Ｘ?＞?６００?ｎｍ??的高波段下，抑制二氧化碳还原副产物Ｈ２生成，同时保持ＣＨ４高选择性（Ｓｃｍ＝?７０％）。??催化机理如图１－６所示，该材料的优异的催化性能归因于材料中金属缺陷和羟基缺陷??的协同作用。随后，该课题组又探究了负载贵金属的水滑石用于Ｃ０２还原生成合成??气的研宄。通过一步法制备了负载Ｐｄ纳米颗粒的超薄ＣｏＡｌ水滑石（Ｐｄ／ＣｏＡｌ－ＬＤＨ），??在三联吡啶钌光敏化剂的作用下，Ｐｄ／Ｃ〇Ａｌ－ＬＤＨ实现了可见光条件下，将Ｃ〇２还原产??物中ＣＯ／Ｈ２的摩尔比从１：０．７４调变到１：３，并且在波长６００?ｎｍ的光照下依然可以制备??合成气。??—，ｖ觸關??ＣＯ?＋?ＣＨ４．Ｈｊ（１Ｂ％）?ＣＯ?＋?ＣＨ４?＋?Ｈｓ（Ｄ％）．??ｆ＃?－?Ｖ?￥?－?＃?＊＾￥；??图１－６波长６００ｍｎ以上光线照射下，不同层厚ＮｉＡｌ－ＬＤＨ光催化Ｃ０２还原示意图［２９】??Ｆｉ
【参考文献】：
期刊论文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song. Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]g-C3N4及改性g-C3N4的光催化研究进展[J]. 冯西平,张宏,杭祖圣. 功能材料与器件学报. 2012(03)
本文编号：3576768
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１半导体光催化基本原理图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｉｓ??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song. Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]g-C3N4及改性g-C3N4的光催化研究进展[J]. 冯西平,张宏,杭祖圣. 功能材料与器件学报. 2012(03)
本文编号：3576768
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